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Bioethanol in der HochtemperaturbrennstoffzelleBreite, Manuela 09 April 2013 (has links) (PDF)
Ziel der Arbeit war die Nutzbarmachung von Bioethanol zur Wandlung in Strom und Wärme in einer Hochtemperaturbrennstoffzelle. Dazu waren neben der Entwicklung eines langzeitstabilen, effektiven Katalysators zur Synthesegaserzeugung und dessen Testung sowie der Übertragung gewonnener Erkenntnisse auf in einem Reformer einsetzbare Konzepte die Verifizierung kommerzieller Katalysatorsysteme für die partielle Oxidation von Ethanol notwendig. Außerdem ist für die Entwicklung eines ethanolbetriebenen SOFC-Systems eine pulsations- und ablagerungsfreie Verdampfung von unvergälltem und vergälltem Ethanol – welche nicht Stand der Technik ist – erforderlich, für die ein geeignetes Verdampferkonzept entwickelt und getestet wurde. Experimentell konnte die Betreibbarkeit eines SOFC-Systems mit Ethanol an einem für den Betrieb mit LPG ausgelegten System nachgewiesen werden.
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Experimentelle und theoretische Ansätze zur Entschwefelung eines mit Kohlenwasserstoffen beladenen Gases / Approche théorique et expérimentale de l'oxydation catalytique de l'hydrogène sulfureux en présence d'hexane / Experimental and theoretical investigation of hydrogen sulphide catalytical oxidation with small amounts of hexaneAverlant, Gauthier 26 March 2006 (has links) (PDF)
The catalycal oxidation of hydrogen sulphide in presence of small amounts of hexan has been investigated over a Titania catalyst. H2S is converted into sulphur. Nevertheless the catalyst undergoes a deactivation through coke formation. In order to explain the coke profile in the inner of the catalyst's pellet, the influence of the internal heat and mass transfers has been considered using a pore network. / Die katalytische Oxydation von Schwefelwasserstoff auf einem TiO2-Anatase-Katalysator wird in Anwesenheit von n-Hexan durchgeführt. Schwefel wird gebildet. Der Katalysator unterliegt jedoch eine schnelle Deaktivierung durch Russbildung, die anhand eines Porennetzwerksmodells simuliert werden wird. Sowohl Stoff- als auch Wärmetransport werden berücksichtigt.
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Zünd-Lösch-Verhalten von Prozessgasen der partiellen Oxidation von Kohlenwasserstoffen und Reaktivität der gebildeten Koksablagerungen /Andresen, Ann-Kathrin. January 2009 (has links)
Zugl.: Bayreuth, Universiẗat, Diss., 2009.
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Untersuchung zur Chemie des Deacon-Prozesses in SalzschmelzenTokmakov, Pavel 13 June 2018 (has links) (PDF)
HCl ist ein Nebenprodukt bei vielen organischen Chlorierungsprozessen. Die Aufarbeitung von HCl wäre wirtschaftlich sinnvoll. Eine der möglichen Optionen ist die Rückgewinnung des Chlors durch die katalytische HCl-Oxidation mit O2 (Deacon-Prozess). Das Hauptziel dieser Arbeit war es, die katalytische Aktivität von kupferchlorid-haltigen Schmelzen in Abhängigkeit von der Temperatur und dem Verhältnis der Reaktionsgase zu untersuchen. Dazu wurden Versuche unter stationären und instationären Reaktionsbedingungen im Temperaturintervall zwischen 400 und 500 °C durchgeführt. Für das bessere Verständnis des Katalysator-Systems wurde ein thermodynamisches Modell für das Stoffsystem MeCl-CuCl-CuCl2-CuO-HCl-H2O-Cl2-O2 (Me = Li, Na, K) erstellt. Weiterhin wurden mithilfe von kinetischen Untersuchungen Hinweise auf die Rolle der gelösten oxidischen Zwischenverbindungen im stufenweisen Reaktionsmechanismus gefunden.
Mit den Versuchsergebnissen wurde gezeigt, dass die MeCl-CuCl-CuCl2-Schmelzen eine genügende katalytische Aktivität besitzen und damit eine Alternative zu den mit Feststoffträgern arbeitenden Katalysatoren darstellen. Zur Minderung von Korrosionsproblemen wurden mehrstufige Prozessführungen kritisch diskutiert.
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Experimentelle und theoretische Ansätze zur Entschwefelung eines mit Kohlenwasserstoffen beladenen GasesAverlant, Gauthier 24 January 2006 (has links)
The catalycal oxidation of hydrogen sulphide in presence of small amounts of hexan has been investigated over a Titania catalyst. H2S is converted into sulphur. Nevertheless the catalyst undergoes a deactivation through coke formation. In order to explain the coke profile in the inner of the catalyst's pellet, the influence of the internal heat and mass transfers has been considered using a pore network. / Die katalytische Oxydation von Schwefelwasserstoff auf einem TiO2-Anatase-Katalysator wird in Anwesenheit von n-Hexan durchgeführt. Schwefel wird gebildet. Der Katalysator unterliegt jedoch eine schnelle Deaktivierung durch Russbildung, die anhand eines Porennetzwerksmodells simuliert werden wird. Sowohl Stoff- als auch Wärmetransport werden berücksichtigt.
