Les interactions entre un milieu diélectrique et des impulsions laser intenses sont étudiées, d’abord d’un point de vue général, puis dans le contexte de la fabrication de nanostructures de surface auto-organisées. Les bases de l’électromagnétisme, de l’optique et de la physique des plasmas sont posées, avant de présenter la première contribution majeure de cette étude. Un nouveau modèle décrivant la formation de plasma induit par laser dans un milieu diélectrique, nommé delayed rate equations (DRE), est présenté. Ce modèle d’ionisation a les avantages d’être facile à implémenter dans une simulation numérique, peu coûteux en ressources computationnelles. L’émergence de nanostructures périodiques auto-organisées à la surface initialement rugueuse et aléatoire de matériaux exposés à des impulsions laser est ensuite étudiée numériquement, en tenant compte des effets électromagnétiques (équations de Maxwell). La seconde contribution majeure est l’implémentation d’une boucle de rétroaction dans les simulations, entre le champ électromagnétique et le plasma en formation. Ces simulations révèlent un nouveau phénomène, l’auto-reconfiguration de nanostructures de plasma, se produisant durant l’interaction. Finalement, on effectue des simulations multi-impulsionnelles qui permettent d’observer l’évolution de la forme de la surface après chaque impulsion laser. On observe la croissance de nanostructures de surface ayant une période et une orientation semblables à celles obtenues dans la densité du plasma après sa reconfiguration. Ceci confirme l’hypothèse que les motifs observés dans le plasma peuvent effectivement être inscrits de façon permanente dans la forme de la surface. / The interactions between intense laser pulses and a dielectric medium are studied, first in a general perspective, then in the context of the fabrication of self-organized surface nanostructures. After going through the rudiments of electromagnetism, optics and plasma physics, the first major contribution of this study is presented. A novel model for laser-induced plasma formation in dielectrics, the delayed rate equations model (DRE) is described. This ionization model has several advantages, among which are the ease of implementation in numerical simulations and low computational cost, while preserving all the advantages of the state of the art model that can be incorporated in tridimensional simulations. The emergence of periodic self-organized nanostructures at the initially rough and random surface of materials after being exposed to intense light is then numerically studied in a time domain electromagnetic framework. The second major contribution is the implementation of a feedback loop in the simulations, between the electromagnetic field and the plasma information. Simulations reveal a new phenomenon, the self-reconfiguration of plasma nanostructures, which occurs at the laser pulse time scale. Finally, multi-pulses simulations are performed, revealing the evolution of the shape of the irradiated surface after each laser pulse. The growth of surface nanostructures with period and orientation similar to what was observed in the plasma density, after its reconfiguration, is observed. This confirms the hypothesis that the plasma patterns can effectively be permanently inscribed in an irradiated surface.

Thèse ou mémoire avec insertion d'articles / Les lasers impulsionnels opérant dans l'infrarouge moyen ont ouvert la porte à une multitude d'applications au cours des dernières années, mais la plage spectrale entre 3 μm et 3.5 μm a largement fait défaut. L'ion dysprosium disposant d'une large plage d'émission couvrant cette plage a attiré beaucoup d'attention, notamment grâce au développement de sources laser pouvant être utilisées pour son pompage. L'objectif de cette thèse était de développer des sources impulsionnelles performantes basées sur des fibres de fluorozirconate dopées au dysprosium. Cette thèse présente dans un premier temps un article de revue présentant l'état de l'art des lasers à fibre dopée aux lanthanides émettant entre 3 μm et 5 μm. Les considérations spectroscopiques et théoriques du dysprosium sont ensuite discutées dans le second chapitre. Le troisième chapitre présente la modélisation numérique des lasers à fibre dopée au dysprosium ainsi que l'étude numérique des schémas de pompage considérés dans le cadre de cette thèse, soit le pompage à 1.1 um et le pompage à 2.8 μm. Les deux derniers chapitres présentent les principaux résultats expérimentaux obtenus. D'abord un pompage intrabande a permis d'obtenir les meilleures performances à ce jour pour un laser impulsionnel fibré opérant au-delà de 3 μm. Ce laser opérait à 3.24 μm pour des cadences de 20-120 kHz avec une puissance maximale de 1.4 W et une énergie maximale