In this work, the electronic phase diagrams of Ca1−xNaxFe2As2 and Fe1+yTe were investigated using muon spin relaxation and Mössbauer spectroscopy. Single crystals of Ca1−xNaxFe2As2 with x = 0.00, 0.35, 0.50, and 0.67 were examined. The undoped 122 parent compound CaFe2As2 is a semi metal and shows antiferromagnetic commensurate spin density wave order below 167 K. By hole doping via Na substitution, the magnetic order is suppressed and superconductivity emerges including a Na-substitution level region, where both phases coexist. Upon Na substitution, a tilting of the magnetic moments out of the ab-plane is found. The interaction of the magnetic and superconducting order parameter in this coexistence region was studied and a nanoscopic coexistence of both order parameters is found. This is proven by a reduction of the magnetic order parameter of 7 % in x = 0.50 below the superconducting transition temperature. This reduction was analysed using Landau theory and a systematic correlation between the reduction of the magnetic order parameter and the ratio of the transition temperatures, Tc/TN, for the 122 family of the iron pnictides is presented. The magnetic phase transition is accompanied by a tetragonal-to-orthorhombic phase transition. The lattice dynamics at temperatures above and below this magneto-structural phase transition were studied and no change in the lattice dynamics were found. However, the lattice for finite x is softer than for the undoped compound. For x = 0.67, diluted magnetic order is found. Therefore, the magnetism in Ca1−xNaxFe2As2 is persistent even at optimal doping. The superconducting state is investigated by measuring the temperature dependence of the magnetic penetration depth, where two superconducting gaps with a weighting of nearly 50:50 are obtained. A temperature independent anisotropy of the magnetic penetration depth γ_λ = 1.5(4) is obtained, which is much smaller compared to other 122 compounds indicating a more three-dimensional behaviour of Ca1−xNaxFe2As2. Powder samples of Fe1+yTe with y = 0.06, 0.12, 0.13, and 0.15 were examined. Fluctuating paramagnetic moments at room temperature were found, which are independent of the excess iron level y. Below 100 K, a magnetic precursor phase is observed, which is independent of y. Fe1.06Te shows a commensurate spin density wave phase below TN, while for y ≥ 0.13 an incommensurate spin density wave phase below TN is found. However, a slowing down of the magnetic fluctuations with decreasing temperature and static magnetic order at lowest temperature are observed. / In dieser Arbeit wurden die elektronischen Phasendiagramme von Ca1−xNaxFe2As2 and Fe1+yTe mit Hilfe der Myonspinrelaxations- und Mössbauerspektroskopie untersucht. Einkristalle von Ca1−xNaxFe2As2 mit x = 0.00, 0.35, 0.50 und 0.67 wurden untersucht. Das undorierte 122-System CaFe2As2 ist ein Halbmetal und zeigt eine antiferromagnetische Spindichtewelle unterhalb von 167 K. Substituiert man Ca durch Na, werden Löcher in das System eingebracht. Die magnetische Ordnung wird mit steigendem Na-Anteil unterdrückt und Supraleitung tritt auf. Dabei existiert ein Na-Substitutionslevelbereich, in welchem Magnetismus und Supraleitung koexistieren. Desweiteren wurde ein herausdrehen der magnetischen Momente aus der ab-Ebene als Funktion von x beobachtet. Die Wechselwirkung des magnetischen mit dem supraleitenden Ordnungsparameter in der Koexistenzregion wurde untersucht und nanoskopische Koexistenz der beiden Ordnungsparameter wurde gefunden. Dies konnte durch eine Reduktion des magnetischen Ordnungsparameteres um 7 % in x = 0.50 unterhalb der supraleitenden Ordnungstemperatur gezeigt werden. Diese Reduktion wurde mit Hilfe der Landautheorie untersucht und es wurden systematische Korrelationen zwischen der Reduktion des magnetischen Ordnungsparamteres und dem Verhältnis der Übergangstemperaturen, Tc/TN, in der 122-Familie der Eisenpniktide gefunden. Der magnetische Phasenübergang wird von einem strukturellen Phasenübergang begleitet. Die Gitterdynamik wurde bei Temperaturen oberhalb und unterhalb dieses magneto-elastischen Phasenübergangs untersucht. Es wurden keine Änderungen in der Gitterdynamik festgestellt. Jedoch konnte festgestellt werden, dass das Gitter für endliche x weicher ist als für das undotierte System. Für x = 0.67 wurde festgestellt, dass der Magnetismus im Ca1−xNaxFe2As2-System auch noch bei optimaler Dotierung zu finden ist. In der supraleitenden Phase wurde die Temperaturabghängigkeit der magnetischen Eindringtiefe untersucht und es wurden zwei supraleitende Bandlücken gefunden. Die Anisotropie der magnetischen Eindringtiefe ist temperaturunabhängig und mit γ_λ = 1.5(4) wesentlich kleiner als in anderen 122- Verbindungen, was für eine erhöhte Dreidimensionalität in Ca1−xNaxFe2As2 spricht. Pulverproben von Fe1+yTe mit y = 0.06, 0.12, 0.13 und 0.15 wurden untersucht. Es wurden fluktuierende paramagnetische Momente bei Raumtemperatur gefunden, welche unabhängig vom Überschusseisenlevel y sind. Unterhalb von 100 K wurde eine magnetische Vorgängerphase gefunden, welche unabhängig von y ist. Mit fallender Temperatur wurde eine Verlangsamung der magnetischen Fluktuationen festgestellt, welche in einer statischen magnetischen Ordnung bei tiefen Temperaturen münden.