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Orthoperiodato Rhodium(III) Complex as a Possible Key to Catalytic Oxidation of Organic DyesHe, Huanyu, Albrecht, Ralf, Ruck, Michael 16 May 2024 (has links)
Light yellow, air-sensitive single-crystals of the rhodium(III) orthoperiodato K₈[Rh(IO₆)₂]OH·3H₂O were synthesized starting from Rh₂O₃ and KIO₄. The reaction was carried out in a potassium hydroxide hydroflux with a molar water-base ratio of 1.8 at 200°C. Single-crystal X-ray diffraction revealed a triclinic crystal structure (space group P1). The most striking feature of the structure is the [Rh(IO₆)₂]⁷⁻ anion, a linear sequence of three face-sharing octahedra. It can be interpreted as a rhodium(III) cation coordinated by two orthoperiodato groups. A water molecule and a hydroxide ion form an associate (H₃O₂)⁻ .Together with other water molecules, they connect the [Rh-(IO₆)₂]⁷⁻ anions via hydrogen bridges to form layers. Upon heating, the compound first loses its crystal water, then the iodine is gradually reduced before evaporating during the final decomposition step, which results in K₀.₆₃RhO₂. In K₈[Rh-(IO₆)₂]OH·3H₂O, the unusually short Rh/III-I/VII distance of only 276.38(1) pm should allow direct charge transfer in the [Rh(IO6)₂]⁷⁻ anion. An electron-poor rhodium cation, accessible from the side, could be the active center in the rhodiumcatalyzed oxidation of unsaturated organic molecules by periodate.
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Simulation des Wärme- und Stofftransports in Partialoxidationsprozessen / Simulation of Heat and Mass Transport in Partial Oxidation ProcessesRichter, Andreas 18 April 2018 (has links) (PDF)
Die vorliegende Habilitationsschrift stellt den erreichten Stand der CFD-basierten Modellierung ein- und mehrphasiger Hochtemperaturprozesse dar. Die hierzu vorgelegten Arbeiten umfassen die Hochdruck-Partialoxidation von Erdgas, die Vergasung fester Einsatzstoffe in einem endothermen Flugstromreaktor und in einem mehrstufigen Wirbelschichtprozess sowie die Synthesegasaufbereitung in einem neuen Quenchreaktor. Der Forschungsschwerpunkt reicht dabei von der Entwicklung neuer Korrelationen zur Beschreibung der Strömungskräfte und des Wärmeübergangs basierend auf partikelaufgelösten Rechenmodellen über die Modellierung der thermochemischen Konversion reaktiver Einzelpartikel bis hin zur Berechnung und Optimierung unterschiedlicher Hochtemperaturreaktoren. / This habilitation thesis discusses the state of the art for the CFD modeling of single-phase and multi-phase high-temperature processes. The presented publications comprise the high-pressure partial oxidation of natural gas, the gasification of solid fuels in entrained-flow gasifiers and multi-stage fluidized-bed gasifier as well as the syngas treatment in a new quench reactor. The scientific approach covers the development of new correlations for flow forces and heat transfer based on particle-resolved numerical models, the modeling of the thermochemical conversion of reactive single particles, and the calculation and optimization of different high-temperature processes.
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Bioethanol in der Hochtemperaturbrennstoffzelle: Partielle Oxidation von EthanolBreite, Manuela 07 March 2013 (has links)
Ziel der Arbeit war die Nutzbarmachung von Bioethanol zur Wandlung in Strom und Wärme in einer Hochtemperaturbrennstoffzelle. Dazu waren neben der Entwicklung eines langzeitstabilen, effektiven Katalysators zur Synthesegaserzeugung und dessen Testung sowie der Übertragung gewonnener Erkenntnisse auf in einem Reformer einsetzbare Konzepte die Verifizierung kommerzieller Katalysatorsysteme für die partielle Oxidation von Ethanol notwendig. Außerdem ist für die Entwicklung eines ethanolbetriebenen SOFC-Systems eine pulsations- und ablagerungsfreie Verdampfung von unvergälltem und vergälltem Ethanol – welche nicht Stand der Technik ist – erforderlich, für die ein geeignetes Verdampferkonzept entwickelt und getestet wurde. Experimentell konnte die Betreibbarkeit eines SOFC-Systems mit Ethanol an einem für den Betrieb mit LPG ausgelegten System nachgewiesen werden.