par impulsion de 19.2 μJ. Le dernier article présente un laser pompé cette fois-ci par un système laser à l'ytterbium à 1064 nm. Des performances plus modestes ont été obtenues, mais un record d'énergie par impulsion pour ce type de pompage avec 8.9 μJ a été obtenu à 10 kHz. Le laser opérait de 100-200 kHz, soit les cadences les plus élevées pour ce type laser, mais une puissance moyenne limitée à 207 mW. Ces résultats montrent que parmi les différents schémas de pompage disponibles, le pompage intrabande semble être celui produisant les meilleures performances et permettent d'établir des lignes directrices quant au développement futur des lasers à fibre dopée au dysprosium dans l'objectif de répondre aux besoins des applications dans le domaine de la détection de méthane et de l'usinage des polymères. / Pulsed lasers operating in the mid-infrared have opened the door to a multitude of applications in recent years, but the spectral range between 3 μm and 3.5 μm has been largely underserved. The dysprosium ion with a wide emission range covering this range has attracted a lot of attention, especially thanks to the development of laser sources that can be used for its pumping. The objective of this thesis was to develop efficient pulsed sources based on dysprosium doped fluorozirconate fibers. This thesis first presents a review article describing the state of the art of lanthanide-doped fiber lasers emitting between 3 μm and 5 μm. Spectroscopic and theoretical considerations of dysprosium are then discussed in the second chapter. The third chapter presents the numerical modeling of dysprosium-doped fiber lasers as well as the numerical study of the pumping schemes considered in this thesis, i.e., 1.1 μm pumping and 2.8 μm pumping. The last two chapters present the main experimental results obtained. First, an in-band pumping has allowed to obtain the best performances to date for a pulsed fiber laser operating beyond 3 μm. This laser operated at 3.24 μm for rates of 20 kHz to 120 kHz with a maximum power of 1.4 W and a maximum energy per pulse of 19.2 μJ. The last paper presents a laser pumped this time by an ytterbium laser system at 1064 nm. More modest performances were obtained, but a record energy per pulse for this type of pumping with 8.9 μJ was obtained at 10 kHz. The laser operated from 100 kHz to 200 kHz, the highest rates for this type of laser, but an average power limited to 207 mW. These results show that among the different pumping schemes available, in-band pumping seems to be the one producing the best performances and allow to establish guidelines for the future development of dysprosium-doped fiber lasers in order to meet the needs of applications in the field of methane detection and polymer processing.

Thèse de doctorat : Sciences. Physique : Ecole polytechnique Palaiseau : 2005. / Résumés en français et en anglais. Références bibliographiques.

Thèse doctorat : Physique : Dijon : 2004. / Titre provenant de l'écran-titre. Bibliogr. p. 154-162, [110] réf.

Thèse de doctorat : Sciences physiques et de l'ingénieur. Lasers et matière et nanosciences : Bordeaux 1 : 2009. / Titre provenant de l'écran-titre.

La génération efficace de sources attosecondes requiert l'utilisation de lasers femtosecondes dont les impulsions doivent pouvoir être contrôlées et manipulées afin d'obtenir le meilleur flux possible. L'amplification paramétrique optique (OPA) et la compression des impulsions, à travers une fibre creuse, une cellule de gaz ou des lames de verre minces, sont parmi les moyens le permettant. Ainsi, un étage d'amplification suivant un OPA commercial a été mis en place, permettant de fournir 1.5 mJ à 1.4 µm. Il a aussi été possible de mettre en opération deux solutions simples et peu coûteuses pour comprimer à moins de 20 fs des impulsions de 4.2 mJ dans une cellule d'argon, avec une efficacité de 52% et des impulsions de 0.6 mJ dans une série de lames minces de borosilicate avec une efficacité de 80%. Dans un deuxième temps, une nouvelle technique d'élargissement spectral dans une fibre creuse (HCF) a été développée. Basée sur l'effet Raman dans des gaz moléculaires, elle est particulièrement adaptée aux sources laser ytterbium de haute puissance, permettant une compression à moins de deux cycles optiques, tout en offrant un décalage dans l'infrarouge. Avec une efficacité de transmission de 50% et une efficacité de conversion de photons près de 80%, tout en ne nécessitant pas de miroirs chirpés, elle permet de proposer dans un montage compact et accessible, une solution offrant des perspectives particulièrement intéressantes, autant pour l'accroissement du flux des sources XUV lors de la génération d'harmoniques d'ordres élevés que pour les applications spectroscopiques en chimie et biologie.

