We investigate quantum coherences between excited states induced on quantum systems upon excitation by partially coherent radiation sources. Attempts at rejuvenating coherences using noisy sources are also explored. This work is most relevant to studies of photo-excitation of light harvesting systems under natural conditions as well as to quantum optical experiments using partially coherent lasers. The transient coherent response of a model $V$ system upon irradiation by various models of incoherent light is explored and it was found that it was possible to induce transient excited state coherences upon excitation. These excited state coherences eventually become a small fraction of population and the system reaches a mixed state. Lastly, we critique an existing literature model of excitation by noisy laser and we show that the coherence observed in that scenario is artificial. We propose an alternative using a physical model of noisy excitation.

We investigate quantum coherences between excited states induced on quantum systems upon excitation by partially coherent radiation sources. Attempts at rejuvenating coherences using noisy sources are also explored. This work is most relevant to studies of photo-excitation of light harvesting systems under natural conditions as well as to quantum optical experiments using partially coherent lasers. The transient coherent response of a model $V$ system upon irradiation by various models of incoherent light is explored and it was found that it was possible to induce transient excited state coherences upon excitation. These excited state coherences eventually become a small fraction of population and the system reaches a mixed state. Lastly, we critique an existing literature model of excitation by noisy laser and we show that the coherence observed in that scenario is artificial. We propose an alternative using a physical model of noisy excitation.

Pour construire le lien entre l'organisation structurale des milieux dispersés concentrés et leurs propriétés mécaniques, il est nécessaire de pourvoir identifier leur structure à l'échelle microscopique. En particulier, il faut être capable mesurer la taille des particules ou des amas de particules, leur concentration et les éventuelles anisotropies liées à une déformation ou une orientation (globale ou partielle) dans le cas de particules anisotropes (fibres par exemple) ou déformables (émulsions, globules rouges,...). La difficulté majeure est que ces systèmes composés de particules micrométriques sont généralement opaques à la lumière visible (produits agroalimentaires tels que les laitages, fluides biologiques tels que le sang, matériaux liés au bâtiment tels que les ciments, les argiles ou les peintures,...). Nous avons ainsi mis au point une technique optique basée sur la diffusion multiple de la lumière. Dans le cadre de cette thèse, nous nous intéressons plus particulièrement à la caractérisation des milieux constitués d'objets anisotropes. Sous l'action d'un champ de cisaillement, on observe une orientation privilégiée ou une déformation globale des particules. L'objectif de cette thèse est donc à la fois d'étudier les mécanismes qui sont à l'origine de la déformation et/ou l'orientation des particules et également de mesurer ces anisotropies à l'échelle microscopique. On s'appuie pour mener cette étude sur un dispositif développé au laboratoire basé sur le transport incohérent de lumière couplé à un rhéomètre. Il s'agit d'un dispositif constitué d'une source laser focalisée à la surface d'un échantillon et d'une caméra CCD permettant l'acquisition d'une image rétrodiffusée loin du point d'impacte du laser. Parallèlement, une base de données de simulation de Monte Carlo est en cours de réalisation permettant par analyse des images rétrodiffusées anisotropes, de remonter à l'information sur l'anisotropie réelle des particules (facteur de forme) leur champ d'orientation (paramètre d'ordre). En effet, en confrontant les données expérimentales aux données numériques, nous sommes en mesure de déterminer le taux d'orientation moyen de particules très anisotropes ou de caractériser la déformation des particules. Une application à la déformation des rouges sous cisaillement pour du sang en concentration physiologique (40 à 50% en volume) sera présentée. D'autres applications, notamment à l'endommagement des plastiques et à l'orientation de suspensions de fibres seront discutées / To build the link between the structural organization between concentrated dispersions and their mechanical properties, you have to be able to identify their microscopic structure. In particular, for anisotropic particles (fibbers for example) or deformable particles (emulsions, red blood cells...), the knowledge of the particle size, the concentration, the deformation or the orientation of particles (partial or global) are very important. Most of concentrated dispersions are generally opaque to visible light (biological fluids as blood, clays...). An optical diffusing method based on multiple diffusion light has been developed in the laboratory to study this kind of materials. In this thesis, we are interested in the general problem of characterizing concentrated dispersions with anisotropic objects. Under shear rate, a preferential orientation or a global deformation of particles has been observed. The objective of this thesis is to study the mechanisms which involve deformation and/or orientation of anisotropic particles. An experimental device based on the incoherent light transport has been developed at the laboratory in order to determine the orientation or the deformation. The experimental device is composed of a focused laser diode and a CCD camera to acquire the backscattered images. A data base of Monte Carlo simulation has been created in order to get the form factor or the orientation of particles by analyse of anisotropic backscattered images. By comparing the numerical data with the experimental data, we are able to determine the average rate of orientated particles. Thanks to this optical diffusing method, the deformation of red blood cells in physiological concentration (40 to 50% volume fraction) and the orientation of fibbers dispersion has been study

