L’accélération directe d’électrons par des impulsions ultrabrèves de polarisation radiale fortement focalisées démontre un grand potentiel, notamment, pour la production de paquets d’électrons ultrabrefs. Plusieurs aspects de ce schéma d’accélération restent toutefois à être explorés pour en permettre une maîtrise approfondie. Dans le cadre du présent mémoire, on s’intéresse à l’ajout d’une dérive de fréquence au champ de l’impulsion TM01 utilisée. Les expressions exactes des composantes du champ électromagnétique de l’impulsion TM01 sont établies à partir d’une généralisation du spectre de Poisson. Il s’agit, à notre connaissance, du premier modèle analytique exact pour la description d’une impulsion avec une dérive de fréquence. Ce modèle est utilisé pour étudier l’impact du glissement en fréquence sur le schéma d’accélération, grâce à des simulations “particule test” unidimensionnelles, considérant en premier lieu une énergie constante par impulsion, puis un champ maximum constant. Les résultats révèlent que le glissement en fréquence diminue le gain en énergie maximum atteignable dans le cadre du schéma d’accélération à l’étude ; une baisse d’efficacité de plusieurs dizaines de pourcents peut survenir. De plus, les simulations mettent en évidence certaines différences reliées à l’utilisation d’impulsions avec une dérive vers les basses fréquences ou avec une dérive vers les hautes fréquences : il se trouve que, pour un glissement en fréquence de même grandeur, l’impulsion avec une dérive vers les basses fréquences conduit à un gain en énergie cinétique maximum plus élevé pour l’électron que l’impulsion avec une dérive vers les hautes fréquences. / Direct electron acceleration using ultrashort radially polarized laser pulses in strong focusing conditions exhibits unique properties for the production of ultrashort electron bunches. However, several aspects of this acceleration scheme are still left to investigate in order to ensure our complete understanding of the processes taking place. The present master’s thesis studies the use of TM01 chirped pulses in this acceleration scheme. Exact closed-form expressions for the description of all the components of the electromagnetic field of the TM01 chirped pulse are established by the generalization of the Poisson-like spectrum. It is, to the best of our knowledge, the first exact analytical model of an ultrashort non paraxial chirped pulse. These expressions are then used for on-axis “test particle” simulations, considering, at first, a constant pulse energy and, as a second case, a constant field maximum. Results reveal that chirp pulses seem to cause a decrease of the maximum energy gain achievable using this acceleration scheme; a decrease of the efficiency of tens of percents was observed. Additionnaly, numerical simulations show that down-chirp and up-chirp do not lead to the same results: we find that down-chirped pulses produce a slightly larger energy gain than up-chirped pulses, while still being less efficient than Fourier-transform-limited laser pulses

Dans le but d'étendre la plage d'utilisation des instruments à peignes de fréquence en les rendant plus polyvalents, les travaux de cette thèse présentent des solutions à deux limitations fondamentales liées à leur utilisation : le rapport cyclique de mesure utile et la bande optique limitée, et parfois non disponible, des sources lasers utilisées. La première limitation provient du fait que dans un interféromètre à peignes, la plage de l'interférogramme mesurée est fixée par le taux de répétition des peignes. Ainsi, lorsqu'une plage plus petite est nécessaire, du temps de mesure est perdu et l'utilisation de l'instrument n'est plus optimale. La solution qui est proposée est d'utiliser seulement un peigne, mais dans une configuration où l'échantillonnage optique est réalisé en variant la longueur de la cavité laser. Ensuite, pour démontrer comment la deuxième limitation peut être contournée, des peignes générés de manière non linéaire par doublage de fréquence sont utilisés pour développer un interféromètre référencé à peignes doublés. Afin d'extraire des mesures précises avec les interféromètres à peignes, le battement entre les peignes doit être référencé. Dans les travaux de cette thèse, un système de référencement optique développé pour les interféromètres à peignes est adapté aux deux instruments proposés. Dans le cas de l'interféromètre à peignes doublés, un système de référencement fonctionnant à la fréquence fondamentale des peignes est démontré. Pour évaluer les performances des instruments développés dans ces travaux, des mesures précises de l'absorption du cyanure d'hydrogène, du rubidium, de l'oxygène et de l'acétylène sont présentées, incluant des mesures moyennées sur quelques heures par un système de correction et de moyennage en temps réel.

