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Photoinduced hole trapping in single semiconductor quantum dots at specific sites at silicon oxide interfaces

Krasselt, Cornelius, Schuster, Jörg, von Borczyskowski, Christian 23 September 2013 (has links) (PDF)
Blinking dynamics of CdSe/ZnS semiconductor quantum dots (QD) are characterized by (truncated) power law distributions exhibiting a wide dynamic range in probability densities and time scales both for off- and on-times. QDs were immobilized on silicon oxide surfaces with varying grades of hydroxylation and silanol group densities, respectively. While the off-time distributions remain unaffected by changing the surface properties of the silicon oxide, a deviation from the power law dependence is observed in the case of on-times. This deviation can be described by a superimposed single exponential function and depends critically on the local silanol group density. Furthermore, QDs in close proximity to silanol groups exhibit both high average photoluminescence intensities and large on-time fractions. The effect is attributed to an interaction between the QDs and the silanol groups which creates new or deepens already existing hole trap states within the ZnS shell. This interpretation is consistent with the trapping model introduced by Verberk et al. (R. Verberk, A. M. van Oijen and M. Orrit, Phys. Rev. B, 2002, 66, 233202).
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Photoinduced hole trapping in single semiconductor quantum dots at specific sites at silicon oxide interfaces

Krasselt, Cornelius, Schuster, Jörg, von Borczyskowski, Christian 23 September 2013 (has links)
Blinking dynamics of CdSe/ZnS semiconductor quantum dots (QD) are characterized by (truncated) power law distributions exhibiting a wide dynamic range in probability densities and time scales both for off- and on-times. QDs were immobilized on silicon oxide surfaces with varying grades of hydroxylation and silanol group densities, respectively. While the off-time distributions remain unaffected by changing the surface properties of the silicon oxide, a deviation from the power law dependence is observed in the case of on-times. This deviation can be described by a superimposed single exponential function and depends critically on the local silanol group density. Furthermore, QDs in close proximity to silanol groups exhibit both high average photoluminescence intensities and large on-time fractions. The effect is attributed to an interaction between the QDs and the silanol groups which creates new or deepens already existing hole trap states within the ZnS shell. This interpretation is consistent with the trapping model introduced by Verberk et al. (R. Verberk, A. M. van Oijen and M. Orrit, Phys. Rev. B, 2002, 66, 233202).
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Dynamik der Photo-Lumineszenz-Unterbrechung von Halbleiter-Nanokristallen in elektrischen Feldern

Krasselt, Cornelius 09 July 2015 (has links) (PDF)
Diese Arbeit untersucht die Photo-Lumineszenz (PL)-Unterbrechung (Blinken) einzelner in Polymer-Nanopartikeln eingebetteter CdSe/CdS Halbleiter-Nanokristalle (Quantenpunkte) im Einfluss elektrischer Gleich- und Wechselfelder mittels Weitfeld-Mikroskopie. Hierbei emittieren die einzelnen Quantenpunkte trotz kontinuierlicher Anregung mit einer zwischen hellen An- und dunklen Aus-Zuständen variierenden PL-Intensität. Die Ergebnisse zeigen, dass die Dynamik dieses Blinkens durch Wechselfelder stark beeinflusst wird und von deren Feldstärke, teilweise auch deren Feldfrequenz abhängt. Für zunehmende Feldstärken lässt sich ein schnellerer Wechsel zwischen An- und Aus-Zuständen (erhöhte Blinkfrequenz) beobachten, der von einer reduzierten Häufigkeit langer An- und Aus-Ereignisse begleitet wird. Der Verlauf der An-Zeit-Verteilungen bei kleinen Zeiten wird zunehmend (monoton) flacher, während die Verteilungen der Aus-Zeiten zunächst ebenfalls einem analogen Trend folgen, ab einer bestimmten und von der Feldfrequenz abhängenden Feldstärke jedoch wieder steiler verlaufen. Ein solcher Monotonie-Wechsel in der Blinkdynamik im Fall einer gleichbleibenden Variation einer äußeren Bedingung wurde bei Halbleiter-Nanokristallen so erstmalig beobachtet. Für Gleichfelder zeigen sich hingegen nahezu keine Auswirkungen. Lediglich die An-Zeit-Verteilungen sowie die Blinkfrequenz im Fall hoher Feldstärken werden modifiziert. Die Ergebnisse werden im Kontext verschiedener aktueller Modelle zur PL-Unterbrechung wie dem trapping-Modell, dem self-trapping-Mechanismus oder dem Modell multipler Rekombinationszentren diskutiert und diese entsprechend erweitert. Dabei stehen die dielektrischen Eigenschaften und die Relaxationsdynamik der lokalen Quantenpunkt-Umgebung im Mittelpunkt, deren Reaktion auf die externen Felder durch eine zeitabhängige Ausrichtung permanenter Dipole beschrieben werden kann.
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Dynamik der Photo-Lumineszenz-Unterbrechung von Halbleiter-Nanokristallen in elektrischen Feldern

Krasselt, Cornelius 02 July 2015 (has links)
Diese Arbeit untersucht die Photo-Lumineszenz (PL)-Unterbrechung (Blinken) einzelner in Polymer-Nanopartikeln eingebetteter CdSe/CdS Halbleiter-Nanokristalle (Quantenpunkte) im Einfluss elektrischer Gleich- und Wechselfelder mittels Weitfeld-Mikroskopie. Hierbei emittieren die einzelnen Quantenpunkte trotz kontinuierlicher Anregung mit einer zwischen hellen An- und dunklen Aus-Zuständen variierenden PL-Intensität. Die Ergebnisse zeigen, dass die Dynamik dieses Blinkens durch Wechselfelder stark beeinflusst wird und von deren Feldstärke, teilweise auch deren Feldfrequenz abhängt. Für zunehmende Feldstärken lässt sich ein schnellerer Wechsel zwischen An- und Aus-Zuständen (erhöhte Blinkfrequenz) beobachten, der von einer reduzierten Häufigkeit langer An- und Aus-Ereignisse begleitet wird. Der Verlauf der An-Zeit-Verteilungen bei kleinen Zeiten wird zunehmend (monoton) flacher, während die Verteilungen der Aus-Zeiten zunächst ebenfalls einem analogen Trend folgen, ab einer bestimmten und von der Feldfrequenz abhängenden Feldstärke jedoch wieder steiler verlaufen. Ein solcher Monotonie-Wechsel in der Blinkdynamik im Fall einer gleichbleibenden Variation einer äußeren Bedingung wurde bei Halbleiter-Nanokristallen so erstmalig beobachtet. Für Gleichfelder zeigen sich hingegen nahezu keine Auswirkungen. Lediglich die An-Zeit-Verteilungen sowie die Blinkfrequenz im Fall hoher Feldstärken werden modifiziert. Die Ergebnisse werden im Kontext verschiedener aktueller Modelle zur PL-Unterbrechung wie dem trapping-Modell, dem self-trapping-Mechanismus oder dem Modell multipler Rekombinationszentren diskutiert und diese entsprechend erweitert. Dabei stehen die dielektrischen Eigenschaften und die Relaxationsdynamik der lokalen Quantenpunkt-Umgebung im Mittelpunkt, deren Reaktion auf die externen Felder durch eine zeitabhängige Ausrichtung permanenter Dipole beschrieben werden kann.

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