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Simulation des Wärme- und Stofftransports in PartialoxidationsprozessenRichter, Andreas 27 March 2018 (has links)
Die vorliegende Habilitationsschrift stellt den erreichten Stand der CFD-basierten Modellierung ein- und mehrphasiger Hochtemperaturprozesse dar. Die hierzu vorgelegten Arbeiten umfassen die Hochdruck-Partialoxidation von Erdgas, die Vergasung fester Einsatzstoffe in einem endothermen Flugstromreaktor und in einem mehrstufigen Wirbelschichtprozess sowie die Synthesegasaufbereitung in einem neuen Quenchreaktor. Der Forschungsschwerpunkt reicht dabei von der Entwicklung neuer Korrelationen zur Beschreibung der Strömungskräfte und des Wärmeübergangs basierend auf partikelaufgelösten Rechenmodellen über die Modellierung der thermochemischen Konversion reaktiver Einzelpartikel bis hin zur Berechnung und Optimierung unterschiedlicher Hochtemperaturreaktoren. / This habilitation thesis discusses the state of the art for the CFD modeling of single-phase and multi-phase high-temperature processes. The presented publications comprise the high-pressure partial oxidation of natural gas, the gasification of solid fuels in entrained-flow gasifiers and multi-stage fluidized-bed gasifier as well as the syngas treatment in a new quench reactor. The scientific approach covers the development of new correlations for flow forces and heat transfer based on particle-resolved numerical models, the modeling of the thermochemical conversion of reactive single particles, and the calculation and optimization of different high-temperature processes.
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Untersuchung zur Chemie des Deacon-Prozesses in SalzschmelzenTokmakov, Pavel 05 September 2018 (has links)
HCl ist ein Nebenprodukt bei vielen organischen Chlorierungsprozessen. Die Aufarbeitung von HCl wäre wirtschaftlich sinnvoll. Eine der möglichen Optionen ist die Rückgewinnung des Chlors durch die katalytische HCl-Oxidation mit O2 (Deacon-Prozess). Das Hauptziel dieser Arbeit war es, die katalytische Aktivität von kupferchlorid-haltigen Schmelzen in Abhängigkeit von der Temperatur und dem Verhältnis der Reaktionsgase zu untersuchen. Dazu wurden Versuche unter stationären und instationären Reaktionsbedingungen im Temperaturintervall zwischen 400 und 500 °C durchgeführt. Für das bessere Verständnis des Katalysator-Systems wurde ein thermodynamisches Modell für das Stoffsystem MeCl-CuCl-CuCl2-CuO-HCl-H2O-Cl2-O2 (Me = Li, Na, K) erstellt. Weiterhin wurden mithilfe von kinetischen Untersuchungen Hinweise auf die Rolle der gelösten oxidischen Zwischenverbindungen im stufenweisen Reaktionsmechanismus gefunden.
Mit den Versuchsergebnissen wurde gezeigt, dass die MeCl-CuCl-CuCl2-Schmelzen eine genügende katalytische Aktivität besitzen und damit eine Alternative zu den mit Feststoffträgern arbeitenden Katalysatoren darstellen. Zur Minderung von Korrosionsproblemen wurden mehrstufige Prozessführungen kritisch diskutiert.:1 Einleitung. . . . . . . . . . .7
2 Theoretische Grundlagen zum Deacon-Prozess in Salzschmelzen. . . . . . . . . . .9
2.1 Thermochemie des Deacon-Prozesses. . . . . . . . . . .9
2.1.1 Oxidation von HCl mit O2 ohne Katalysator. . . . . . . . . . .9
2.1.2 Oxidation von HCl mit O2 in Gegenwart von CuCl2-haltigen Katalysatoren. . . . . . . . . . .10
2.2 Kinetik der Teilreaktionen in kupferchlorid-haltigen Salzschmelzen. . . . . . . . . . .13
2.2.1 Zersetzung des CuCl2. . . . . . . . . . .14
2.2.2 Oxidation von CuCl. . . . . . . . . . .15
2.2.3 Reaktion zwischen CuO-haltiger Schmelze und Chlorwasserstoff. . . . . . . . . . .17
3 Thermodynamische Modellierung der Mischungen aus LiCl, NaCl, KCl, CuCl und CuCl2. . . . . . . . . . .19
