Ce mémoire porte sur de nouveaux composés borates de la famille des RCOB, c'est à dire M4R(BO3)3O (où M=Ca, Sr et R=Y, La, Yb, Lu). Ces matériaux non linéairesservent aussi de matrices hôtes pour des ions luminescents capables de produire une émission laser. Plusieurs composés ont été sélectionnés pour leur faisabilité sous forme de monocristaux et pour leurs propriétés optiques. L'ion Yb3+ joue à la fois le rôle de constituant du matériau et d'ion luminescent. Des monocristaux de YCOB et de LaCOB contenant de grandes concentrations d'ions Yb3+ ont été élaborés par la méthode Czochalski. leur qualité cristalline et optique a été évaluée. L'influence des cations de la structure sur l'efficacité du doublage de la fréquence dnas ces matériaux non linéaires a été mise en évidence. les propriétés spectroscopiques de l'ion Yb3+ dans les deux matrices YCOB et LaCOB ont été caractérisées et ont permis de prévoir le fonctionnement des cristaux en tant que source laser émettant à 1 nanometre. Les études optiques ont été ainsi mis en évidence une oscillation laser à haut rendement dnas le YCOB: Yb est le tout premier effet laser dans un LaCOB: YB. De plus, une émission laser verte, produite par l'autodoublage de la fréquence laser infrarouge, a été obtenue dans le YCOB: Yb. Par ailleurs, l'émission de 'ion Er3+ à 1.5 nanometre dans la matrice GdCOB a été caractérisée, afin de réaliser une source laser à longueur d'onde peu dommageable pour l'oeil. Dans les cristaux, des ions Yb3+ ont été également introduits, qui servent à trnasferer l'energie d'excitation aux ions Er3+, eux-mêmes peu sensibles directement. Les études spectroscopiques de ces deux ions dans le GdCOB ont permis d'évaluer la probabilité du transfert d'énergie entre eux, ainsi que le rôle des phonons de la matrice dans les processus de realxation à partir du niveau émetteur de l'ion Er3+. Cette famille de borates RCOB offre de larges perspectives d'études des relations structure-propriétés.

Ce travail concerne l'étude des matériaux cristallins dopés à l'ytterbium pour la génération de faisceaux laser de puissance. Deux approches destinées à limiter l'échauffement des cristaux sous flux intense sont décrites dans ce mémoire. En premier lieu, nous procédons à une revue des spécificités des matériaux laser à l'ytterbium et définissons un facteur de mérite permettant l'évaluation simultanée de leurs propriétés laser, thermomécaniques et thermo-optiques. S'appuyant sur cette analyse pour optimiser la recherche de nouveaux matériaux laser à l'ytterbium adaptés aux applications de puissance, nous proposons différentes relations structure-propriétés permettant de prévoir les potentialités thermomécaniques d'une matrice hôte à partir de sa structure cristallographique et de sa composition chimique. Considérant l'influence du dopage en ytterbium sur la conductivité thermique des matériaux, nous montrons, par exemple, que les oxydes simples à base de te rres rares sont favorables pour de telles applications. A ce titre, les propriétés spectroscopiques de six nouveaux matériaux GdVO4 :Yb3+, GdAlO3:Yb3+, Gd2O3:Yb3+, Sc2SiO5:Yb3+, CaSc2O4:Yb3+ et SrSc2O4:Yb3+ sont étudiées. La deuxième démarche proposée, concerne l'amélioration des propriétés thermiques et mécaniques de cristaux laser existants. Dans cette approche, on envisage deux solutions: le soudage par diffusion de cristaux non dopés aux extrémités du cristal laser (cristaux composites) et le renforcement d'une structure cristalline par substitution ionique d'un de ses constituants. Ainsi, différents assemblages de cristaux ont été obtenus et ont permis d'observer une réduction significative de l'effet de lentille thermique dans les cristaux laser en fonctionnement. D'autre part, nous avons amélioré, par le biais d'une substitution cationique, les conditions de croissance cristalline du BOYS :Yb3+, un matériau laser accordable de grand intérêt dans la production d'impulsions femtosecondes.