Dans cette thèse, nous présentons une étude de l'ionisation multiphotonique ou tunnel de certains atomes et molécules dans un régime intermédiaire d'intensité (~10¹³-10¹⁴ W/cm²) en utilisant des impulsions provenant d'un laser ultra rapide Ti:saphir. En étudiant l'ionisation à deux couleurs de Ar et de Xe, nous présentons un modèle pour quantifier les contributions tunnel quasi-statique et multiphotonique. La dépendance du taux d'ionisation de Ar et de Xe sur l'angle entre les vecteurs de polarisation de deux impulsions ([omega] et 2 [omega] est mesurée. L'ionisation de cinq molécules organiques, C₆H₆, C₅NH₅, C₃H₆, C₂H₄, et C₂H₂, est étudiée. Deux phénomènes sont observés. La première observation montre que la probabilité d'ionisation jusqu'à un état uniquement chargé (+1) est supprimée en comparaison avec des atomes fictifs ayant le même potentiel d'ionisation. La seconde montre que l'ionisation double de ces molécules se produit principalement par un processus non séquentiel. Ces molécules présentent une probabilité relative énorme pour l'ionisation non séquentielle, qui est attribuée à la suppression de l'ionisation multiphotonique ou tunnel d'un ion de charge +1. Finalement, pour une application de spectroscopic laser, les spectres de masse de deux isomères de butène, 1-butène et cis-2-butène ionisés par des impulsions laser femtosecondes intenses sont comparés. On montre que la différence entre ces deux spectres est beaucoup plus prononcée que celle qu'on observe sur des spectres obtenus par collisions d'électrons de 100 eV. Notre observation suggère l'application possible de l'ionisation multiphotonique dissociative par des impulsions d'un laser ultrarapide pour la spectroscopic de masse de haute performance pour distinguer des molécules similaires.

Cette thèse porte sur la dynamique des molécules en champ laser intense dans la vision dite quasi statique. Deux types de dynamiques sont considérés soit la dynamique des mouvements nucléaires, les vibrations et la dissociation moléculaires, dans la première partie et la dynamique du mouvement électronique, excitation et ionisation d’une molécule à N électrons, dans la deuxième partie. Dans la première partie, on s’intéresse en particulier à un mécanisme de piégeage vibrationel, appelé effet DDQ (pour Dynamical Dissociation Quenching ) dans le régime quasi statique, et deux objectifs ont été fixés : la généralisation du concept de changement de structure dynamique en champ intense à des molécules polyatomiques, et la recherche de conditions pour optimiser le contrôle de la synchronisation molécule/champ laser sous-jacente à l’effet DDQ. Des paramètres nouveaux ont été introduits à cette fin, soit une dérive de la fréquence et des paramètres d’une paire d’impulsions pompe-sonde fixés en faisant référence à la trajectoire moyenne du paquet d’ondes vibrationnelles de la molécule libre. Dans la deuxième partie de la thèse, une méthodologie récemment développée dans notre laboratoire, pour le calcul de la fonction d’onde multi configurationelle d’un système à N électons dans une impulsion laser brève et intense a été utilisée pour décrire la dynamique d’excitation électronique et d’ionisation de la molécule linéaire CO2 sous une impulsion laser Infra-Rouge intense. L’accent est mis sur les effets multi électroniques et multi orbitalaires sur les spectres de vitesse du photoélectron et en particulier le spectre de diffraction de ce photoélectron (LIED pour Laser Induced Electron Diffraction), et leur robustesse vis -à vis d’un défaut d’alignement molécule/champ. / This thesis deals with the dynamics of molecules in intense laser fields in the quasi-static picture. Two types of dynamics are considered, namely the dynamics of nuclear motions, i.e. vibrations and molecular dissociations, in the first part of the thesis, and the dynamics of electronic motions, excitations and ionization of a N-electron molecule, in the second part. In the first part, we will be concerned particularly about a vibrational trapping mechanism called Dynamical Dissociation Quenching (DDQ), applicable in the quasi-static regime, and two objectives in this respect are set: The generalization of the concept for strong-field induced dynamical structural changes to polyatomic molecules, and the search for optimal conditions for the control of the molecule/field synchronization that underlies the DDQ effect. To this end, new parameters are explored, among them is a laser frequency chirp, and a set of parameters defining a proper pump-probe setting and deduced from properties of the mean trajectory of the field-free vibrational wavepacket. In the second part of the thesis, a methodology recently developed for the computation of multiconfigruation wavefunctions describing a N-electron system interacting with an ulrashort, intense laser pulse, is used to describe the dynamics of electronic excitations and ionization of the linear molecule CO2 in an intense Infra-red laser pulse. Emphasis is placed on manyelectron, many-orbital effects on momentum (velocity) distributions of the photoelectron, and more specifically, on the Laser-Induced Electron Diffraction (LIED) spectra, as well as on their robustness under molecule/field misalignment.