Tableau d'honneur de la Faculté des études supérieures et postdorales, 2014-2015 / Cette thèse traite de la science et de la technologie du laser ultrarapide et intense. Un historique de cette discipline est d'abord présenté en guise d'introduction. La chaîne laser Ti:saphir stabilisée à la phase du laboratoire du professeur Witzel est ensuite expliquée en détail. On présente également l'amplificateur paramétrique et le module de différence de fréquence, permettant d'atteindre le régime de l'infrarouge moyen. Le premier chapitre de contenu scientifique original présente en détail la technique de porte de polarisation variable que nous avons développée au laboratoire. Quatre coins de quartz biréfringents sont utilisés avec une lame quart d'onde achromatique pour produire une impulsion à porte de polarisation de quelques cycles optiques. La partie centrale est polarisée linéairement et les deux ailes sont polarisées circulairement. Cette technique est employée pour étudier l'ionisation multiphotonique résonante du xénon. On montre qu'il est possible d'exciter l'état résonant 5g du xénon avec une impulsion effective plus courte qu'un cycle optique. Les règles de sélection limitent le processus d'excitation à la seule porte de polarisation. Les trois chapitres suivants traitent principalement de design de systèmes permettant la caractérisation et la compression optimale d'impulsions lasers de quelques cycles optiques. On présente d'abord le montage de second harmonic frequency-resolved optical gating (SHG-FROG) qui a été développé pour caractériser le profil d'intensité et la phase spectrale et temporelle d'impulsions Ti:saphir de quelques cycles. On présente ensuite en détail l'interféromètre en lumière blanche qui a été conçu pour mesurer la dispersion d'optiques diverses, notamment celle des miroirs à dispersion négative (chirp) utilisés pour comprimer les impulsions de quelques cycles. On présente ensuite un chapitre sur l'ingénierie inverse de miroirs chirp commerciaux, qui a mené à la conception, puis à la réalisation et à l'évaluation des performances de nos propres miroirs chirp. Une méthode systématique pour comprimer de manière optimale les impulsions lasers de quelques cycles en optimisant l'angle d'incidence de miroirs chirp est ensuite présentée. Cette méthode s'appuie sur les réalisations des trois chapitres précédents. Un projet en cours dans notre groupe de recherche consiste à développer une source d'impulsions intenses dans l'infrarouge moyen pour la génération d'harmoniques d'ordres élevés dans le domaine des rayons X. Une méthode générale pour caractériser les impulsions infrarouges a donc été développée. Elle s'appuie sur le mélange de quatre ondes entre une impulsion Ti:saphir intense de quelques cycles et une impulsion infrarouge arbitraire. Il en résulte un signal près du deuxième harmonique de l'impulsion Ti:saphir proportionnel à l'intensité de l'impulsion infrarouge. Une technique pour résoudre directement le champ électrique de l'impulsion infrarouge à l'aide d'hétérodynage n'a pas donné les résultats escomptés parce que la stabilisation de la phase de l'impulsion infrarouge n'est pas suffisamment stable. Le dernier chapitre de cette thèse traite donc de caractérisation de la phase absolue d'impulsions infrarouges. Plus particulièrement, on a observé un fort couplage entre l'énergie par impulsion et la phase absolue mesurée par un interféromètre non linéaire de type f-2f basé sur la génération de supercontinuum dans une fenêtre de saphir. On présente donc une mesure de ces coefficients et leur dépendance sur la longueur d'onde centrale du laser de 800 à 1940 nm. / The topic of this thesis lies in the field of the ultrafast intense laser science and technology. An historical review of this vast field is presented as an introduction. The carrier-envelope phase stabilized Ti:sapphire laser system of Professor Witzel's laboratory is then explained in details. The optical parametric amplifier and the difference frequency generation module reaching the mid-infrared are also presented. The first chapter of original scientific content presents in great details a variable gate width polarization gating technique that was developed in the laboratory. Four birefringent quartz wedges were used together with an achromatic quarter wave plate to produce polarization gated few cycle laser pulses. The central part of each pulse is linearly polarized and the wings