A técnica de eco de fótons com luz temporalmente incoerente (EFLI) foi utilizada neste trabalho para a medida do tempo de relaxação transversal T2 do Iodeto de 3-3´-Dietiloxadicarbonocianina (DODCI) como função da temperatura. Nestes experimentos foi utilizado um laser de corante de banda larga, bombeado pelo 2&#176 harmônico de um laser de Nd+3 : YAG Q-switched. Este laser operou com os corantes Kiton Red 620 e rodamina 640, cujos máximos do espectro de emissão estão respectivamente em 598 e 610 nm. O tempo de relaxação T2, que é proporcional ao inverso da largura de linha homogênea, segue uma dependência funcional com a temperatura do tipo T-1,9. Encontramos o valor de T2 entre 0 e 30fs para &#955 = 598nm e entre 30 e 590fs para &#955 = 610nm, no intervalo de temperatura entre 300 e 60k. Os perfis das medidas de EFLI podem ser descritos por um modelo baseado num sistema quântico de dois níveis / The photon echo with incoherent light technique (EFLI) has been used in this work for the measurement of the transverse relaxation time T2 in 3-3´-Dietiloxadicarboncyanine Iodide (DODCI) as a function of the temperature. A broad-band dye laser, pumped by the second harmonic of a Q-switched Nd+3 : YAG laser, was used in this experiment. The laser used Kiton Red 620 and rodamine 640 dyes, whose maxima output power are respectively around 598 and 610nm. The relaxation time T2 , which is inversely proportional to the homogeneous linewidth, depends on the temperature according to a T-1,9 Law. We found the value of T2 ranging from 0 to 30fs at 598nm and from 30 to 590fs at 610nm in the temperature range between 300 and 60K. The EFLI profiles can be described by means of a two-level quantum system model

A técnica de eco de fótons com luz temporalmente incoerente (EFLI) foi utilizada neste trabalho para a medida do tempo de relaxação transversal T2 do Iodeto de 3-3´-Dietiloxadicarbonocianina (DODCI) como função da temperatura. Nestes experimentos foi utilizado um laser de corante de banda larga, bombeado pelo 2&#176 harmônico de um laser de Nd+3 : YAG Q-switched. Este laser operou com os corantes Kiton Red 620 e rodamina 640, cujos máximos do espectro de emissão estão respectivamente em 598 e 610 nm. O tempo de relaxação T2, que é proporcional ao inverso da largura de linha homogênea, segue uma dependência funcional com a temperatura do tipo T-1,9. Encontramos o valor de T2 entre 0 e 30fs para &#955 = 598nm e entre 30 e 590fs para &#955 = 610nm, no intervalo de temperatura entre 300 e 60k. Os perfis das medidas de EFLI podem ser descritos por um modelo baseado num sistema quântico de dois níveis / The photon echo with incoherent light technique (EFLI) has been used in this work for the measurement of the transverse relaxation time T2 in 3-3´-Dietiloxadicarboncyanine Iodide (DODCI) as a function of the temperature. A broad-band dye laser, pumped by the second harmonic of a Q-switched Nd+3 : YAG laser, was used in this experiment. The laser used Kiton Red 620 and rodamine 640 dyes, whose maxima output power are respectively around 598 and 610nm. The relaxation time T2 , which is inversely proportional to the homogeneous linewidth, depends on the temperature according to a T-1,9 Law. We found the value of T2 ranging from 0 to 30fs at 598nm and from 30 to 590fs at 610nm in the temperature range between 300 and 60K. The EFLI profiles can be described by means of a two-level quantum system model