Les structures périodiques induites par laser sont étudiées depuis plusieurs années et sont présentes sur des matériaux très variés : métaux, verres, céramiques, matériaux cristallins, semi-conducteurs. Elles sont un phénomène générique mais elles ont leurs particularités pour chaque type de matériau. La plupart des modèles développés n’expliquent qu’une partie des résultats et ne s’étendent pas à tous les types de matériaux. Les modèles se basent généralement sur l’hypothèse d’une interférence du laser avec une onde créée subséquemment; elle peut être d’origine plasmonique si le matériau le permet. Ce mémoire a pour but de présenter les résultats de l’interaction d’un laser femtoseconde avec des verres de chalcogénure, en fonction des différents paramètres du laser. / Laser induced periodic surfaces structures have been the subject of studies for many years and are present on very different materials: metals, glasses, ceramics, crystalline materials, semiconductors. They are a generic phenomenon but each material has its distinctive features. The majority of the models developed only explain part of the results and do not extend over to all types of materials. They are generally based on the hypothesis of interference from the laser with a wave created subsequently; they can be of plasmonic nature if the material allows it. The purpose of this report is to present the results of femtosecond laser interaction with chalcogenide glasses, as a function of the various laser parameters.


Tableau d'honneur de la Faculté des études supérieures et postdoctorales, 2006-2007 / Les résultats présentés dans cette thèse portent sur la caractérisation de la distribution transversale d'intensité des faisceaux laser, de la distribution temporelle des impulsions laser femtoseconde et du couplage linéaire existant entre ces propriétés pour des impulsions laser suffisamment brèves. En premier lieu, nous avons développé une méthode de décomposition des faisceaux laser continus ayant une symétrie cylindrique en ondes constituantes possédant une symétrie cartésienne. Cette approche a permis d'établir une méthode de caractérisation des faisceaux à symétrie cylindrique qui utilise uniquement des paramètres quadratiques moyens (rms) unidimensionnels cartésiens. En plus du facteur de propagation M2c des ondes constituantes, un nouveau paramètre invariant en propagation libre, le facteur de qualité Q, a été défini. Ce dernier permet de quantifier le caractère non-diffractant d'un faisceau laser à l'intérieur de sa zone d'interférence géométrique. Cette approche a permis de mettre en évidence un lien asymptotique entre les faisceaux Laguerre-Gauss et les faisceaux Hermite-Gauss. Cette approche permet aussi de décrire quantitativement le caractère non-diffractant des faisceaux similaires aux faisceaux Bessel. En second lieu, nous avons considéré la caractérisation paramétrique d'impulsions laser brèves en utilisant un facteur de propagation noté P2. Ce facteur a été défini en utilisant l'analogie entre la propagation paraxiale de faisceaux laser et la propagation d'impulsions brèves dans un milieu dispersif. Ce facteur représente le produit entre la durée et la largeur du spectre optique des impulsions exprimées en terme de paramètres quadratiques moyens. Ces derniers peuvent être mesurés sans recourir à une méthode de caractérisation complète du profil de phase des impulsions ou à des hypothèses ad hoc. Les impulsions femtoseconde d'un laser à saphir dopé au titane ont été utilisées pour déterminer une méthode de mesure fiable du facteur P à partir d'un spectromètre à réseau et d'un autocorrélateur par absorption à deux photons. En dernier lieu, nous avons utilisé le profil radial résolu en fréquence dans le but d'étudier le couplage entre la diffraction et la forme temporelle pour des impulsions laser suffisamment brèves. Ce couplage de nature linéaire a été étudié dans le cas particulier des paquets d'ondes non-diffractants coniques, c'est-à-dire des faisceaux Bessel poly-chromatiques produits avec des impulsions femtoseconde. Une représentation spatiale-spectrale a permis de mettre en évidence l'origine du remodelage spectral qui modifie la forme temporelle hors axe des impulsions