are circularly polarized. This technique was used to study resonant multiphoton ionization of xenon. We show that it is possible to excite the Rydberg 5g state of xenon with an effective pulse that is shorter than one optical cycle. Electric dipole quantum selection rules confine the excitation process to the polarization gate duration. The three following chapters are mainly about the design of setups to characterize and optimally compress few cycle laser pulses. We first present the second harmonic frequency-resolved optical gating (SHG-FROG) setup that was developed to retrieve the intensity profiles and the spectral and temporal phases of few cycle Ti:sapphire laser pulses. The white light interferometer that was built to measure the dispersion of several optical components is then exposed. Its main purpose is to characterize the chirped mirrors used to compress few cycle pulses. The reverse engineering of commercial chirped mirrors that led us to the development, the production and the characterization of our own designs is then presented. A systematic method to optimally compress femtosecond laser pulses with the optimization of the angle of incidence of chirped mirrors is then presented. This method was inspired by the realizations of the three previous chapters. An ongoing project in our research group is the production of intense mid-infrared laser pulses to generate coherent high-order harmonics in the X-ray regime. A general method to characterize arbitrary complex infrared pulses was thus developed. It is based on four-wave mixing between a Ti:sapphire few cycle pulse and an infrared pulse. The resulting signal is close to the second harmonic band of the Ti:sapphire pulse and it is proportional to the intensity of the infrared pulse. An heterodyne version of this technique was also tried, but the results were disappointing mainly because the shot-to-shot carrier-envelope phase stabilization of the infrared source is insufficient over the duration of the measurement. The last chapter of this thesis thus investigates the absolute phase stability of our infrared sources. Most specifically, we found a strong coupling between the pulse energy and the measured phase from a f-2f nonlinear interferometer relying on supercontinuum generation in sapphire. We present the measured energy-phase coupling coefficients from 800 to 1940 nm.

In order to generate high harmonics (multi-keV regime) from which a coherent X-ray source can be made, ultrashort mid-infrared laser pulses are necessary. This document presents the basics of the generation of IR pulses using Nd:YAG and Ti:Sapphire systems currently in use in Prof. Bernd Witzel’s laboratory. A first section explains the process by which the original pump laser (Nd:YAG, 1064 nm, 10 ns) is converted into a secondary pump at 2 µm, which is a mandatory step in order to interact with the amplifying medium due to the molecular structure of CO2. This conversion is realized by using an optical parametric oscillator (OPO) and an optical parametric amplifier (OPA). More precisely, the selection of the non-linear medium to use for the OPO and OPA (KTP) is explained. In addition, which mirrors are best-suited for the OPO and the relevant non-linear physical equations (amplitude-coupled equations) are described. Next, a second section aims to expose the theory that makes it possible to use a 2 µm nanosecond pump to amplify the 10 µm, femtosecond radiation derived from a femtosecond Ti:Sapphire laser. The limits and conditions for this process are explained; in short, we find that the CO2 gas pressure must reach 40 atm. In order to do so, an aluminum gas cell with two thick ZnSe windows must be used. Finally, the last part of this thesis describes and explains the design of the aforementioned CO2 cell necessary to the amplifying process. The optimal length of the cell, its geometry and its windows (made from ZnSe, with a 5.1 mm thickness) are the subject of a detailed analysis

