Un peu plus de 150 molécules ont été détectées dans le milieu interstellaire et circumstellaire. Parmi elles, nous dénombrons une soixantaine de molécules complexes composées d'au moins 6 atomes. La chimie du milieu interstellaire, synthétisant des molécules plus ou moins complexes à la surface des grains ou en phase gazeuse, est très différente de celle connue sur Terre. À ce jour, seules l'observation et l'analyse de l'émission des différentes espèces moléculaires permettent de contraindre les modèles de chimie interstellaire.Au cours de cette thèse, j'ai recherché des molécules complexes au sein de la nébuleuse d'Orion Kleinmann-Low qui est la région de formation d'étoiles massives la plus proche de nous. De nombreuses étoiles de faible masse s'y forment également. Je me suis intéressée en particulier à la molécule du formiate de méthyle HCOOCH3 qui est une molécule complexe abondante et qui s'est révélée être un traceur de température et de structure de l'ensemble de la région étudiée. Grâce à des observations millimétriques de hautes résolutions spatiales et spectrales (respectivement de 7’’ à 2’’ et de 2.3 km/s à 0.4 km/s), obtenues avec l'interféromètre du Plateau de Bure de l'IRAM, j'ai réalisé une étude détaillée de l'émission cette molécule oxygénée dans la région du Compact Ridge. Notre étude montre que cette région particulière semble être chauffée par des mécanismes externes tels des chocs. De plus, nos observations en direction du Compact Ridge et de son voisinage tendent à confirmer la désorption suite à un choc du formiate de méthyle, ou d'un de ses précurseurs, formé à la surface des grains interstellaires.J'ai également recherché les deux isomères de formule [C2H4O2] du formiate de méthyle : le glycolaldéhyde et l'acide acétique. Leur étude a montré la difficulté de détecter des molécules peu abondantes dans Orion K-L en raison d'une confusion spectrale importante, mettant ainsi en évidence la nécessité d'observations de hautes résolutions aussi bien spatiale que spectrale pour la recherche de molécules comme le permettra l'interféromètre ALMA. Les limites supérieures de densité de colonne déduites de nos données pour le pré-sucre glycolaldehyde (CH2OHCHO, détecté dans SgrB2) sont très contraignantes pour les modèles de chimie. Nos résultats pourraient permettre une avancée dans la compréhension de l'origine de cette espèce moléculaire. / Over 150 different molecular species have been detected in the interstellar and circumstellar media. Among these, approximatively 60 are complex molecules and contain 6 or more atoms. The interstellar chemical processes that form more or less complex molecules, either on the surface of dust grains or in gas phase, are different from the processes we know on Earth. The only way to constrain chemical models relies on the observation and the analysis of the emission coming from various molecular species.The main goal of my PhD is to look for complex molecules in the nearest star forming region with both high and low mass stars, the Orion Kleinmann-Low nebula. I specially studied the emission of the methyl formate molecule (HCOOCH3) which appeared to be an abundant molecule and a good probe of the temperature and structure of Orion K-L.Using high spectral and spatial resolution millimetre observations (from 7’’ to 2’’ and from 2.3 km/s to 0.4 km/s, respectively) from the IRAM Plateau de Bure Interferometer, I carried out a detailed study of the emission of this O-bearing molecule towards the Compact Ridge component. Our study shows that this region seems to be heated by external mechanisms (e.g. shocks).Moreover, our observations toward the Compact Ridge region and its surroundings tend to confirm that methyl formate or a precursor seems to be formed on grain surfaces and is subsequently desorbed due to shocks.I also looked for the two isomers of methyl formate [C2H4O2] : glycolaldehyde and acetic acid. Owing to strong spectral confusion in the region, it is very difficult to detect low abundance molecules such as these two isomers. In order to lower the confusion level, higher spatial as well as spectral resolutions must be achieved which ALMA will soon allow.We derived upper limits for the column density of glycolaldehyde, a precursor of sugar (CH2OHCHO that has been detected towards SgrB2), these limits provide strong constraints for chemical models.