In the study of strongly interacting condensed-matter systems controlled microscopic theories hold a key position. Spin-wave theory, large-N expansion, and $epsilon$-expansion are some of the few successful cornerstones. In this doctoral thesis work, we have developed a novel large-$d$ expansion method, $d$ being the spatial dimension, to study model Hamiltonians hosting a quantum phase transition between a paramagnet and a magnetically ordered phase. A highlight of this technique is that it can consistently describe the entire phase diagram of the above mentioned models, including the quantum critical point. Note that most analytical techniques either efficiently describe only one of the phases or suffer from divergences near the critical point. The idea of large-$d$ formalism is that in this limit, non-local fluctuations become unimportant and that a suitable product state delivers exact expectation values for local observables, with corrections being suppressed in powers of $1/d$. It turns out that, due to momentum summation properties of the interaction structure factor, all diagrams are suppressed in powers of $1/d$ leading to an analytic expansion. We have demonstrated this method in two important systems namely, the coupled-dimer magnets and the transverse-field Ising model. Coupled-dimer magnets are Heisenberg spin systems with two spins, coupled by intra-dimer antiferromagnetic interaction, per crystallographic unit cell (dimer). In turn, spins from neighboring dimers interact via some inter-dimer interaction. A quantum paramagnet is realized for a dominant intra-dimer interaction, while a magnetically ordered phase exists for a dominant (or of the same order as intra-dimer interaction) inter-dimer interaction. These two phases are connected by a quantum phase transition, which is in the Heisenberg O(3) universality class. Microscopic analytical theories to study such systems have been restricted to either only one of the phases or involve uncontrolled approximations. Using a non-linear bond-operator theory for spins with S=$1/2$, we have calculated the $1/d$ expansion of static and dynamic observables for coupled dimers on a hypercubic lattice at zero temperature. Analyticity of the $1/d$ expansion, even at the critical point, is ensured by correctly identifying suitable observables using the mean-field critical exponents. This method yields gapless excitation modes in the continuous symmetry broken phase, as required by Goldstone\'s theorem. In appropriate limits, our results match with perturbation expansion in small ratio of inter-dimer and intra-dimer coupling, performed using continuous unitary transformations, as well as the spin-wave theory for spin-$1/2$ in arbitrary dimensions. We also discuss the Brueckner approach, which relies on small quasiparticle density, and derive the same $1/d$ expansion for the dispersion relation in the disordered phase. Another success of our work is in describing the amplitude (Higgs) mode in coupled-dimer magnets. Our novel method establishes the popular bond-operator theory as a controlled approach. In $d=2$, the results from our calculations are in qualitative agreement with the quantum Monte Carlo study of the square-lattice bilayer Heisenberg AF spin-$1/2$ model. In particular, our results are useful to identify the amplitude (Higgs) mode in the QMC data. The ideas of large-$d$ are also successfully applied to the transverse-field Ising model on a hypercubic lattice. Similar to bond operators, we have introduced auxiliary Bosonsic operators to set up our method in this case. We have also discussed briefly the bilayer Kitaev model, constructed by antiferromagnetically coupling two layers of the Kitaev model on a honeycomb lattice. In this case, we investigate the dimer quantum paramagnetic phase, realized in the strong inter-layer coupling limit. Using bond-operator theory, we calculate the mode dispersion in this phase, within the harmonic approximation. We also conjecture a zero-temperature phase diagram for this model.

