L'accrétion océanique au niveau des dorsales lentes est alimentée par un apport magmatique et par l'exhumation de péridotites mantelliques. Une partie de la chaleur dégagée lors du refroidissement et de la cristallisation des magmas sert de moteur à la circulation hydrothermale qui peut transporter de l'eau de mer jusqu'aux roches mantelliques. Une réaction d'oxydoréduction impliquant l'eau de mer, l'olivine et le pyroxène des péridotites peut alors avoir lieu pour produire de la serpentine, de la magnétite et de l'hydrogène. Cette réaction, dite de serpentinisation, contrôle les propriétés physico-chimiques de la lithosphère océanique et est, de fait, incorporée dans les modèles géophysiques avec une cinétique encore mal contrainte. Ce travail de thèse est centré sur la cinétique d'hydratation de l'olivine de San Carlos, une réaction de serpentinisation simple. Un dispositif expérimental de suivi de la cinétique d'hydratation a été mis au point, basé sur la mesure du signal magnétique associé à la magnétite formée. Cette méthode, couplée à une modélisation thermodynamique, permet également de quantifier indirectement la production d'hydrogène. L'influence de la taille initiale des grains l'olivine et de la température sur la cinétique d'hydratation a aussi été étudiée. Une augmentation de la vitesse de serpentinisation dans les premiers temps de la réaction est mise en évidence et expliquée par la mise en place de microtextures également observées dans le milieu naturel (puits de corrosion et fractures) contribuant à un accroissement de la surface réactive. De manière générale, la cinétique de serpentinisation obtenue ici est de un a deux ordres de grandeur plus lente que celle utilisée jusqu'alors dans les modèles géophysiques. En plus de cette étude expérimentale, une réaction d'oxydoréduction dans un contexte naturel a été étudiée au niveau d'une zone réactionnelle entre des serpentinites et des marbres en Corse alpine. Sur la base d'une approche pétrographique et thermodynamique, la présence de wollastonite, CaSiO3, est expliquée par l'atteinte de conditions très réductrices associées à la présence de fluides riches en hydrogène en contexte de subduction. Ces fluides sont interprétés comme résultant de la conservation du potentiel réducteur des serpentinites au cours de la subduction.

L'accrétion océanique au niveau des dorsales lentes est alimentée par un apport magmatique et par l'exhumation de péridotites mantelliques. Une partie de la chaleur dégagée lors du refroidissement et de la cristallisation des magmas sert de moteur à la circulation hydrothermale qui peut transporter de l'eau de mer jusqu'aux roches mantelliques. Une réaction d'oxydoréduction impliquant l'eau de mer, l'olivine et le pyroxène des péridotites peut alors avoir lieu pour produire de la serpentine, de la magnétite et de l'hydrogène. Cette réaction, dite de serpentinisation, contrôle les propriétés physico-chimiques de la lithosphère océanique et est, de fait, incorporée dans les modèles géophysiques avec une cinétique encore mal contrainte. Ce travail de thèse est centré sur la cinétique d'hydratation de l'olivine de San Carlos, une réaction de serpentinisation simple. Un dispositif expérimental de suivi de la cinétique d'hydratation a été mis au point, basé sur la mesure du signal magnétique associé à la magnétite formée. Cette méthode, couplée à une modélisation thermodynamique, permet également de quantifier indirectement la production d'hydrogène. L'influence de la taille initiale des grains l'olivine et de la température sur la cinétique d'hydratation a aussi été étudiée. Une augmentation de la vitesse de serpentinisation dans les premiers temps de la réaction est mise en évidence et expliquée par la mise en place de microtextures également observées dans le milieu naturel (puits de corrosion et fractures) contribuant à un accroissement de la surface réactive. De manière générale, la cinétique de serpentinisation obtenue ici est de un a deux ordres de grandeur plus lente que celle utilisée jusqu'alors dans les modèles géophysiques. En plus de cette étude expérimentale, une réaction d'oxydoréduction dans un contexte naturel a été étudiée au niveau d'une zone réactionnelle entre des serpentinites et des marbres en Corse alpine. Sur la base d'une approche pétrographique et thermodynamique, la présence de wollastonite, CaSiO3, est expliquée par l'atteinte de conditions très réductrices associées à la présence de fluides riches en hydrogène en contexte de subduction. Ces fluides sont interprétés comme résultant de la conservation du potentiel réducteur des serpentinites au cours de la subduction. / Slow-spreading ridges are fed by a magmatic input and the exhumation