Cette thèse a pour objectif l’exploration des applications potentielles des peignes de fréquences en télédétection. Pour ce faire, trois configurations expérimentales sont étudiées. Pour chacune des configurations, une analyse de divers aspects de leur fonctionnement est faite et les avantages et les inconvénients qui y sont propres sont discutés. Des montages expérimentaux basés sur ces configurations ont été fabriqués en laboratoire. Des mesures expérimentales viennent démontrer les capacités de détection des différentes techniques. La première configuration étudiée concerne l’échantillonnage passif d’une source optique externe. Cette technique permet d’évaluer le spectre de la source d’intérêt en la combinant interférométriquement avec les impulsions d’une paire de peignes de fréquences. Une étude probabiliste de la technique est effectuée afin d’en évaluer les limites de performance. Des mesures de sources cohérentes et incohérentes à haute résolution spectrale sont présentées. La deuxième technique étudiée exploite la configuration dite incohérente permettant de faire la caractérisation active d’une cible. Cette technique rend possible la mesure hyperspectrale résolue en distance d’une scène observée. Un montage expérimental de lidar hyperspectral a été conçu et fabriqué en laboratoire dans le but de faire des mesures extérieures de cibles à une distance allant jusqu’à 175 m. Les capacités de détection de plusieurs caractéristiques de cibles sont démontrées pour des cibles dures et distribuées, sous forme de nuages d’aérosols. Des mesures de raies d’absorption moléculaire, ainsi que d’épaisseur d’échantillons transparents et translucides, sont présentées. La troisième configuration étudiée, dite cohérente, permet de faire de la mesure active d’une cible en utilisant un des trains d’impulsions comme oscillateur local. L’utilisation d’un oscillateur local ouvre la porte à des mesures de vibrométrie à haute sensibilité, ce qui est impossible en configuration incohérente. Un modèle analytique de collecte de puissance pour les systèmes à un seul mode transversal, permettant de prédire les puissances en jeu en configuration cohérente, est développé et validé expérimentalement. La technique de référencement habituelle, permettant de corriger les erreurs causées par les fluctuations des paramètres des peignes, est modifiée et adaptée aux mesures de vibrométrie cohérente. Des mesures de vibrométrie résolue en distance sont présentées, où la capacité du système à démoduler une voix humaine à partir des vibrations d’un mur est démontrée. / The goal of this thesis is to explore the potential applications of frequency combs for remote sensing. For this purpose, three comb-based configurations are studied. For each of these configurations, an analysis of their workings is performed and their advantages and disadvantages are discussed. Experimental setups based on those configurations were built in laboratory. The detection capabilities of the techniques are demonstrated through experimental measurements. The first configuration that is studied enables passive sampling of an external optical source. Using this technique, it is possible to compute the spectrum of the considered source by interferometrically combining it with the pulses from a pair of frequency combs. A stochastic study of the technique is performed to assess its performance limits. Coherent and incoherent sources with high-resolution spectral content are measured. The second technique uses a configuration called incoherent that enables active characterization of a target. Using this technique, it is possible to perform range-resolved hyperspectral measurements of an observed scene. A hyperspectral lidar setup was designed and assembled in laboratory with the goal of performing outdoors measurements of targets at distances up to 175 m. The sensing capabilities of the system are shown for hard and distributed targets, in the form of aerosol clouds. Molecular absorption measurements, as well as thickness measurements for both transparent and translucent targets, are shown. Using the coherent configuration, which is the third one that was considered, it is possible to make active measurements of a target by using one of the pulse trains as a local oscillator. The use of a local oscillator opens the door to high sensitivity vibrometry, which is impossible with the incoherent configuration. An analytical model for the power collection capabilities of a single-transverse-mode system, which has to be used for coherent measurements, is developed and experimentally validated. The usual referencing technique, which is used to correct for fluctuations in comb parameters, is modified and adapted to the case of coherent vibrometry. Range-resolved vibrometry measurements are performed, demonstrating the capability of the system to extract a human voice signal from the vibrations of a wall.