A very important step in the art of cooking up models for the study of natural phenomena is the identification of the relevant ingredients. Taking into account too many details will lead to an overly complicated model, not at all useful to work with, but neglecting some crucial elements will lead to an equally useless model. So it is often the case that the actual experimental situation presents unavoidable sources of local randomness, whilst the analysed phenomenon does not really rely on presence/absence of such imperfections. For some other set of phenomena, however, disorder can play a crucial role, and must be carefully taken into account. Such is for example the case in certain phases of matter, the spin-glass phase, or the many-body localised phase. In this thesis we explore disorder in both of these situations and also as a theoretical means of testing the regime of liquidity in certain two-dimensional highly frustrated magnetic models. The focus here is placed on classical Heisenberg models defined on lattices consisting of clusters all sites of which interact mutually pairwise. This natural way to introduce frustration has been known in the literature to lead to so-called Coulomb spin-liquids, the single class of classical spin-liquids acknowledged to exist so far in Heisenberg models. Here we show that in fact two different classes of classical spin-liquids can be obtained from similarly defined frustrated models. In one of these, algebraic correlations exist at $T=0$, similar to the Coulomb phase, but the system exhibits a rather different low$-T$ effective action from the Coulomb phase. In the other class, the spin-liquid has spin correlations that decay exponentially with distance, with a correlation length smaller than a lattice spacing even at $T=0$. One special effect of disorder in these models, considered in the form of dilution by non-magnetic impurities, is to nucleate local degrees of freedom, so-called orphans, which express the concomitant spin-liquid phase through their non-trivial fractionalisation. When the associated spin-liquid exhibit algebraic correlations, it is also possible to find new effective spin-glass models as an effective $T=0$ description for interactions between the orphans, leading to so-called `random Coulomb magnets'. One part of this thesis is devoted to the first study of these new models. This investigation consists mainly of Monte Carlo simulations and numerical solution of the relevant large$-n$ equations ($n$ being the number of spin components). A clear spin-glass transition for infinitely large coupling strength is determined for the case of spins with an infinite number of components. The results presented on the situation for a finite number of spin components are more of an exploratory character, and large-scale simulations with further optimization schemes to ensure equilibration are still required to locate the transition. The final investigation treated in this thesis deals with the dynamics in a quantum model with disorder displaying the many-body localized phase, where in addition a periodic drive is applied. For a certain range of driving frequencies and amplitudes, it was found recently that the many-body localized phase is robust. These pioneering studies restricted themselves to an analysis of the stability of such a phase in the long time limit, while very little was known about the dynamics towards the asymptotic fate. Our study focuses on this aspect, and analyses the different dynamical behaviors as one varies the driving parameters, so that the many-body localized phase survives or is destroyed by the driving. We discover that on the border between these two asymptotic fates, a new dynamical behavior emerges, where the system heats up at a very slow, logarithmic in time, rate. / Die Bestimmung der wichtigsten Bestandteile stellt einen sehr wichtigen Schritt in der Kunst des Erstellens von Modellen dar. Die Annahme von zu vielen Details ergibt ein sehr kompliziertes, zu nichts zu gebrauchendes Modell, doch die Vernachlässigung von bedeutenden Zusammenhängen führt ebenfalls zu einem unbrauchbaren Ergebnis. Es ist so z.B. häufig der Fall, dass ein Experiment unter dem Einfluss von unvermeindlichen lokalen Zufälligkeiten steht, die allerdings kaum einen Einfluss auf ein beobachtetes Phänomen haben. Für gewisse Phänomene spielt Unordnung jedoch eine wesentliche Rolle und sie muss sehr genau in Betracht gezogen werden. Das ist für bestimmte Phasen, wie beispielsweise Spinglas oder die Vielteilchen-Lokalisation, der Fall. In dieser Dissertation untersuchen wir ungeordnete Systeme, die solche Phasen aufweisen. Außerdem verwenden wir Unordnung als ein theoretisches Werkzeug für die Analyse von bestimmten `Spinflüssigkeiten' in zweidimensionalen Spinmodellen. Der Fokus liegt hierbei auf klassischen Heisenberg Modellen definiert auf Gittern, die aus einer Anordnung von Clustern bestehen, sodass jede einzelne paarweise Heisenberg-Wechselwirkung innerhalb eines Clusters stattfindet. Dadurch weist das System geometrische Frustration auf und in mehreren Fällen tritt eine sogennante Coulomb Spinflüssigkeit ---die bislang einzig bekannte Klasse von klassischen Spinflüssigkeit in Heisenberg Modellen--- auf. Wir zeigen, dass mindestens zwei weitere Arten von klassischen Spinflüssigkeiten in solchen Modellen zu finden sind. Für die eine Klasse sind Spinkorrelationen zu erwarten, die algebraisch mit der Entfernung bei $T=0$ abnehmen, ähnlich wie für eine Coulomb