Les comètes présentent un grand intérêt à la fois pour la planétologie et pour l'exobiologie. En effet, ces corps primitifs du fait de leur petite taille et de leurs réservoirs éloignés du soleil, n'ont pas ou que très peu évolué depuis leur formation. L'étude des comètes peut donc permettre de mieux comprendre les processus physico-chimiques ayant eu lieu lors de la formation du Système Solaire. D'autre part, les analyses menées en 1986 dans l'environnement de la comète 1P/Halley ont montré l'existence, dans les grains cométaires d'une phase solide riche en composés organiques. Ainsi, les comètes ont vraisemblablement pu apporter sur la Terre primitive des composés organiques, et favoriser ainsi l'apparition de la Vie. Néanmoins la nature de cette matière organique reste encore très largement méconnue. Ces composés organiques ont vraisemblablement été formés à partir des glaces observées dans le milieu interstellaire et qui sont soumises à différentes sources d'énergie. Les objectifs du travail expérimental mené au cours de cette thèse ont donc été de caractériser les différentes étapes conduisant à la synthèse des composés organiques complexes contenus dans les comètes à partir des glaces interstellaires. En particulier, j'ai étudié i.) la quantification des glaces présentes autour des étoiles naissantes, ii.) les processus de photolyse auxquels elles sont soumises et iii.) la nature des composés organiques qui peuvent être produits durant ces processus. Les observations infrarouges ont permis de détecter de nombreuses molécules en phase condensée autour des étoiles naissantes. Afin de préciser l'abondance de ces molécules, j'ai mesuré les sections efficaces intégrées, aussi appelées forces de bandes, pour huit d'entre elles (H2O, CO, CO2, CH3OH, NH3, CH4, HCOOH and H2CO). En effet, ce paramètre spectroscopique est nécessaire à la quantification des molécules et certaines des valeurs présentes dans la littérature affichaient une grande dispersion. Les nouvelles mesures que j'ai effectuées, basées sur une revue bibliographique exhaustive des masses volumiques et des indices optiques dans le visible, confirment pour certaines molécules (CO2, CO, CH4, NH3) les valeurs utilisées pour déterminer leur abondance. Néanmoins, j'ai pu montrer que les abondances d'autres molécules dans les milieux astrophysiques restent encore très incertaines, en particulier pour CH3OH, H2CO et HCOOH. En phase condensée, la dépendance en longueur d'onde des processus de photolyse est encore très largement négligée. Grâce à l'utilisation de deux lampes VUV, dont l'irradiance spectrale a été préalablement caractérisée, j'ai pu mesurer, dans deux gammes de longueurs d'onde différentes, les rendements quantiques de production de C2H6 et de CO lors de la photolyse de CH4 et CO2. J'ai ainsi pu confirmer que les rendements quantiques dépendent bien de la longueur d'onde de photolyse. L'extrapolation des résultats expérimentaux acquis en laboratoire aux différents milieux astrophysiques nécessite donc une bonne connaissance des spectres VUV mis en jeu. L'objectif final des simulations expérimentales est de prédire la nature de la matière organique cométaire en reproduisant au mieux la chimie pouvant se dérouler dans les glaces interstellaires. Or, le méthane a été détecté en phase condensée dans le milieu interstellaire, mais son influence sur la chimie se déroulant dans des mélanges de glaces contenant les principales molécules interstellaires a été très peu étudiée. J'ai donc soumis un mélange H2O : CH3OH : NH3 : CH4 (10 : 1 : 1 : 2) à une photolyse de 26 heures puis à un chauffage. L'influence du méthane se manifeste par la présence de C2H6 après la photolyse à basse température. Lors du chauffage, le méthane et ses photoproduits semblent se sublimer. Avec ou sans CH4, la chimie à des températures supérieures à 200 K apparaît très similaire. J'en conclu donc que la présence de méthane ne modifie pas notablement la chimie des glaces lors des simulations / Comets are very interesting for planetology as well as for exobiology. On one hand, held in the furthest and coldest regions of our solar system and due to their small size, they might not have been altered since their formation. The study of comets should allow a better understanding of the physic-chemical processes occurring during the