De nouveaux matériaux lasers solides dopés terres rares et pompés par diode émettant soit à 1 µm (dopage Yb) pour les applications laser de puissance et femtosecondes, soit à 1,55 µm (codopage Er, Yb) pour la zone de sécurité oculaire ont été étudiés. Le premier volet étudie deux types de défauts récurrents (centres colorés et diffusants) dans la matrice CaGdAlO4:Yb. Les différentes stoechiométries et les paramètres de croissance testés ne permettent pas d'éliminer les centres diffusants. Par contre, une substitution Ca2+-Sr2+ les supprime mais induit d'autres défauts sous forme de bulles.Les centres colorés sont attribués à des polarons O-, hypothèse confirmée par la modélisation des bandes d'absorption. L'influence d'un codopage de la matrice par un ion tétravalent en substitution de l'ion Al3+ tend à montrer un effet bénéfique sur la diminution des centres colorés. Le second volet concerne la recherche de matrices cristallines dopées Er3+, Yb3+. Une étude en composition permet de sélectionner les taux de dopage optimaux dans les matrices Ca2Al2SiO7, SrGdGa3O7, Y2SiO5, CaGdAlO4. Des croissances de monocristaux sont effectuées par le procédé Czochralski leurs propriétés spectroscopiques, thermiques et laser sont évaluées. En régime continu, les cristaux de CAS génèrent des puissances laser d'environ 200-300 mW à 1555 nm tandis qu'en régime déclenché, des pulses d'énergie de 1,4 mJ et 40 ns sont obtenus pour la première fois. A performances équivalentes, le CAS présente une résistance au pompage incident bien supérieure à celle du verre phosphate commercial, ce qui en fait une alternative possible.

Au cours de cette thèse, nous nous intéressons à deux applications nécessitant des sources laser impulsionnelles : l'imagerie active et l'usinage laser. L'imagerie active nécessite des sources laser efficaces émettant dans la gamme de sécurité oculaire (entre 1,5 µm et 1,7 µm) à des cadence de l'ordre du kilohertz et produisant des énergies par impulsion de plusieurs millijoules. Les sources efficaces émettant dans la gamme de sécurité oculaire utilisent l'ion erbium. Cependant la structure électronique complexe de l'ion erbium entraîne de nombreux effets parasites qui limitent fortement l'énergie accessible lors d'un fonctionnement à haute cadence. Pour diminuer l'influence de ces effets parasites nous avons utilisé le concept de fibres cristallines dans le cadre d'une collaboration entre le Laboratoire Charles Fabry et l'entreprise Fibercryst. La géométrie des fibres cristallines, combinant les propriétés des cristaux massifs et les avantages des fibres en verre nous a permis de dépasser les limites des sources actuelles. L'usinage de matériaux requière des sources laser impulsionnelles émettant dans le proche infrarouge (1 µm) et alliant forte énergie, forte puissance crête et forte puissance moyenne. Pour réaliser de telles sources, il est nécessaire d'utiliser des milieux à gain permettant de limiter les phénomènes thermiques et les effets induit par la puissance crête (effets non-linéaires). Pour cela nous avons utilisé à nouveau le concept de fibre cristalline, dopée cette fois ci par l'ion néodyme. Ces fibres cristallines ont été utilisées comme amplificateur de puissance pour amplifier des micro-lasers fonctionnant à haute cadence (de 1 à 100 kHz) et produisant des impulsions courtes (< 1 ns). / In this thesis we investigate two different pulsed laser sources for two specific applications : remote sensing and material processing. On the first part, remote sensing require efficient laser source emitting in the eye-safe range (1.5 – 1.7 µm) and producing several millijoules per pulse at a few kilohertz. Efficient eye-safe laser sources use erbium doped gain media. Nevertheless, the complex electronic structure of the erbium ion leads to several parasitic effects which limit the energy at high repetition rate. In order to minimize those effects we have used the concept of single crystal fibers developed in a close collaboration between the Laboratoire Charles Fabry and the company Fibercryst. The specific geometry of single crystal fibers, merging the advantages of bulk crystals and optical fibers, allows us to overcome limits of current laser sources. On the other part, material processing require near-infrared pulsed laser sources (1 µm) with high pulse energy, high average power and high peak power. In such laser sources, the amplifying medium must be design to avoid both thermal effects and non liner effects. For this purpose, we used neodymium doped single crystal fibers as power amplifier to enhance the performance of passively q-switched microlasers operating at high repetition rate (1 to 100 kHz) and emitting short pulses (< 1 ns).