Titre de l'écran-titre (visionné le 3 octobre 2023) / Cette thèse traite de l'amplification d'un laser à une longueur d'onde de 10 µm par pompage optique à 2 µm en utilisant le CO₂ comme milieu actif. L'objectif est de réaliser une preuve de concept sur ce procédé physique afin d'amplifier ultérieurement des impulsions femtosecondes. Ces impulsions seront utilisées pour effectuer des ionisations dans le domaine de la physique atomique et des champs laser intenses. Ce travail comporte deux axes principaux : la génération d'une fréquence de pompe absorbée par le milieu actif et l'amplification d'une impulsion milliseconde à 10,6 µm. Dans le premier axe (Chapitre 2), nous comparons deux types de lasers non-linéaires permettant de générer une longueur d'onde de pompe à 2 µm utilisée pour l'amplification : un oscillateur paramétriques optiques (OPO) simple et très énergétique et un système composé d'un OPO puis d'amplificateur paramétrique optique (OPA) aussi appelé MOPA ("Master Oscillator/ Parametric Amplifier"). Nous visons à créer un système capable de supporter des impulsions très énergétique (une haute fluence) ; ainsi (dans le Chapitre 3) nous étudions comment augmenter le seuil de résistance aux dommages de traitements antireflets et des miroirs. Dans le second axe, nous analysons théoriquement l'amplification d'une impulsion de 10,6 µm pompée optiquement dans un milieu actif de CO₂ à l'aide des équations d'évolution (Chapitre 4). Ce modèle nous permet de comprendre l'impact des différents paramètres physiques (pression, température, longueur du milieu actif, etc) sur l'amplification. Nous réalisons ensuite l'amplification expérimentalement (Chapitre 5) en faisant la preuve de concept avec un laser milliseconde de 10,6 µm. Nous mettons en évidence la présence de gain à 10,6 µm et discutons des résultats inattendus obtenus. / The objective of this thesis is to amplify laser pulses with a wavelength of 10 µm using optical pumping at 2 µm and CO₂ as an active medium. The aim is to establish a proof of concept for the physical process that will enable the amplification of femtosecond pulses in the future. These pulses will be used for ionization in atomic physics and intense laser fields. This work is composed of two main parts: the generation of a pump frequency which will be absorbed by the active medium and the amplification of a 10.6 µm laser millisecond pulse. In the first part (Chapter 2), we compare two nonlinear lasers capable of generating a 2 µm pump wavelength which will be used for the amplification process: a simple, highly energetic optical parametric oscillator (OPO) and a system composed of an OPO and optical parametric amplifier (OPA), also referred to as MOPA (for Master Oscillator/ Parametric Amplifier). We seek a scalable system that can support high energetic pulses (high fluence); this is why (in Chapter 3) we investigate methods to enhance the laser-induced damage threshold (LIDT) of our anti-reflection coatings and mirrors. In the second part, we studied theoretically the amplification of a 10.6 µm pulse optically pump in a CO₂ active medium using the rate equations (Chapter 4). This model helped us to understand the effects of different physical parameters (pressure, temperature, active medium length, etc) on the amplification process. We subsequently amplify a millisecond laser pulse at 10.6 µm as the proof of concept and, demonstrating that some gain was achieved. Finally, we explore the unexpected results that were obtained (Chapter 5).

Les lasers à fibre émettant dans la région de 3.5 μm présentent un intérêt particulier pour les applications d’usinage des polymères et de spectroscopie des hydrocarbures en raison de la présence de bandes d’absorption de la liaison C-H. Bien que des sources émettant en régime continu sur cette plage spectrale aient été démontrées et optimisées au cours des dernières années, les sources impulsionnelles à 3.5 μm sont pratiquement inexistantes. Ce mémoire décrit le développement du premier laser fibré à commutation du gain émettant aux environs de 3.5 μm. Ce laser est basé sur le double pompage d’une fibre de fluorozirconate dopée à l’erbium pompée en continu à 976 nm et en régime pulsé à 1976 nm par un système fibré basé sur une fibre de silice dopée au thulium développé pour cet objectif. Un modèle théorique a été développé à l’aide de la méthode d’Euler qui permet de résoudre les populations et puissances le long de la cavité laser. Un laser à 3.55 μm a été réalisé produisant des impulsions nanosecondes à une cadence entre 12 et 20 kHz avec des puissances crêtes jusqu’à 272 W (9.31 μJ), ce qui est le record à ce jour pour un laser fibré à une telle longueur d’onde. Un quenching de l’émission laser a été observé pour un fort pompage à 1976 nm, limitant les performances et explicable par une absorption à l’état excité à cette longueur d’onde. Un système d’amplification d’impulsions a été réalisé et a démontré un gain maximal de 2.7 pour la transition laser. Le développement du système de pompage à 1976 nm est d’abord décrit et ses performances présentées. Le modèle numérique développé est ensuite présenté avec les principaux résultats obtenus. Finalement, l’oscillateur fibré à 3.552 μm est présenté et ses performances et limitations décrites. / Fiber lasers emitting in the 3.5 μm region are of interest for polymer processing and hydrocarbon spectroscopy applications due to the presence of C-H absorption bands. Although continuous wave sources emitting in this spectral range have been demonstrated throughout recent years, pulsed 3.5 μm are almost inexistent. This document presents the development of the first gain-switched fiber laser emitting around 3.5 μm. This laser is based on the dual-wavelength pumping of an erbium-doped fluorozirconate fiber by a continuous 976 nm laser diode and a 1976 nm pulsed system based on a thulium doped silica fiber that was developped for this purpose. A theoretical model was developped based on Euler’s method allowing to solve level populations and powers along the laser cavity. A 3.5 μm laser was then designed producing nanosecond pulses for repetition rates ranging from 12 to 20 kHz and peak powers up to 272 W (9.31 μJ), a record for a fiber laser at such a wavelength. Quenching of laser emission was observed for a high 1976 nm pumping rate, limiting performances and justified by an excited state absorption at this wavelength. A pulse amplification system was also built and characterized, yielding a maximum gain factor of 2.7. The development of the 1976 nm pulsed system is first described, and its performances analysed. The numerical model is then presented along the main simulation results. Finally, the 3.552 μm fiber oscillator is presented with its performances and limitations.