Solar system formation. On the other hand, the analysis performed in 1986 on the environment of 1P/Halley showed the presence, in the cometary dust, of organic matter. Thus, comets might have brought organics on primitive Earth which might have contributed to the apparition of life. Nevertheless, the nature of these organics is still not well-known. Cometary organics might have been synthesized from the ices detected in interstellar medium which are submitted to different energetic processes. The aims of the experimental work performed during this thesis are to characterize the different steps of the synthesis of complex organic matter contained in comets from the interstellar ices. I studied : i) The quantification of interstellar ices detected around young stellar objects ii) The characterization of the photolysis process to which ices are submitted and iii.) The nature of the organic compounds produced during these processes. Once mixtures and energetic processes are under control, we can make cometary organic analogs. Infrared observations have revealed the presence of several molecules in the solid phase around young stellar objects. To precise their molecular abundances, I have measured the integrated cross sections, also called band strengths, of 8 molecules (H2O, CO, CO2, CH3OH, NH3, CH4, HCOOH and H2CO). Indeed, this spectroscopic parameter is required for the quantification of these molecules and some values presented in literature are scattered. The new measurements performed during this thesis, which are based on a bibliographic review of densities and optical indices in the visible range, confirm the values already used for the quantification of CO2, CO, CH4, NH3. But this work also underlines that abundances of CH3OH, H2CO and HCOOH in interstellar medium are still uncertain. In the solid phase, wavelength dependence of photolysis is often neglected. Thanks to two VUV lamps, for which the spectral irradiances have been characterized, I measured the production quantum yield, in two wavelength ranges, of C2H6 and CO, during photolysis of CH4 and CO2 respectively. Thanks to this study, I point out that quantum yield depends on the photolysis wavelength. Thus, the extrapolation of the experimental results to different astrophysical medium implies a good knowledge of VUV spectra. The final objective of experimental simulations is to foresee the nature of cometary organic matter by reproducing, as realistic as possible, the chemistry occurring in interstellar ices. Methane has been detected in the solid phase in the interstellar medium, but few studies implying methane have been undertaken. Thus, I have photolyzed a mixture composed of H2O: CH3OH: NH3: CH4 (10:1:1:2) during 26 hours at low temperature and then I applied a heating process. The influence of initial methane in the ice chemistry is demonstrated by the presence of its main photoproducts, C2H6, after photolysis. But while increasing temperature, methane and its photoproducts seem to sublimate. Therefore, with or without methane, chemistry occurring at temperature higher than 200K seems to be very similar. I conclude than methane does not have significant influence on ice chemistry

Les carbones amorphes hydrogénés (a–C:H ou HAC) constituent une composante importante de la poussière interstellaire. Ces grains hydrocarbonés sont observés au travers de bandes d’absorption IR à 3.4, 6.9 et 7.3 microns, caractéristiques des vibrations des liaisons C-H aliphatiques. Leurs signatures spectrales sont détectées dans le milieu interstellaire diffus de différentes lignes de visée de la Voie Lactée, mais aussi de nombreuses autres galaxies. Cette thèse porte sur l’étude de ces a–C:H interstellaires, à la fois au travers d’observations de ces poussières, et grâce à la synthèse et la caractérisation d’analogues de laboratoire.Une première partie de mon travail de thèse est consacrée à l’observation de la bande à 3.4 microns des a–C:H du milieu interstellaire diffus galactique en direction de la source IRAS 18511+0146. La bande d’absorption des modes d’élongation C-H détectée dans cette direction, vers différentes lignes de visée proches les unes des autres, présente des profondeurs optiques similaires et les plus fortes observées dans la Voie Lactée en dehors du centre galactique. Différentes interprétations