Au cours de cette thèse, nous étudions de nouveaux concepts et architectures lasers pour la réalisation de lasers solides pompes par diode de forte puissance convertis dans l’ultraviolet (UV). Ce type de laser est de plus en plus utilise pour de nombreuses applications d’usinage et de spectroscopie. Nous démontrons d’abord une architecture laser originale a 236,5 nm basée sur la conversion de fréquence d’un oscillateur laser impulsionnel nanoseconde utilisant une fibre cristalline de Nd :YAG émettant a 946 nm. En étudiant les diverses limitations de ce type de laser et en optimisant les deux étages de conversion de fréquence, nous sommes parvenus a démontrer des performances record dans l’ultraviolet, bien au-dessus de l’état de l’art. Puis, dans le cadre du consortium ANR ≪ UV-Challenge ≫, nous avons étudié deux nouveaux cristaux non-linéaires pour la conversion de fréquence vers l’UV : le Ca5(BO3)3F (CBF), un nouveau cristal non-linéaire non-hygroscopique pour la génération de troisième harmonique a 343 nm, ainsi qu’un cristal bien connu, le BaB2O4 (BBO), mais réalise avec une méthode de croissance non-standard, la méthode Czochralski. Nous avons démontré les premiers résultats de génération d’ultraviolet a 343 nm avec le CBF, et montre que la méthode de croissance Czochralski permettait d’obtenir des cristaux de BBO plus efficaces pour la génération de quatrième harmonique a 257 nm a forte puissance moyenne. Enfin, nous avons proposé et démontré un nouveau concept pour la conversion de fréquence, l’accord de phase mécanique. En exerçant de fortes pressions mécaniques sur un cristal non-linéaire, nous sommes parvenus à modifier de façon significative ses propriétés d'accord de phase. / In this thesis, we study new concepts and laser architecture for the development of high power, diode-pumped solid-state lasers frequency converted in the ultraviolet range (UV). Ultraviolet lasers are increasingly used in many manufacturing process and spectroscopic applications. We first demonstrate a novel laser architecture emitting at 236,5 nm using a frequency converted, pulsed nanosecond laser oscillator emitting at 946 nm based on a Nd:YAG single-crystal fiber. We demonstrate state-of-the-art performances by studying the main laser limitations and by optimizing the two frequency conversion stages. Then, we study two new non-linear crystals for frequency conversion in the UV : Ca5(BO3)3F (CBF), a new non-hygroscopic crystal for third harmonic generation to 343 nm, and a well-known crystal BaB2O4 (BBO) grown by an unusual growth method, the Czochralski (CZ) growth. We demonstrate the first UV generation experiment with CBF, and show that BBO crystals grown by the CZ method yield better conversion efficiencies in high average power, fourth harmonic generation to 257 nm experiments. Finally, we propose and demonstrate a new concept for frequency conversion called mechanical phase-matching. We managed to change a non-linear crystal’s properties significantly by applying a strong mechanical compression force on its facets.

Les sources laser bleues possèdent des applications nombreuses et varies (shows laser, affichage, médecine, spectroscopie, communications sous-marines, stockage de données). Lors de cette thèse, nous avons démontré qu'avec de nouveaux concepts, il est possible de réaliser des sources bleues originales à base de cristaux dopés néodyme. Nous avons dans un premier temps proposé une alternative au laser à Argon en concevant une source basée sur la somme de fréquence de deux raies du néodyme émettant autour de 1060 nm et 910 nm. Afin de choisir le cristal optimal, nous avons mené une étude comparative sur certaines caractéristiques physiques et les performances laser sur la transition 4F3/2-4I9/2 des cristaux de Nd:GdVO4 et Nd:YVO4. Nous avons ensuite conçu et réalisé quatre architectures laser émettant en continu à 491 nm, toutes à base de somme de fréquence intracavité. Les deux premières étaient basées sur des laser bi-longueur d'onde à un seul ou deux cristaux laser. La troisième était composée de deux lasers dont les cavités étaient imbriquées, le cristal non linéaire étant inséré dans la partie commune. Finalement, nous avons réalisé un laser émettant à 1064 nm pompé intracavité à 912 nm. Sur le même principe, nous avons conçu une source en régime déclenché à 491 nm grâce à un nouveau concept d'extraction de puissance par interaction non linéaire. La somme de fréquence a alors lieu intracavité à 912 nm mais extracavité à 1063 nm. Finalement, nous avons étudié et réalisé un laser fonctionnant sur la transition à trois niveaux de l'ion néodyme. Par génération de second harmonique, nous avons ainsi réalisé des sources bleues de longueur d'onde inférieure à 450 nm.