Phase. Diese neu entdeckte Spinflüssigkeit lässt sich jedoch von der Coulomb Phase durch eine neue effektive Tieftemperatur-Theorie unterscheiden. Für die andere Klasse von Spinflüssigkeiten sind die Spinkorrelationen kurzreichweitig, und selbst bei $T=0$ nehmen sie exponentiell ab, mit einer Korrelationslänge, die kleiner als ein Gitterabstand ist. Unordnung, in der Form von nicht-magnetischen Störstellen, kann lokale Freiheitsgrade entstehen lassen (diese werden in der Literatur auch als `Orphans', Waisen, bezeichnet). Die Orphans verweisen durch ihre `Fraktionierung' eindeutig auf die nicht trivialen Korrelationen der spinflüssigen Phase. Falls die Spinflüssigkeit algebraische Korrelationen aufweist, findet man auch langreichweitige Wechselwirkungen zwischen den Orphans bei $T=0$. Dies führt zu neuen Spinglasmodellen, sogenannten `Random Coulomb Magnets'. Ein Teil dieser Dissertation ist der Untersuchung solcher Modelle gewidmet. Diese Untersuchung besteht hauptsächlich aus Monte Carlo Simulationen und numerischer Lösung der relevanten Large-$n$ Gleichungen (wobei $n$ hier auf die Anzahl an Spinkomponenten hinweist). In dem Fall von Spins mit unendlich vielen Spinkomponenten können wir einen eindeutigen Spinglas Phasenübergang für eine unendlich große Kopplungsstärke bestimmen. Die entsprechenden Ergebnisse für den Fall von Spins mit einer endlichen Anzahl an Spinkomponenten sind von einem exploratorischen Charakter. Zusätzliche Simulationen, die möglicherweise weitere Optimierungsschema verwenden um Äquilibrium zu gewährleisten, sind noch von nöten um eine eindeutige Aussage über den Übergang in solchen Fällen zu treffen. Der letzte Teil dieser Dissertation widmet sich der Untersuchung der Dynamik eines ungeordneten Quantenmodells. Das ausgewählte Modell weist die sogennante Vielteilchen-lokalisierte Phase auf, und wir untersuchen insbesondere den Effekt eines periodischen Antriebs auf die Dynamik des Systems. Für eine bestimmte Auswahl der Antriebs-frequenz und -amplitude, wurde es bereits vor kurzem bewiesen, dass die Vielteilchen-lokalisierte Phase diese Störung übersteht. Unsere Studie ist darauf ausgelegt, wie sich die Dynamik des Systems durch Variation der Antriebsparameter ändert, so dass die Vielteilchen-lokalisierte Phase für lange Zeit entweder den Antrieb übersteht oder von ihm zerstört wird. Wir konnten dadurch entdecken, dass an der Grenze zwischen diesen beiden Fällen ein neues dynamisches Verhalten entsteht, bei der das System eine sehr langsame, logarithmisch mit der Zeit, Erwärmung aufweist.

At their discovery in 2008, iron pnictide superconductors (IPS) provoked tremendous scientific interest, comparable to the discovery of the cuprate superconductors. So far, IPS reached critical temperatures T c up to 56K. Typically, they show an antiferromagnetic (afm) spin density wave (SDW) which has to be suppressed by doping before superconductivity develops, which then is supported by further doping. Due to the close vicinity of the magnetic and the superconducting (sc) phase, magnetic fluctuations are discussed to be responsible for the sc pairing mechanism in IPS. A special member of the IPS is LiFeAs, because it does not need doping to become sc. It is a stoichiometric superconductor at a T c of 18K. In fact, doping is suppressing its T c . Also, there is no sign of an afm SDW present. Therefore, LiFeAs is a interesting material to study the properties of the IPS in an undisturbed material. In 2010, experiments of the Leibniz Institute for Solid State and Materials Research Dresden (IFW Dresden) revealed further surprising properties of LiFeAs. Samples with a Li deficiency undergo a ferromagnetic (fm) phase transition at 165K. Theoretical calculations suggest that fm fluctuations could induce triplet superconductivity in LiFeAs. This would cause a nonvanishing dynamic susceptibility below T c , which is supported by nuclear magnetic resonance (NMR) experiments. This thesis is discussing the results of the IFW Dresden experiments, and concludes that this ferromagnetism is of weak itinerant nature. The origin might be an increase of the density of states (DOS) at the Fermi level, which is causing an instability towards fm order, as proposed by the Stoner model. For further doping experiments, the synthesis procedure of polycrystalline LiFeAs was optimized to get samples with maximum T c and minimum impurities. Therefore, nuclear quadrupole resonance (NQR) was used. The NQR line width is a measure of impurities in the sample. By minimizing the NQR line width, optimal samples were synthesized. These samples are able to compete with the properties of single crystals. To investigate the doping behavior of LiFeAs, a scenario with four different kinds of impurities and deficiencies was performed with the optimized synthesis procedure. 24 different samples were analyzed, by means of NQR and electrical conductivity. It was found that in fact Fe excess is responsible for changing the physical properties of LiFeAs, and not Li deficiency. It is causing a shrinking of the unit cell volume, as seen by X-ray diffraction (XRD) measurements and it causes a decrease of T c . It also leads to a decrease of room temperature resistivity, which is supporting an increase of the DOS at the Fermi level. The NQR frequency is scaling with the amount of Fe excess and can be used to draw the sc and fm phase diagram of off-stoichiometric LiFeAs. At an amount between 3.2 and 3.6% o f Fe excess LiFeAs undergoes the fm transition.