of mantle peridotites. Part of the magmatic heat is evacuated through the hydrothermal circulation which can transport seawater up to the mantle rocks. A RedOx reaction between seawater and the olivine and pyroxene from the peridotite can then take place, producing serpentine, magnetite and hydrogen. This reaction, so-called serpentinization, controls the physical and chemical properties of the oceanic lithosphere and is, thus, considered in geophysical models even if its kinetics are poorly constrained. Therefore, this study focuses on the kinetics of San Carlos olivine hydratation, a simple serpentinization reaction. An experimental method has been developed which allows monitoring magnetically the kinetics of the reaction of interest through the amount of magnetite that it produces. This method provides also an indirect estimate of the hydrogen production when coupled to thermochemical modeling. The influence of initial grain size and temperature on the hydration kinetics has also been investigated. An increase in the serpentinization rate at the beginning of the reaction is explained by the formation of microtextures also observed in natural samples (fractures and etch pits) which contribute to the generation of new reactive surface area. The inferred kinetics of serpentinization are by one to two orders of magnitude lower than the one commonly input in geophysical models. In addition to this experimental study, a natural case of RedOx reaction involving serpentinites has been studied which deals with a decimetre wide reaction zone between serpentinites and marbles from Alpine Corsica. The presence of wollastonite, CaSiO3, is explained on a petrological and thermodynamical basis as related to highly reducing conditions characterized by the presence of H2-rich fluids in this subduction zone environment. These fluids are interpreted as resulting from the conservation of the reducing potential of serpentinites throughout the subduction process.

Une étude de terrain réalisée dans le massif du Mont Blanc a été couplée à une étude expérimentale de laboratoire (en collaboration avec le GFZ-Potsdam) dans le but de comprendre les relations entre déformation, transferts de matière et de fluide dans les roches quartzo-feldspathiques. Une attention particulière a été portée aux transferts de matière par diffusion qui sont le plus souvent négligés.<br />Une étude pluridisciplinaire basée sur des observations de terrain, des analyses géochimiques et pétrologiques a été réalisée dans le massif du Mont Blanc. Des transferts de matière associés à divers degrés d'interactions fluide-roche couplés à la déformation ont été identifiés. Au cœur du massif la remontée d'un front métasomatique responsable de transformations majeures du granite (précipitation intense de biotites et de chlorites magnésiennes) implique la circulation de fluides profonds magnésiens à travers l'ensemble du massif. Le réseau de zones de cisaillement et l'épisyénitisation du granite (perte du quartz et de la biotite dans le granite situé aux épontes de veines ouvertes) apparaissent comme essentiellement contrôlés par la déformation, plutôt que par la circulation de fluides externes. <br />Des expériences ont été réalisées en laboratoire afin de contraindre les mécanismes supposés participer aux transferts de matière dans le massif du Mont Blanc. Des expériences de dissolution-cristallisation sous contrainte indiquent que ce processus est efficace aux conditions de la croûte supérieure sous des conditions isotropes. Un processus similaire pourrait donc être responsable de la formation des épisyénites du Mont Blanc. Une étude identique réalisée avec des billes de verre témoigne de la compétition de plusieurs processus aussi bien ductiles (plasticité, dissolution-cristallisation sous contrainte) que fragiles (fracturation). Ces expériences montrent également que la présence d'une faible quantité de fluide dans la porosité favorise la déformation. Des expériences conduites sous un gradient de température permettent de déterminer la séquence de cristallisation résultant du refroidissement d'un fluide dont la composition est tamponnée par celle du granite encaissant. La séquence de cristallisation observée expérimentalement (quartz, feldspath alcalin, mica et argile) ne correspond pas aux précipitations observées dans les zones de cisaillement, ce qui semble en accord avec l'hypothèse que les zones de cisaillement puissent se former en système presque clos, avec des interactions fluide-roche limitées. Enfin une série d'expériences a été réalisée, également sous gradient thermique, afin de quantifier le coefficient de diffusion de la silice dans l'eau pure aux conditions de la croûte moyenne.