Le cadre général de cette thèse est l'étude de nouvelles sources laser solides, pompées par diode, émettant un rayonnement continu monomode longitudinal dans le proche infrarouge (1000 nm) et dans le bleu-vert par doublement de fréquence, particulièrement à 501,7 nm. Ces sources laser visent des applications métrologiques telles que la spectroscopie de l'iode (127I2) à ultra-haute résolution et la mise en pratique du mètre, domaines dans lesquels les lasers à argon sont actuellement utilisés.<br />Le premier chapitre de ce travail présente le contexte de cette étude, à travers un état de l'art des sources laser autour de 500 nm, les solutions retenues et explorées, ainsi que des éléments théoriques pour la génération de seconde harmonique. Le principe commun des deux voies est de produire une émission laser monomode spectrale à 1000 nm qui est ensuite doublée en fréquence.<br />Le deuxième chapitre traite de la solution utilisant des cristaux dopés ytterbium émettant à 1000 nm, dont l'émission est doublée en fréquence intracavité dans un cristal non linéaire de KNbO3. Deux cristaux laser sont utilisés : le Yb:YSO et le Yb:KYW. Dans les deux cas, à 501,7 nm, nous démontrons des puissances en régime monofréquence comprises entre 35 et 60 mW pour une puissance de pompe de 4W à 980 nm.<br />Le troisième chapitre concerne la seconde voie étudiée utilisant un milieu amplificateur semiconducteur à puits quantiques de type VCSEL. La structure active, formée d'un miroir de Bragg et de puits quantiques, est montée en cavité étendue et pompée optiquement. L'émission autour de 1000 nm est doublée en fréquence pour produire 60 mW en régime monomode spectral à 500 nm, à partir d'une puissance de pompe de 6,5 W à 808 nm.

Au cours de cette thèse, nous nous intéressons à deux applications nécessitant des sources laser impulsionnelles : l'imagerie active et l'usinage laser. L'imagerie active nécessite des sources laser efficaces émettant dans la gamme de sécurité oculaire (entre 1,5 µm et 1,7 µm) à des cadence de l'ordre du kilohertz et produisant des énergies par impulsion de plusieurs millijoules. Les sources efficaces émettant dans la gamme de sécurité oculaire utilisent l'ion erbium. Cependant la structure électronique complexe de l'ion erbium entraîne de nombreux effets parasites qui limitent fortement l'énergie accessible lors d'un fonctionnement à haute cadence. Pour diminuer l'influence de ces effets parasites nous avons utilisé le concept de fibres cristallines dans le cadre d'une collaboration entre le Laboratoire Charles Fabry et l'entreprise Fibercryst. La géométrie des fibres cristallines, combinant les propriétés des cristaux massifs et les avantages des fibres en verre nous a permis de dépasser les limites des sources actuelles. L'usinage de matériaux requière des sources laser impulsionnelles émettant dans le proche infrarouge (1 µm) et alliant forte énergie, forte puissance crête et forte puissance moyenne. Pour réaliser de telles sources, il est nécessaire d'utiliser des milieux à gain permettant de limiter les phénomènes thermiques et les effets induit par la puissance crête (effets non-linéaires). Pour cela nous avons utilisé à nouveau le concept de fibre cristalline, dopée cette fois ci par l'ion néodyme. Ces fibres cristallines ont été utilisées comme amplificateur de puissance pour amplifier des micro-lasers fonctionnant à haute cadence (de 1 à 100 kHz) et produisant des impulsions courtes (< 1 ns).