Für jeden am Entwicklungsprozess Beteiligten ist es wichtig möglichst früh das Konzept zu verstehen und bewerten zu können. Die Anforderungen an eine Simulationssoftware hierfür sind die elegante Einbindung in die CAD Umgebung, die einfache Handhabung und natürlich die Verfügbarkeit einer genauen Lösung von Magnetik, Strömung, Festigkeit und Kopplungen. ANSYS AIM erfüllt genau diese Wünsche. ANSYS AIM basiert auf den validierten Solvern von ANSYS Mechanical, ANSYS CFD und ANSYS Maxwell und bietet in einer einheitlichen Umgebung einen leichten und modernen Einstieg in die Multiphysicssimulation. Das ist der Schlüssel, um während der Konstruktion die Produkteigenschaften zu verstehen und optimieren zu können. Im Rahmen des Vortrages verschaffen wir uns einen Überblick über die Breite der Anwendungen: - Bewertung von Kühlkonzepten - Bestimmung des Druckabfalls in Armaturen - Festigkeitsbewertung in Baugruppen - Thermische Auslegung stromdurchflossener Bauteile - Elektromagnetische und thermische Beurteilung von Spulen http://www.cadfem.de/produkte/ansys/ansys-aim.html

Es werden die Verbindungen YMn2O5 und YFeMnO5 diskutiert. Die erstere zeigt unterhalb von TN = 45 K Ferromagnetismus und in der magnetischen Phase schwache Ferroelektrizität. Die elektrische Polarisation wird mit Symmetriebrechung durch die Spinstruktur erklärt, die zur Aufhebung der Inversionssymmetrie führt (sog. unechtes Ferroelektrikum). Isostrukturelle Ersetzung von Mn durch Fe führt zu YFeMnO5, einer Verbindung, die bei T<165 K ferrimagnetisch, jedoch nicht ferroelektrisch ist. Die Spin-Strukturen beider Verbindungen sind bereits eingehend untersucht und zeigen charakteristische Unterschiede. Für Verbindungen der Zusammensetzung YFe(x)Mn(2-x)O5 wurden Röntgenbeugungs-und Absorptionsfeinstruktur-Experimente zur Bestimmung der Kristallstrukur in Abhängigkeit vom Fe-Anteil x durchgeführt und ausgewertet. Die Ergebnisse zeigen, daß die Strukturparameter einen nahezu linearen Verlauf zwischen den aus der Literatur bekannten Grenzfällen YFeMnO5 und YMn2O5 nehmen. Fe ersetzt dabei das Mn auf der fünffach koordinierten Lage innerhalb einer Sauerstoff-Pyramide. Besonders markant ist die unterschiedliche Position von Mn bzw. Fe in dieser Umgebung. Mit Hilfe der Strukturdaten wurden kollineare DFT-Rechnungen im LSDA+U-Formalismus in skalar-relativistischer Näherung durchgeführt. Für YFeMnO5 konnte der experimentell bekannte Grundzustand im Rahmen der Näherung reproduziert werden, obgleich eine Bandlücke nur in Abhängigkeit von der U-Korrektur auftritt. Der berechnete Grundzustand von YMn2O5 gibt die komplizierte magnetische Struktur dieser Verbindung nicht wieder, weil die gewählte Elementarzelle des Gitters dafür zu klein ist. Statt dessen ist der berechnete Grundzustand hier sehr ähnlich zu dem von YFeMnO5. Eine ausführliche Untersuchung der projizierten Zustandsdichten der Metallatome ermöglicht die Diskussion der Kristallfeldaufspaltung im Zusammenhang mit deren Position innerhalb der Sauerstoffpolyeder. Durch Berechnung mehrerer Spinstrukturen in einer kristallographischen Elementarzelle mit erniedrigter Symmetrie konnten die Austauschparameter eines Heisenberg-Modells zwischen den lokalisierten Spins der Metallatome berechnet werden. Die Größenverhältisse dieser Parameter können mit den aus der Literatur bekannten Spinstrukturen in Einklang gebracht werden. Die Wechselwirkungen sind überwiegend antiferromagnetisch, in Übereinstimmung mit den GKA-Regeln für den Superaustausch. Bei YMn2O5 wird insbesondere eine der schwächeren Kopplungen in der magnetischen Struktur periodisch frustriert. Man geht davon aus, daß dies eine mögliche Ursache für das Auftreten von Ferroelektrizität in der magnetischen Phase ist. Bei YFeMnO5 ist der berechnete Wert dieser Kopplung wesentlich größer und die magnetische Struktur beinhaltet keine Frustration. Dies ist eine mögliche Erklärung für die Abwesenheit der magnetisch induzierten Ferroelektrizität in YFeMnO5. Im zweiten Teil stehen das in Perowskitstruktur kristallisierende SrTiO3 und die durch Hinzufügen von SrO daraus hervorgehenden Kristallstrukturen der sog. Ruddlesden-Popper-Phasen (RP) im Mittelpunkt. Die Daten von Nahkanten-Elektronenenergieverlustspektren (ELNES) an der Sauerstoff K-Kante in SrTiO3, SrO und einer RP-Phase wurden ausgewertet und mit DFT-berechneten projizierten Zustandsdichten (PDOS) der 2p-Orbitale der O-Atome in diesen Verbindungen verglichen. Bei ELNES-Nahkantenspektren ist ein solcher Vergleich mit Experimenten im Bereich hoher Elektronenenergien möglich, weil die Auswahlregel auch für die inelastischen Elektronenstöße zutrifft. Die Spektren zeigen für jede Verbindung charakteristische Maxima, deren Ursache die unterschiedliche nähere Umgebung der Sauerstoffatome ist. Weiterhin wurden Experimente an SrTiO3-Einkristallen unter Einfluß elektrischer Gleichströme und -felder durchgeführt. Bei Experimenten an Einkristall-Wafern waren Hinweise auf lokale Veränderungen der Kristallstruktur unter diesen Bedingungen gefunden worden. Ergänzend dazu wurden mikroskopische einkristalline Proben untersucht. Bei geringen Stromstärken zeigte sich dabei das bereits bekannte Degradationsverhalten des elektrischen Widerstands. Bei hohen Stromstärken kommt es zum elektrischen Durchbruch und dauerhafter Erniedrigung des Widerstands. Röntgenbeugungsmessungen ergaben keine Hinweise auf Veränderungen an der Kristallstruktur oder in Form von Zwillings-oder Bruchstückbildung. Im dritten Teil werden Röntgenbeugungsmessungen an CeCu2Si2-Einkristallen diskutiert. Bei der Auswertung älterer Messungen fielen nach der Strukturbestimmung charakteristische Maxima der Restelektronendichte auf, deren Ursprung nicht erklärt werden konnte und die bei mehreren Kristallen beobachtet wurden. Mit erneuten Messungen und Simulationen konnte nun gezeigt werden, daß diese Maxima von einer fehlerhaften Auswertungsmethode verursacht wurden.