de la profonde bande dans cette direction sont discutées.Des analogues de ces poussières carbonées aliphatiques ont été synthétisés en laboratoire, sous forme de films, grâce à un plasma, et reproduisent bien les bandes IR observées dans le milieu interstellaire diffus. Ces échantillons ont été caractérisés par spectroscopie d’absorption dans l’UV-visible et l’IR.Puisque les a–C:H émettent un rayonnement visible après absorption de photons UV ou visibles, une partie de la thèse est consacrée à une étude systématique de cette photoluminescence. Pour la première fois, les rendements absolus et intrinsèques de photoluminescence d’a–C:H sont déterminés pour une large gamme de longueurs d’onde d’excitation. Les propriétés de la photoluminescence des a–C:H sont confrontées aux observations de l’Emission Rouge Etendue, une large bande d’émission interstellaire dont les porteurs ne sont pas identifiés.Afin de déduire l’influence des rayons cosmiques sur ces poussières carbonées, les analogues produits ont été irradiés par différents ions énergétiques dont le dépôt d’énergie est similaire à celui du rayonnement cosmique interstellaire. Les effets induits ont été suivies par IR. L’analyse de la déshydrogénation des a–C:H observée au travers de la disparition progressive des bandes des C-H aliphatiques permet de déduire l’évolution de ces poussières interstellaires et de leurs signatures spectrales sous l’effet des rayons cosmiques. La destruction induite par les rayons cosmiques est comparée aux effets de l’exposition aux photons UV et aux atomes d’hydrogène afin d’interpréter l’évolution de la bande d’absorption à 3.4 microns observée dans le milieu interstellaire diffus, mais pas dans les nuages denses. / The hydrogenated amorphous carbons (a–C:H or HAC) are an important component of interstellar dust. These hydrocarbon grains are observed through IR absorption bands at 3.4, 6.9 and 7.3 microns, due to aliphatic C-H bond vibrations. Their spectral signatures are detected in the diffuse interstellar medium along several sight lines in the Milky Way and in many external galaxies. This thesis deals with the study of such interstellar a–C:H, both through their astrophysical observation and the synthesis and characterisation of laboratory analogues.A first part of this PhD work concerns the 3.4 microns band observation in the galactic diffuse interstellar medium in the direction of IRAS 18511+0146 source. The C-H stretching mode absorption band detected toward several lines of sight of this cluster has the strongest optical depths observed in the Milky Way outside the galactic center. Different interpretations for this deep absorption band in this direction are discussed.Analogues of the amorphous carbonaceous dust component have been produced in the laboratory with a plasma source. Their IR spectra are in excellent agreement with the absorption bands observed in the diffuse interstellar medium. The samples have been characterised by UV-visible and IR absorption spectroscopy.Since a–C:H emit a visible radiation when they absorb UV or visible photons, a systematic study of this photoluminescence is performed. For the first time, the absolute and intrinsic photoluminescence yield of a–C:H is measured for a broad range of excitation wavelengths. The photoluminescence properties of a–C:H is compared to observations of the Extended Red Emission, a large interstellar emission band whose carriers are not identified.To infer the influence of cosmic rays on this carbonaceous dust, the produced analogues have been irradiated by different swift ions, similar to interstellar cosmic rays. The induced modifications have been monitored by their IR spectrum. The a–C:H dehydrogenation is observed through the progressive disappearance of the aliphatic C-H bands. Its analysis allows us to deduce the evolution of the a–C:H dust and its spectral signatures under cosmic ray exposition. The destruction due to cosmic rays is compared to the effects induced by exposure to UV photons and hydrogen atoms, in order to interpret the evolution of the absorption band at 3.4 microns observed in the diffuse interstellar medium, but not in dense clouds.

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Mémoire numérisé par la Division de la gestion de documents et des archives de l'Université de Montréal.