La génération d'harmoniques d'ordre élevé par focalisation d'impulsions laser femtosecondes et intenses dans des gaz permet d'obtenir des trains d'impulsions attosecondes dans l'XUV. Dans cette thèse, nous présentons une technique destinée à optimiser l'efficacité de génération, puis nous montrons comment la caractérisation du rayonnement permet l'étude de la dynamique des molécules en champ fort. Dans une première partie, par une manipulation de sa phase spatiale, nous transformons le profil du faisceau laser infrarouge au foyer afin d'agrandir le volume de génération. Nous mettons en évidence la possibilité de créer un profil carré, élargi d'un facteur 2.5 par rapport au profil gaussien. Nous étudions ensuite la génération d'harmoniques dans les gaz rares par un tel faisceau, à la fois expérimentalement et numériquement. Bien que nous n'ayons pu observer d'augmentation significative du signal harmonique, les simulations effectuées à plus forte énergie indiquent un gain d'efficacité. Dans une seconde partie, nous montrons que le spectre et la phase spectrale du rayonnement harmonique issu d'un ensemble de molécules linéaires alignées présentent des structures liées aux caractéristiques des molécules. Nous mettons en évidence la présence d'un saut de phase lié à un phénomène d'interférences quantiques lors de l'étape de recombinaison. Nous étudions la dépendance de ce saut de phase en fonction de différents paramètres, tels que l'orientation des molécules ou l'éclairement de génération. Ces mesures permettent l'étude de la dynamique électronique lors de la recombinaison du paquet d'ondes électroniques. De plus, elles devront servir de support pour les nouvelles modélisations du comportement des molécules en champ intense.

Cette thèse présente le développement d'un système de balayage de caméra à balayage de fente parfaitement synchronisé avec un laser impulsionnel femtoseconde. Cette application des photoconducteurs rapides ("commutateurs Auston") haute tension, permet d'obtenir des résolutions de caméra à balayage de fente subpicoseconde en mode d'accumulation d'images, avec des lasers d'énergie quelques centaines de microJoules par impulsion. Deux autres applications de ces photoconducteurs haute tension sont étudiées : - La commutation optique par une cellule de Pockels ultra-rapide de temps de montée inférieure à 100ps ayant une gigue temporelle inférieure à 2ps. - La stabilisation en énergie des impulsions laser ultrabrèves, coup par coup, à l'aide d'une cellule de Pockels commandée par un photoconducteur. Le photoconducteur (commandé en avance par une impulsion extraite de l'impulsion principale) commande la cellule de Pockels à diminuer les fluctuations. Une première expérience montre une amélioration d'un ordre de grandeur (de 7% à 0.7%). Parallèlement, une application du filtre acousto-optique dispersif programmable (Dazzler TM) à la mesure de la phase spectrale des impulsions femtosecondes est présentée. Les méthodes de mesures temporelles résultant d'un filtrage linéaire suivi d'une détection non linéaire, il est possible de réaliser la fonction de filtrage linéaire par le Dazzler TM remplaçant le montage optique souvent complexe. Il a été ainsi réalisé expérimentalement pour la première fois des mesures d'autocorrélation en bande de base et d'interférométrie spectrale à décalage par transformée de Fourier (Time-domain SPIDER).