The description of the magnetic properties of interacting many-particle systems has been one of the most important goals of physics. The problem is to derive the magnetic properties of such systems from quantum mechanical principles. It is well understood that the magnetization in an atom described by quantum numbers, spin (S), orbital (L), and total angular momentum (J) of its electrons. A set of guidelines, known as Hund's rules, discovered by Friedrich Hermann Hunds help us to determine the quantum numbers for the ground states of free atoms. The question ``to which extent are Hund's rules applicable on different systems such as molecules and solids?'' is still on the agenda. The main problem is that of finding the ground state of the considered system. Density functional theory (DFT) methods apparently are the most widely spread self-consistent methods to investigate the ground state properties. This is due to their high computational efficiency and very good accuracy. In the framework of DFT, usually the total energy is decomposed into kinetic energy, Coulomb energy, and a term called the exchange-correlation energy. Taking into account the relativistic kinetic energy leads to direct and indirect relativistic effects on the electronic structure of a solid. The most pronounced direct effect (although not the biggest in magnitude) is the spin-orbit splitting of band states. A well-known indirect relativistic effect is the change of screening of valence electrons from the nuclear charge by inner-shell electrons. One can ask that how relativistic effects come into play in ordinary density functional theory. Of course ordinary density functional theory does not include those effect. Four-current density functional theory (CDFT), the quantum electrodynamic version of the Hohenberg-Kohn theory is a powerful tool to treat relativistic effects. Although it is principally designed for systems in strong magnetic fields, CDFT can also be applied in situations where currents are present without external magnetic fields. As already pointed out by Rajagopal and Callaway (1973), the most natural way to incorporate magnetism into DFT is the generalization to CDFT. These authors, however, treated its most simple approximation, the spin density functional theory (SDFT), which keeps the spin current only and neglects completely correlation effects of orbital currents. By using the Kohn-Sham-Dirac (KSD) equation, spin-orbit coupling is introduced kinematically. The part of the orbital magnetism that is a consequence of Hund's second rule coupling is absent in this theory and there is not any more a one-to-one mapping of spin densities onto external fields. In solids, in particular in metals, the importance of Hund's second rule coupling (orbital polarization) and Hund's third rule (spin-orbit coupling) is usually interchanged in comparison to atoms. Thus, in applications of the relativistic CDFT to solids, the usual way has been to keep the spin-orbit coupling in the KSD equation (an extension to ordinary Kohn-Sham (KS) equation) and to neglect the orbital contribution to the total current density and approximate exchange-correlation energy functional with spin density only. This scheme includes a spontaneous exchange and correlation spin polarization. Orbital polarization, on the other hand, comes into play not as a correlation effect but also as an effect due to the interplay of spin polarization and spin-orbit coupling: In the presence of both couplings, time reversal symmetry is broken and a non-zero orbital current density may occur. Application of this scheme to 3d and 4f magnets yields orbital moments that are smaller than related experimental values by typically a factor of two. Orbital magnetism in a solid is strongly influenced by the ligand field, originating from the structural environment and geometry of the solid. The orbital moments in a solid with cubic symmetry are expected to be quenched if spin-orbit coupling is neglected. However, spin-orbit coupling induces orbital moments, accordingly. The relativistic nature of the spin-orbit coupling requires orbital magnetism to be treated within QED, and the treatment of QED in solids is possible in the frame of current density functional theory. The kinematic spin-orbit coupling is accounted for in many DFT calculations of magnetic systems within the LSDA. However, a strong deviation of the LSDA orbital moments from experiment is found in such approaches. To avoid such deviations, orbital polarization corrections would be desirable. In this Thesis, those corrections have been investigated in the framework of CDFT. After a short review for CDFT in Chapter 2, in Chapter 3, an &amp;quot;ad hoc&amp;quot; OP correction term (OPB) suggested by Brooks and Eriksson is