Cette thèse, motivée par le développement récent des techniques d’obtention de molécules froides, présente une étude théorique assez complète du système collisionnel ionique 3,4He + N2+. La relaxation rotationnelle de l’ion moléculaire a été décrite dans les régimes froid et ultrafroid, pour lesquels l’interaction spin-rotation du radical paramagnétique joue un rôle crucial. L’apparition de nouvelles résonances spécifiques de cette interaction a été analysée. Un autre phénomène directement lié à cette interaction, celui de la réorientation du moment magnétique associé au spin électronique du diatome induite par collision avec l’hélium, a été étudié d’abord en l’absence puis en présence d’un champ magnétique externe. Les mêmes méthodes de dynamique quantique inélastique ont été utilisées pour l’étude de la collision H2 + HF d’intérêt astrochimique. / Abstract

L'hydrogène moléculaire diffus et froid peut être l'un des candidats ultimes à la composante baryonique cachée de la Voie Lactée. Nous décrivons une nouvelle voie de recherche de matière transparente dans le disque et le halo galactiques, qui exploite les effets de diffraction et de réfraction de la lumière des étoiles d'arrière-plan. En simulant le retard de phase induit par un milieu turbulent, nous avons calculé la figure d'éclairement sur la terre d'une source étendue pour une bande passante donnée. Nous montrons que dans les cas favorables, la luminosité apparente d'une étoile d'arrière-plan peut être soumise à des fluctuations stochastiques de l'ordre de quelques pour cent sur une échelle de temps caractéristique de quelques minutes. Nous avons recherché de tels effets de scintillation, induits par du gaz moléculaire de nébuleuses visibles (sombres), ainsi que par d'hypothétiques (invisibles) clumpuscules d'hydrogène moléculaire froid du halo, pendant deux nuits avec le détecteur infra-rouge SOFI au foyer du télescope NTT de l'ESO. Parmi les quelques milliers d'étoiles surveillées, nous avons détecté un objet dont les variations sont compatibles avec un fort effet de scintillation à travers une structure turbulente de la nébuleuse B68. Comme par ailleurs aucun effet de scintillation n'a été trouvé vers le Petit Nuage de Magellan, nous sommes en mesure d'établir des limites supérieures sur la contribution des clumpuscules de gaz à la masse du halo galactique. Nous montrons qu'une surveillance à cadence élevée dans la bande visible avec un télescope de diamètre supérieur à quatre mètres équipé d'une caméra à lecture rapide devrait permettre, avec une exposition de quelque millions (d'heures x étoiles), de quantifier ou de borner d'une façon très significative la contribution du gaz moléculaire turbulent au halo Galactique. / Cool molecular hydrogen H2 may be the ultimate possible constituent to the Milky-Way missing baryon. We describe a new way to search for such transparent matter in the Galactic disc and halo, through the diffractive and refractive effects on the light of background stars. By simulating the phase delay induced by a turbulent medium, we computed the corresponding illumination pattern on the earth for an extended source and a given passband. We show that in favorable cases, the light of a background star can be subjected to stochastic fluctuations of the order of a few percent at a characteristic time scale of a few minutes. We have searched for scintillation induced by molecular gas in visible dark nebulae as well as by hypothetical halo clumpuscules of cool molecular hydrogen (H2_He) during two nights, using the NTT telescope and the IR SOFI detector. Amongst a few thousands of monitored stars, we found one light-curve that is compatible with a strong scintillation effect through a turbulent structure in the B68 nebula. Because no candidate were found toward the SMC, we are able to establish upper limits on the contribution of gas clumpuscules to the Galactic halo mass. We show that the short time-scale monitoring of a few 10^6 star _ hour in the visible band with a >4 m telescope and a fast readout camera should allow one to interestingly quantify or constrain the contribution of turbulent molecular gas to the Galactic halo.