3.1 Thermodynamische Daten der reinen Stoffe. . . . . . . . . . .20
3.2 Mischungsmodelle. . . . . . . . . . .22
3.3 Vorgehensweise bei der Optimierung. . . . . . . . . . .25
3.4 System LiCl-NaCl-KCl. . . . . . . . . . . 25
3.5 System LiCl-CuCl. . . . . . . . . . .26
3.6 System NaCl-CuCl. . . . . . . . . . .28
3.7 System KCl-CuCl. . . . . . . . . . .29
3.8 System LiCl-CuCl2. . . . . . . . . . .30
3.9 System NaCl-CuCl2. . . . . . . . . . .33
3.10 System KCl-CuCl2 . . . . . . . . . . .34
3.11 System CuCl-CuCl2. . . . . . . . . . . 35
3.12 Ternäre Systeme. . . . . . . . . . .39
4 Untersuchungen zur CuO-Löslichkeit und der Stabilität von Oxidchloriden des Kupfers. . . . . . . . . . .46
4.1 Präparation von Cu2OCl2 und K4Cu4OCl10. . . . . . . . . . .46
4.2 Untersuchungen zur CuO-Löslichkeit. . . . . . . . . . .47
4.2.1 Thermodynamische Reaktionsdaten. . . . . . . . . . .47
4.2.2 Auswertung der Literatur. . . . . . . . . . .48
4.2.3 O2-Titration kupferchlorid-haltiger Schmelze. . . . . . . . . . .49
4.2.4 Hochtemperatur-Filtration und CuO-Analyse. . . . . . . . . . .53
4.2.5 Thermischer Zerfall von Cu2OCl2. . . . . . . . . . .55
4.2.6 Thermischer Zerfall von K4Cu4OCl10. . . . . . . . . . .57
4.3 Thermodynamische Modellierung CuO-haltiger Systeme. . . . . . . . . . .59
4.3.1 Cu2OCl2. . . . . . . . . . .59
4.3.2 K4Cu4OCl10. . . . . . . . . . .60
4.3.3 CuO-Löslichkeit. . . . . . . . . . .62
4.3.4 Salzschmelzenmodell mit oxidhaltigen Systemen. . . . . . . . . . .63
4.4 Thermochemie des Deacon-Prozesses mit Modell-Daten. . . . . . . . . . .69
5 Experimentelle Untersuchungen zur katalytischen Oxidation von HCl in Salzschmelzen. . . . . . . . . . .72
5.1 Versuchsprogramm. . . . . . . . . . .72
5.2 Allgemeine Vorgehensweise. . . . . . . . . . .72
5.2.1 Versuchsapparatur. . . . . . . . . . .72
5.2.2 Vorbereitung der Salzmischungen. . . . . . . . . . .74
5.2.3 Bestimmung der Gaszusammensetzung und Umsatzberechnungen. . . . . . . . . . .75
5.2.4 Bestimmung der Schmelzenzusammensetzung. . . . . . . . . . .77
5.2.5 Charakteristik der Reaktoreinsätze Spirale und Fritte. . . . . . . . . . .77
5.3 Versuche mit Salzmischungen auf der Basis von Kupferchlorid. . . . . . . . . . .81
5.3.1 Stationäre Strömungsverhältnisse. . . . . . . . . . .81
5.3.2 Instationäre Bedingungen. . . . . . . . . . .95
6 Vorschläge zur Technologie. . . . . . . . . . .106
7 Zusammenfassung. . . . . . . . . . .112
Literaturverzeichnis. . . . . . . . . . .115
Anhang. . . . . . . . . . .124
A.1 Thermodynamische Standard-Daten. . . . . . . . . . .124
A.2 Thermodynamische Daten für das Modell LiCl-NaCl-KCl-CuCl-CuCl2-CuO-H2O-HCl-O2-Cl2. . . . . . . . . . .126
A.3 Charakteristika der kupferoxidhaltigen Verbindungen. . . . . . . . . . .133
A.3.1 P-XRD- und Raman-Aufnahmen der synthetischen Oxidchloriden. . . . . . . . . . .133
A.3.2 O2 -Titration kupferchlorid-haltiger Schmelze. . . . . . . . . . .134
A.3.3 Thermischer Zerfall von Cu2OCl2 und K4Cu4OCl10. . . . . . . . . . .137
A.3.4 Phasendiagramm KCl-CuCl2-CuO. . . . . . . . . . .138
A.4 Katalytische Oxidation von HCl in Salzschmelzen. . . . . . . . . . .138
A.5 Physikalische Eigenschaften von (Alk-Cl)-CuCl-CuCl Salzschmelzen. . . . . . . . . . .156
A.6 Chemikalien. . . . . . . . . . .161
A.7 Geräte, Anlagen. . . . . . . . . . .162
A.8 Methode zur titrimetrischen Bestimmung von Cu+, Cu+2 und CuO. . . . . . . . . . .164
A.9 Berechnete Chlor- und Sauerstoffpartialdrücke für (Alk-Cl)-CuCl-CuCl2-Schmelzen. . . . . . . . . . .164
A.10 Berechnete Aktivitäten der geschmolzenen Kupferchloride in (Alk-Cl)-CuCl-CuCl2-Schmelzen. . . . . . . . . . .171
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