Le nombre croissant d’applications des sources lasers de puissance favorise le développement de solutions techniques innovantes afin d’atteindre des performances inédites. Pour y parvenir, la technologie des lasers solides bénéficie des progrès considérables réalisés pour l’intégration et la montée en puissance des diodes lasers utilisées pour le pompage. Les milieux à gain doivent alors permettre une conversion efficace du rayonnement de pompage en rayonnement laser tout en limitant les phénomènes thermiques et les effets induits par la puissance crête. Au cours de cette thèse, nous proposons d’étudier deux concepts différents afin de dépasser les principaux écueils des systèmes émettant dans le proche infrarouge (1 µm). Dans le cadre d’une collaboration regroupant le Laboratoire de Physico-Chimie des Matériaux Luminescents, le Laboratoire Charles Fabry de l’Institut d’Optique et l’entreprise Fibercryst, nous avons développé et caractérisé des fibres cristallines dopées Ytterbium élaborées par la technique de croissance micro-pulling down. Cette géométrie combinant les propriétés des cristaux massifs et les avantages des fibres en verre nous a permis d’obtenir des performances laser prometteuses pour la réalisation de systèmes alliant forte énergie, forte puissance moyenne et forte puissance crête. La seconde partie de ce travail de thèse est consacrée à l’étude du concept de pompage direct de cristaux dopés Néodyme dans les niveaux émetteurs. Cette voie, permettant de réduire à l’extrême l’échauffement dans le milieu, est fortement prometteuse pour l’amélioration des performances des systèmes laser utilisant des cristaux dopés Néodyme / The development of innovative technical solutions in high power laser systems is supported by the increasing number of applications. For their realization, solid-state lasers benefit from considerable progress in the integration and the power scaling of high-brightness laser diodes used as pump sources. Gain medium must guaranty an efficient conversion of pump radiation in laser radiation while also preventing the generation of deleterious thermal phenomena and while limiting effects induced by high peak power. In this thesis, two different concepts were studied in order to overcome the major pitfalls of systems emitting in the near infrared (1 µm). The first part of this work was realized in collaboration with the Laboratoire de Physico-Chimie des Matériaux Luminescents and the company Fibercryst. We have developed and characterized Ytterbium doped crystal fibers elaborated by the micro-pulling down growing technique. This geometry combines the properties of bulk crystals and the advantages of doped fibers. We achieved promising laser performance for the realization of systems of high energy, high average power and high peak power. The second part of this thesis is devoted to studying the concept of direct in-band pumping of Neodymium doped crystals. Thanks to drastic reduction of heating processes inside the laser medium, this solution could allow power scaling of lasers systems based on Neodymium doped gain media

Ce travail de thèse s'inscrit dans<br />le cadre du développement d'une horloge optique basée sur une<br />transition à deux photons de 661 nm de l'Ag de largeur naturelle<br />~1 Hz. Afin de profiter du facteur de qualité de la<br />résonance, il faudra travailler sur un échantillon d'atomes<br />refroidis par laser, la longueur d'onde nécessaire étant de 328<br />nm. Ce mémoire concerne plus précisément la mise au point de<br />sources lasers solides pour améliorer la fiabilité de l'expérience<br />actuelle. Le cristal laser de Nd:YLF, pompé par diode laser,<br />permet d'accéder aux longueurs d'onde 1322 nm et 1312 nm. Le<br />doublage en fréquence de la première source fournira la radiation<br />à 661 nm tandis que deux étapes de doublage permettront d'obtenir,<br />à partir des photons à 1312 nm, une onde à 656 nm puis<br />une onde à 328 nm. Nous avons développé un modèle théorique, tenant<br />compte des effets thermiques et notamment des processus de<br />recombinaison Auger, afin de dimensionner différentes<br />configurations laser à tester (cavité linéaire, à mode hélicoïdal,<br />cavité en anneau réinjectée). Grâce à la dernière, nous avons<br />réalisé des sources continues, monomodes, d'environ 2 W, à 1322<br />nm et à 1312 nm. Ces cavités se prêtant au doublage de fréquence,<br />nous avons obtenu des puissances de 440 mW à 661 nm et 340 mW à<br />656 nm. Par ailleurs, une étude théorique des probabilités de<br />transition de l'atome d'argent à l'aide des codes de Cowan a été<br />entreprise, afin d'une part de chiffrer l'ordre de grandeur de la<br />puissance laser nécessaire et d'autre part, d'estimer la durée de<br />vie du niveau métastable, jusqu'alors obtenue<br />uniquement par comparaison<br />avec une transition quadrupolaire de l'ion mercure.