Ce travail de thèse traite d'expériences d'astrophysique de laboratoire sur des matériaux aromatiques, étudiés pour la plupart dans des conditions proches de celles rencontrées dans les milieux interstellaire et circumstellaire, comprenant rayons cosmiques et irradiations UV. Ces dernières sont à l’origine de bandes d'émission dans l'infrarouge moyen, dont les porteurs supposés sont principalement les Hydrocarbures Aromatiques Polycycliques (PAHs) et les nanoparticules aromatiques. Un nouveau spectromètre, FIREFLY (Fluorescence in the InfraRed from Excited FLYing molecules), contenant une réplique des filtres circulaires variables à bord de l'instrument ISOCAM du satellite ISO, a été mis au point et caractérisé au cours de cette thèse. Cet instrument a permis de mesurer la désexcitation infrarouge dans la région des modes d'élongations CH (3.3 µm, soit 3000 cm-1) des dérivés du benzène et du naphtalène à température ambiante, suite à l’absorption d'un photon UV. Ceci montre, avec l’appui de la modélisation, que la spectroscopie d’émission IR est un outil puissant permettant de comprendre les effets d'anharmonicité liés à l'énergie interne, l’isomérisation voire même la dynamique intramoléculaire non-adiabatique, au travers de la spectroscopie d'excitation de fluorescence infrarouge (une nouvelle technique). Ce travail est préliminaire à la future mesure de fluorescence infrarouge de nanoparticules aromatiques en phase gazeuse et à basse température produites par une flamme basse pression, dans le but de comparer les spectres de laboratoire avec les observations astrophysiques. Le dépôt d'énergie par les rayons cosmiques a été étudié grâce à une autre expérience, l'irradiation ionique d'analogues de poussières interstellaires et circumstellaires (suies produites par la flamme basse pression), mettant en évidence une réorganisation chimique. Les suies sont caractérisées par différents diagnostics complémentaires tels que la Microscopie Electronique en Transmission à Haute Résolution et les spectroscopies infrarouge à Transformée de Fourier et Raman. L'ensemble des informations tirées permet de mieux cerner la nanostructuration des analogues et ainsi mieux identifier les différentes signatures spectrales astrophysiques (interprétation de la bande à 7.7 µm comme une bande de défauts). Grâce à ces expériences, nous espérons améliorer notre compréhension de la structure, croissance et évolution de la poussière, d'un point de vue astrophysique. / The work presented in this thesis deals with laboratory astrophysics experiments of aromatic compounds, mostly studied in conditions similar to those encountered in interstellar and circumstellar environments, including cosmic rays and UV irradiations. These are the source of mid-infrared emission bands whose carriers are supposed to be composed mainly of Polycyclic Aromatic Hydrocarbons (PAHs) and aromatic nanoparticles.A new spectrometer, FIREFLY (Fluorescence in the InfraRed from Excited FLYing molecules), containing a replica of the circular variable filters of the ISOCAM instrument on-board the ISO satellite, was developed and characterized in this thesis. This instrument was used to measure the infrared de-excitation in the CH stretching mode region (3.3 µm or 3000 cm-1) from benzene derivatives and from naphthalene at room temperature, following the absorption of a single UV photon. With the support of modelling, IR emission spectroscopy is a powerful tool for understanding the effects of anharmonicity related to the internal energy, isomerization and also the non-adiabatic intramolecular dynamics through the new technique of IR fluorescence excitation spectroscopy. This work is preliminary to the infrared fluorescence measurement of low-temperature gas phase aromatic nanoparticles produced by a low pressure flame, in order to compare the laboratory spectra with astrophysical observations.Cosmic-ray energy deposition has been studied with another experiment: the ionic irradiation of interstellar and circumstellar dust analogues (soot produced by the low pressure flame) highlights a chemical reorganization. Soot is characterized by complementary diagnostics such as High Resolution Transmission Electron Microscopy, Fourier Transform Infrared spectroscopy and Raman spectroscopy. The results help identify the analogue nanostructures and better identify the astrophysical spectral signatures (interpretation of the 7.7 µm band as a defect band). Through these experiences, we hope to improve our understanding of the structure, growth and evolution of the dust, in the astrophysical context.

Mémoire numérisé par la Division de la gestion de documents et des archives de l'Université de Montréal