given. This correction in some cases gives quite reasonable corrections to orbital moments of magnetic materials. Another OP correction (OPE), which has been introduced recently, was derived from the CDFT in the non-relativistic limit. Unfortunately, the program can only incompletely be carried through, as there are reasonable but uncontrolled approximations to be made in two steps of the derivation. Nevertheless, the result is quite close to the &amp;quot;ad hoc&amp;quot;ansatz. The calculated OPE energies for 3d and 4f free ions are in qualitative agreement with OPB energies. In Chapter 4, both corrections are implemented in the FPLO scheme to calculate orbital moments in solids. We found that both OPB and OPE corrections implemented in FPLO method, yield reasonably well the orbital magnetic moments of bcc Fe, hcp Co and fcc Ni compared with experiment. In Chapter 5, the effect of spin-orbit coupling and orbital polarization corrections on the spin and orbital magnetism of full-Heusler alloys is investigated by means of local spin density calculations. It is demonstrated, that OP corrections are needed to explain the experimental orbital moments. Model calculations employing one ligand field parameter yield the correct order of magnitude of the orbital moments, but do not account for its quantitative composition dependence. The spin-orbit coupling reduces the degree of spin polarization of the density of states at Fermi level by a few percent. We have shown that the orbital polarization corrections do not change significantly the spin polarization degree at the Fermi level. We also provide arguments that Co2FeSi might not be a half-metal as suggested by recent experiments. In Chapter 6, to understand recent XMCD data for Co impurities in gold, the electronic structure of Co impurities inside gold has been calculated in the framework of local spin density approximation. The orbital and spin magnetic moment have been evaluated. In agreement with experimental findings, the orbital moment is enhanced with respect to Co metal. On the other hand, internal relaxations are found to reduce the orbital moment considerably, whereas the spin moment is less affected. Both OPB and OPE yield a large orbital moment for Co impurities. However, those calculated orbital moments are almost by a factor of two larger than the experimental values. We also found that the orbital magnetic moment of Co may strongly depend on pressure.

The physics of transition metal oxides is controlled by the combination and competition of several degrees of freedom, in particular the charge, the spin and the orbital state of the electrons. One important parameter responsible for the physical properties is the density of charge carriers which determines the oxidization state of the transition metal ions. The central objective in this work is the study of transition metal oxides in which the charge carrier density is adjusted and controlled via lithium intercalation/deintercalation using electrochemical methods. Lithium exchange can be achieved with a high degree of accuracy by electrochemical methods. The magnetic properties of various intermediate compounds are studied. Among the materials under study the mixed valent vanadium-oxide multiwall nanotubes represent a potentially technologically relevant material for lithium-ion batteries. Upon electron doping of VOx-NTs, the data confirm a higher number of magnetic V4+ sites. Interestingly, room temperature ferromagnetism evolves after electrochemical intercalation of Li, making VOx-NTs a novel type of self-assembled nanoscaled ferromagnets. The high temperature ferromagnetism was attributed to formation of nanosize interacting ferromagnetic spin clusters around the intercalated Li ions. This behavior was established by a complex experimental study with three different local spin probe techniques, namely, electron spin resonance (ESR), nuclear magnetic resonance (NMR) and muon spin relaxation spectroscopies. Sr2CuO2Br2 was another compound studied in this work. The material exhibits CuO4 layers isostructural to the hole-doped high-Tc superconductor La2-xSr2CuO4. Electron doping is realized by Li-intercalation and superconductivity was found below 9K. Electrochemical treatment hence allows the possibility of studying the electronic phase diagram of LixSr2CuO2Br2, a new electron doped superconductor. The effect of electrochemical lithium doping on the magnetic properties was also studied in tunnel-like alpha-MnO2 nanostructures. Upon lithium intercalation, Mn4+ present in alpha-MnO2 will be reduced to Mn3+, resulting in a Mn mixed valency in this compound. The mixed valency and different possible interactions arising between magnetic spins give a complexity to the magnetic properties of doped alpha-MnO2.