Ce travail vise à approfondir la connaissance du comportement mécanique de polymères structurés sur de multiples échelles. Il repose sur l'acquisition simultanée d'informations couplées relatives à la mécanique, à la thermique et à la microstructure. Nous avons à cet effet étudié le comportement du Polyéthylène Haute Densité (PEHD) sous sollicitations de traction à déformation contrôlée à l'aide de trois techniques optiques utilisées in situ simultanément : (i) Le système Vidéotraction® pour l'accès aux contraintes et aux déformations vraies. (ii) La thermographie infrarouge pour l'accès aux sources thermiques. (iii) Une technique de rétrodiffusion de lumière (ISLT) pour l'accès à une forme d'endommagement. Le corps du travail porte sur la reconstruction des sources thermiques 2D à partir de cartographies des champs de température mesurés au cours d'essais. Le problème inverse de reconstruction des champs de sources ther-miques est résolu par deux méthodes différentes : minimisation sous contrainte avec formulation adjointe et décomposition modale. Des techniques de régularisation du problème sont décrites en détail pour chaque méthode. D'autre part, la technique ISLT nous permet de suivre l'endommagement : l'apparition progressive de "mi-crocavités" isotropes puis un développement d'une forte anisotropie pendant la phase de durcissement hyperélastique. Nous montrons que ces informations sur la microstructure viennent corroborer les phénomènes observés sur la source thermique. Nous replaçons alors l'ensemble des informations obtenues dans le contexte d'une modélisation thermodynamique des lois de comportement. Une étude de sensibilité aux paramètres du modèle est développée, ce qui conduit à une réduction du modèle adaptée à leur bonne estimation / This research aims at looking further into current knowledge of the mechanical behavior of semi-crystalline polymers at multiple scales. It relies on the simultaneous acquisition of coupled information relating to me-chanical, thermal and microstructural behaviors. For this purpose, we have studied the response of High Density Polyethylene (HDPE) under tensile tests with controlled strain rates, using three optical techniques : (i) Vidéotraction®, a videoextensemeter to access the true stress and strain. (ii) Infrared thermography to access the thermal sources evolution. (iii) Backscattering of Incoherent Light (ISLT technique) to access information on damage mechanisms. The core of the research concerns the reconstruction of the 2D thermal sources starting from temperature fields maps measured during the test. This ill-posed problem has been solved with two different methods : A constrained optimization based on the adjoint formulation and a minimization based on a reduced spectral model. The regularization tools used in the problem are detailed for each method. The ISLT technique allows to monitor damaging processes due to crazing : the creation of isotropic micro-cavities followed by the development of a strong anisotropy during the hardening phase. We show that these information at microstructural level confirm the evolutions of the heat source thermal. All these experimental information are finally considered within a thermodynamical framework used for deri-ving constitutive laws. A sensitivity analysis applied to the parameters of our law led to a reduced model that is more appropriate for their proper estimation

L'utilisation de matériaux polymères a su s'imposer au cours du 20ième siècle, en remplaçant ou se combinant aux matériaux métalliques, pour des applications mécaniques toujours plus techniques. La grande diversité des propriétés physiques des polymères est intimement lié à leur forte complexité microstructurale, qui malgré leur utilisation massive reste, au demeurant, encore très incomprise. Afin de mieux comprendre les évolutions microstructurales aux échelles nano et micrométrique dont résultent le comportement macroscopique il est nécessaire de développer de nouvelles techniques de caractérisation in situ. Ce travail fait état de l'utilisation de la spectroscopie Raman couplée au système VidéoTractionTM afin d'obtenir des informations microstructurales de la déformation de polymère semi-cristallins. Pour cela, des polypropylènes de formulations diverses ont été étudiés, permettant de souligner le rôle joué par la matrice et les charges organiques et minérales dans le processus de déformation plastique. Des mesures in situ de l'orientation des chaînes macromoléculaires déterminées in situ par Raman ont été confirmées, au synchrotron Petra III d'Hambourg, par une expérience couplant le système VidéoTractionTM-Raman à un dispositif de diffusion des rayons X aux grands angles. L'endommagent volumique des matériaux a été étudié post mortem par Tomographie X et radiographie X. Les améliorations apportées au système VidéoTractionTM-Raman ainsi qu'une étude de la diffusion de la lumière incohérente de nos matériaux au cours de leurs déformations ont permis l'établissement d'un critère de mesure de l'endommagement volumique in situ par Raman / The use of polymer materials - replacing or combining with metallic materials - has successfully established itself in the 20th century for increasingly technical mechanical applications. The great diversity of polymers physical properties is closely related to their high microstructural complexity, which is still very misunderstood despite their massive use. The development of new techniques for in situ characterization allows to better understand the microstructural evolutions on nanoscale and micrometer scale which affect the macroscopic behavior. This work report the use of Raman spectroscopy coupled with the VideoTractionTM system in order to obtain information about the microstructural deformation of polymer. Various formulations of polypropylene were studied to highlight the role played by the polypropylene matrix and the organic and mineral fillers in the plastic deformation process. The in situ measures of the macromolecular chains' orientation determined by Raman were confirmed by the performing of an experimental setup coupling the Raman-VideoTractionTM system with a device of Wide angle X-ray scattering. The volume damage of material was studied post mortem using X-ray tomography. The improvements made to VideoTractionTM-Raman system and a study of the incoherent light scattering of our materials enabled the setting of a Raman criterion for measuring in situ the volume damage. The studies carried out to evaluate in situ macromolecular orientation and volume damage highlight the existence of competition between these two processes. The degree of influence of organic and mineral fillers in this competition within the polypropylene matrix was determined

科学研究費補助金 研究種目:一般研究(C) 課題番号:03650275 研究代表者:森 正和 研究期間:1991-1992年度