Les travaux présentés dans cet ouvrage concernent l’étude de la dynamique des lasers à fibre à synchronisation modale passive. Le mécanisme qui assure la formation des impulsions repose sur un principe d’interférométrie non linéaire (i.e. rotation non linéaire de la polarisation). Or, ce mécanisme possède la particularité de voir son action être renversée lorsque la puissance des impulsions dépasse un certain seuil, i.e. les ailes observent un gain plus élevé que le centre de l’impulsion. Le train d’impulsions devient alors instable, une situation généralement suivie de l’apparition d’une ou plusieurs impulsions additionnelles. Dans ce nouveau régime, il est courant d’observer la formation de groupes d’impulsions cohérentes. La nature de l’interaction en jeu diffère selon que la dispersion observée par les impulsions est plus ou moins élevée. Dans le cas où la dispersion résiduelle de la cavité permet la propagation d’impulsions solitoniques, il a été montré que ce phénomène est relié à l’interaction non linéaire entre les impulsions et les ondes dispersives résonantes émises suite aux perturbations périodiques encourues par les impulsions suivant leur propagation dans la cavité. Toutefois, dans le cas où des milieux de dispersion positive et négative sont disposés dans la cavité pour faire en sorte de réduire la dispersion résiduelle de celle-ci, les bandes latérales associées aux ondes dispersives résonantes s’en trouvent fortement atténuées en raison de la dérive de fréquence (importante) observée par les impulsions dans chaque portion de la cavité. En fait, on montre que la formation des groupes d’impulsions résulte plutôt de l’interaction directe entre les impulsions puisque celles-ci sont amenées à se superposer partiellement sur une portion significative de la cavité. Également, dans ce même régime, on rapporte l’observation de collisions qui se produisent entre des groupes d’impulsions voyageant avec des vitesses différentes. Divers scénarios sont observés suivant les modifications plus ou moins importantes entraînées par la collision. En effet, il n’est pas nécessaire que l’énergie et la quantité de mouvement soient conservées lors des collisions entre les impulsions dans le laser puisqu’il s’agit d’un système dissipatif. En outre, dans le cas où les collisions se répètent sur une base périodique, l’acquisition d’une séquence d’autocorrélations a permis de mettre en évidence la dynamique particulière qui caractérise le processus de collision. / The work presented herein is primarily concerned with the dynamics of passively mode-locked fiber lasers. The mechanism used for achieving pulse emission relies on nonlinear interferometry (i.e. nonlinear polarization rotation). However, the same mechanism acts as a limiter whenever the pulse power is increased above a given amount, i.e. the wings are subject to a higher gain than the peak of the pulse. The pulse train then becomes unstable and the creation of one or more additional pulses follows from this instability. In this new regime, it is not unusual to observe the formation of coherent states of bound pulses. The nature of the interaction responsible for this phenomenon depends on the amount of dispersion experienced by the pulses along the laser cavity. In the case of a cavity that sustains the formation of solitons, the occurrence of pulse bound states was shown to result from the nonlinear interaction between the pulses and the resonant dispersive waves emitted as a result of the periodic perturbations the solitons undergo on successive cavity round trips. In contrast, for the case of a cavity built from positive and negative dispersion fibers such as to reduce the net dispersion, the sidebands related to the resonant dispersive waves are greatly reduced because of the significant frequency chirp the pulses acquire along each fiber segment. Thus we show here that the formation of pulse bound states results instead from the direct interaction between the multiple pulses since the pulses interfere with one another on a significant part of the laser cavity. In addition, in the same regime, we report the observation of collisions occurring between pulse bound states traveling with different group velocities. This process may result in several outcomes, depending on the changes the bound states undergo during the collisions. In fact, energy and momentum need not be conserved in the process since the laser is a dissipative system. Finally, in the case of collisions that repeat periodically, the acquisition of a sequence of autocorrelations allowed us to verify the peculiar dynamics that characterizes the collision process.