Das Auftreten von Supraleitung in Systemen mit schweren Fermionen, erstmals entdeckt in CeCu_2Si_2, wird mit der Nähe zu einem quantenkritischen Punkt in Verbindung gebracht. Daraus ergibt sich ein komplexes Zusammenspiel von Magnetismus und Supraleitung, das in der vorliegenden Arbeit durch Messungen der spezifischen Wärme, der Wechselfeldsuszeptibilität und durch inelastische Neutronenstreuexperimente an verschiedenen Einkristallen von CeCu_2(Si_{1-x}Ge_x)_2 untersucht wird. Der Schwerpunkt liegt auf der genauen Charakterisierung des magnetischen Anregungsspektrums von CeCu_2Si_2 des S-Typs. Die Ergebnisse der Neutronenstreumessungen implizieren stark, dass die Kopplung der supraleitenden Cooper-Paare durch überdämpfte Spinfluktuationen vermittelt wird, die in der Umgebung eines Quantenphasenübergangs gehäuft auftreten. Unter Substitution einiger Si- durch Ge-Atome in CeCu_2Si_2 stabilisiert sich die magnetische Ordnung, und die Supraleitung wird zunehmend unterdrückt. Neutronenstreumessungen ergeben, dass dies bei 2 % Ge-Substitution dazu führt, dass sich Magnetismus und Supraleitung gegenseitig verdrängen, während sie bei 10 % Ge-Substitution mikroskopisch koexistieren. - (Die Dissertation ist veröffentlicht im Logos Verlag Berlin GmbH, Berlin, Deutschland, http://www.logos-verlag.de, ISBN: 978-3-8325-2456-2) / The occurrence of superconductivity in systems with heavy fermions, discovered for the first time in CeCu_2Si_2, is often linked to the vicinity of a quantum critical point. This results in a complex interplay of magnetism and superconductivity, which is studied by means of specific heat and ac susceptibility measurements as well as neutron scattering experiments on different single crystals of CeCu_2(Si_{1-x}Ge_x)_2 in the present thesis. The focus is put on the detailed characterisation of the magnetic excitation spectrum in S-type CeCu_2Si_2. Neutron scattering results strongly imply that the coupling of superconducting Cooper pairs is mediated by overdamped spin fluctuations, which accumulate in the vicinity of a quantum phase transition. By substituting Si by Ge atoms in CeCu_2Si_2 magnetic order is stabilised and superconductivity successively suppressed. Neutron scattering experiments demonstrate that 2 % Ge substitution leads to magnetic order being displaced by superconductivity on decreasing temperature, whereas both coexist microscopically in the case of 10 % Ge substitution.

Previous studies on the family of inter-metallic rare-earth compounds R2PdSi3 revealed multifaceted magnetic properties, for instance, spin-glass like behavior. Experimental observations include: Signs of a crystallographic superstructure, complicated magnetic structures both in zero field and in applied magnetic fields as well as a generic phase in applied fields for compounds in the series with the heavy rare-earths R = Gd, Tb, Dy, Ho, Er and Tm. This thesis expands the studies on the magnetic properties of R2PdSi3 employing mainly neutron scattering on single crystals with the focus on the compounds with R = Ho, Er and Tm. A detailed analysis of the crystallographic superstructure using modulation wave approach and group theory is presented. The resulting structure implies the existence of two different rare-earth sites with reduced symmetry and an arrangement of the different sites according to sequences as determined by the superstructure. It will be shown that the reduced symmetry of the rare-earth sites is explicitly observed in the energy spectra of inelastic neutron scattering. The results on the magnetic structures and excitations are shown and discussed in the framework of the superstructure model. Specifically the generic phase in applied fields is interpreted as a direct consequence of the crystallographic superstructure. It is rather unusual that a crystallographic superstructure is playing such a decisive, and through the field dependence also tunable role in determining the magnetic properties as observed in R2PdSi3. The mediating interactions between the crystallographic part and the magnetic part of the system will be discussed. / Frühere Untersuchungen der Familie der intermetallischen Selten-Erd Verbindungen R2PdSi3 zeigten vielfältige magnetische Eigenschaften, zum Beispiel ein Spin-glas ähnliches Verhalten. Die experimentellen Beobachtungen beinhalten: Zeichen für eine kristallographische Überstruktur, komplizierte magnetische Strukturen, sowohl im Nullfeld als auch in angelegten Magnetfeldern und darüberhinaus eine generische Phase in Magnetfeldern in den untersuchten Verbindungen mit den schweren Selten-Erden R = Gd, Tb, Dy, Ho, Er und Tm. Diese Dissertation erweitert die Untersuchungen der magnetischen Eigenschaften von R2PdSi3, hauptsächlich durch Verwendung von Neutronenstreuung an Einkristallen, mit dem Schwerpunkt auf den Verbindungen mit R = Ho, Er und Tm. Eine genaue Analyse der kristallographischen Überstruktur mittels Modulationswellenansatz und Gruppentheorie wird präsentiert. Das resultierende Strukturmodell impliziert die Existenz zweier unterschiedlicher Selten-Erd Lagen mit reduzierter Symmetrie in einer Anordnung entsprechend der durch die Überstruktur festgelegten Sequenzen. Es wird gezeigt, dass die reduzierte Symmetrie der Selten-Erd Lagen durch Beobachtungen der inelastischen Neutronenstreuung explizit bestätigt wird. Die Ergebnisse der magnetischen Strukturen und Anregungen werden im Rahmen des Überstrukturmodels diskutiert. Speziell die generische Phase folgt als direkte Konsequenz aus der Überstruktur. Es ist eher ungewöhnlich, dass eine kristallographische Überstruktur eine solch bestimmende und bei Magnetfeldvariation auch “tunebare” Rolle spielt, wie dies in den R2 PdSi3 Verbindungen beobachtet wird. Die vermittelnden Wechselwirkungen zwischen Struktur und Magnetismus werden diskutiert.