Les principales cibles d'exploration pour les gisements d’uranium de type discordance du bassin d’Athabasca (Canada) sont les structures graphiteuses du socle. Toutes ces structures ne sont pourtant pas fertiles et elles présentent des histoires plus ou moins complexes de circulations fluides successives. Cette thèse propose de déconvoluer les caractéristiques propres à chaque évènement de circulations fluides par une étude multidisciplinaire focalisée sur l’exemple de l’environnement proche du gisement de Cigar Lake. Au cours de l’exhumation tardi-orogénique du socle, la formation de failles ductile-cassantes associées à une circulation intense de fluides à C-O-H-N a permis des enrichissements en graphite et une première évolution pétrophysique des zones endommagées. Ces structures du socle particulièrement fragilisées par la déformation cassante fini-Hudsonienne ont pu être réactivées après dépôt du bassin et devenir des lieux favorables à la convection de saumures sédimentaires. La circulation de saumures sodiques dans le socle a favorisé des interactions fluides-roches à l’origine de la solubilisation de l’uranium, d’altérations K-Mg et d’évolution de composition du fluide vers un pôle plus calcique de plus forte salinité. Enfin une méthodologie d’analyse intégrée des compositions élémentaires majeures, traces et isotopiques U-Pb-O sur oxydes d’uranium est proposée, permettant de déconvoluer les effets des évènements fluides ultérieurs sur la minéralisation primaire. Cinq évènements ont ainsi contribué aux caractéristiques actuelles du gisement de Cigar Lake : Un évènement primaire de circulation de saumures à 1290-1380 Ma, à l’origine de l’ensemble du stock d’uranium ; un événement de circulations fluides à ca. 900 Ma à l’échelle régionale qui n’est pas associé à une reprécipitation d’uranium mais a brechifié et perturbé la chimie des oxydes primaires ; deux évènements tardifs de circulations fluides à ca. 340 et 220 Ma qui ont significativement remobilisé le stock primaire d’uranium. Enfin un dernier épisode récent de circulation d’eaux météoriques est à nouveau à l’origine d’un changement de chimie des oxydes antérieurs et d’une remise à zéro des systèmes isotopiques / The main exploration targets for unconformity-related U deposits of the Athabasca Basin are the graphite-rich structures in the basement. But these are not necessarily fertile. They show distinct features expressing specific events of fluid circulations. This study aims, through a multidisciplinary approach, at unravelling the complex history of fluid flow events recorded in the vicinity of the Cigar Lake deposit. During the basement uplift, at the end of the Trans-Hudson Orogeny, the formation of ductile-brittle shear zones associated to the circulation of C-O-H-N fluids led to hydrothermal graphite enrichments and a petrophysical evolution of damages zones. These graphite-rich shear zones that were specifically weakened by the ante-Athabasca brittle reactivation have been reactivated once more after basin deposition allowing the formation of a developed damage zone especially favorable for sedimentary brine convection. Circulations of NaCl-rich brines in the basement led to brine-rock interactions, and subsequent uptake of uranium and other metals from the basement rocks. The latter have subsequently undergone strong K-Mg alteration whereas the NaCl dominated brines evolved toward a CaCl2-dominated composition with higher salinities. Finally, this thesis sets out an integrated methodology allowing to decipher the complex superimposed geochemical signatures of distinct fluid flow events on the primary uranium oxides. Five fluid flow events contributed to the present day state of the Cigar Lake deposit: a primary event of brine circulation occurred at 1290-1380 Ma and is at the origin of the main U stock; a second basin-scale event of fluid flow occurred at ca. 900 Ma, it brecciated and strongly disturbed the deposit; two later events of fluid flow strongly remobilized the deposit at ca. 340 and 220 Ma and greatly contributed to the actual state of the deposit. Finally a last, rather recent event of fluid flow was at the origin of strong chemical changes in the uranium oxides compositions and strong isotopic resetting

Dans la perspective de prédire les transformations chimico-minéralogiques possibles d'une bentonite placée en conditions de stockage profond de déchets radioactifs, plusieurs séries d'expériences ont été réalisées utilisant la bentonite MX80 en présence d'une solution chlorurée sodi-calcique, en absence ou en présence de fer (magnétite + hématite ou fer métal + magnétite), à 80 et 300 °C et pour des durées de 1 jour à 9 mois. Les produits de réactions ont fait l'objet de caractérisations multi-échelles et multi-techniques : diffraction des rayons X, microscope électronique à balayage et en transmission (imagerie haute résolution, EDS et EELS), microsonde électronique, spectroscopie Mössbauer et analyse ICP AES et ICP MS des solutions. Le code de calcul EQ3/6 a été utilisé pour simuler les expériences réalisées. Une nouvelle méthode ponctuelle de détermination de la valence du fer dans les argiles au MET par spectroscopie de perte d'énergie des électrons (EELS) a été développée.