Magnetorheologische Elastomere sind eine Klasse von Smart Materials, welche elastische mit magnetischen Materialeigenschaften verbindet. Die Einbettung von magnetischen Mikropartikeln in eine Elastomermatrix führt zu einem komplexen, bisher nicht vollständig verstandenen Materialverhalten. Die Beeinflussbarkeit der mechanischen Eigenschaften mittels von außen applizierten Magnetfeldern stellt die herausragende und namensgebende Eigenschaft dieser Materialien dar. Das Verständnis der mikroskopischen Anordnung und der magnetisch induzierten Bewegung der eingebetteten Partikel bildet den zentralen Schlüssel zur Ergründung der komplexen makroskopischen Materialeigenschaften. Um sich diesem Ziel zu nähern, wurden unterschiedlichste breitgefächerte Messmethoden auf mikroskopische und makroskopische Aspekte eines einzigen Probenmaterials angewendet. So entstand eine umfassende und skalenübergreifende Charakterisierung eines magnetorheologischen Elastomers. Kern der Experimente bildete die Analyse der Anordnung und der magnetisch induzierten Bewegung der eingebetteten magnetischen Mikropartikel mittels Röntgen-Mikrotomographie. Die tomographisch erhobenen Bilddaten ermöglichten sowohl eine Auswertung der Partikelstruktur auf Basis der Partikelgesamtheit, als auch auf Einzelpartikelbasis mit Hilfe eines Particle-Tracking. So konnten neue Erkenntnisse über den magnetisch induzierten Kettenbildungsprozess der Partikel gewonnen und skalenübergreifende Zusammenhänge zwischen mikroskopischen Partikelbewegungen und makroskopischen mechanischen Materialverhalten aufgezeigt werden.:Danksagung v Inhaltsverzeichnis vii Symbolverzeichnis ix Abkürzungsverzeichnis xii 1 Einleitung 1 2 Grundlagen 8 2.1 Magnetorheologische Elastomere 8 2.1.1 Elastomermatrix 8 2.1.2 Magnetische Partikel 10 2.1.3 Magnetische Eigenschaften 11 2.1.4 Partikelstruktur und mechanische Eigenschaften 19 2.2 Mikrostrukturanalyse 22 2.2.1 Röntgentomographie 23 2.2.2 Digitale Bildverarbeitung 32 2.2.3 Statistik von Partikelverteilungen 37 3 Materialien und Methoden 39 3.1 Probenmaterial 39 3.1.1 Wahl geeigneter Materialien 39 3.1.2 Probensynthese 42 3.2 Messmethoden 44 3.2.1 Messkampagnen 45 3.2.2 Mechanische Charakterisierung 49 3.2.3 Mikrostrukturanalyse 52 3.2.4 Auswertung der Bilddaten 58 3.2.5 Vibrating Sample Magnetometrie 72 3.2.6 Begleitende Messmethoden 73 4 Ergebnisse 78 4.1 Makroskopische mechanische Eigenschaften 78 4.1.1 Elastomer 78 4.1.2 Komposit 79 viii Inhaltsverzeichnis 4.2 Partikelstruktur im Ausgangszustand 83 4.2.1 Datenlage 83 4.2.2 Geometrische Charakterisierung der Partikel 86 4.2.3 Räumliche Verteilung der Partikel 89 4.3 Partikelstruktur im Magnetfeldeinfluss 90 4.3.1 Ausrichtungsverhalten der Partikel im Magnetfeld 91 4.3.2 Einbindung der Partikel in die Matrix 93 4.3.3 Statistische Verteilung der Partikelwinkel 96 4.3.4 Partikelbewegung als Reaktion auf das lokale Feld 101 4.3.5 Partikelbewegung als Reaktion auf sukzessive Magnetisierung 114 4.3.6 Paarkorrelationsfunktionen der Partikelstruktur 123 4.4 Magnetische Eigenschaften 130 5 Zusammenfassende Diskussion 135 5.1 Gewonnene Erkenntnisse 135 5.2 Gegenseitige Beeinflussung von Partikelstruktur, magnetischen und mechanischen Eigenschaften 137 5.3 Grenzen der Messgenauigkeit und Fehlerbetrachtung 137 6 Abschließende Worte und Ausblick 140 Literaturverzeichnis I Abbildungsverzeichnis XIII Tabellenverzeichnis XVII

Industrial development processes as well as research in physics, materials and engineering science rely on computer modelling and simulation techniques today. With increasing computer power, computations are carried out on multiple scales and involve the analysis of coupled problems. In this work, continuum modelling is therefore applied at different scales in order to facilitate a prediction of the effective material or structural behaviour based on the local morphology and the properties of the individual constituents. This provides valueable insight into the structure-property relations which are of interest for any design process. In order to obtain reasonable predictions for the effective behaviour, numerical models which capture the essential fine scale features are required. In this context, the efficient representation of discontinuities as they arise at, e.g. material interfaces or cracks, becomes more important than in purely phenomenological macroscopic approaches. In this work, two different approaches to the modelling of discontinuities are discussed: (i) a sharp interface representation which requires the localisation of interfaces by the mesh topology. Since many interesting macroscopic phenomena are related to the temporal evolution of certain microscopic features, (ii) diffuse interface models which regularise the interface in terms of an additional field variable and therefore avoid topological mesh updates are considered as an alternative. With the two combinations (i) Extended Finite Elemente Method (XFEM) + sharp interface model, and (ii) Isogeometric Analysis (IGA) + diffuse interface model, two fundamentally different approaches to the modelling of discontinuities are investigated in this work. XFEM reduces the continuity of the approximation by introducing suitable enrichment functions according to the discontinuity to be modelled. Instead, diffuse models regularise the interface which in many cases requires even an increased continuity that is provided by the spline-based approximation. To further increase the efficiency of isogeometric discretisations of diffuse interfaces, adaptive mesh refinement and coarsening techniques based on hierarchical splines are presented. The adaptive meshes are found to reduce the number of degrees of freedom required for a certain accuracy of the approximation significantly. Selected discretisation techniques are applied to solve a coupled magneto-mechanical problem for particulate microstructures of Magnetorheological Elastomers (MRE). In combination with a computational homogenisation approach, these microscopic models allow for the prediction of the effective coupled magneto-mechanical response of MRE. Moreover, finite element models of generic MRE microstructures are coupled with a BEM domain that represents the surrounding free space in order to take into account finite sample geometries. The macroscopic behaviour is analysed in terms of actuation stresses, magnetostrictive deformations, and magnetorheological effects. The results obtained for different microstructures and various loadings have been found to be in qualitative agreement with experiments on MRE as well as analytical results. / Industrielle Entwicklungsprozesse und die Forschung in Physik, Material- und Ingenieurwissenschaft greifen in einem immer stärkeren Umfang auf rechnergestützte Modellierungs- und Simulationsverfahren zurück. Die ständig steigende Rechenleistung ermöglicht dabei auch die Analyse mehrskaliger und gekoppelter Probleme. In dieser Arbeit kommt daher ein kontinuumsmechanischer Modellierungsansatz auf verschiedenen Skalen zum Einsatz. Das Ziel der Berechnungen ist dabei die Vorhersage des effektiven Material- bzw. Strukturverhaltens auf der Grundlage der lokalen Werkstoffstruktur und der Eigenschafen der konstitutiven Bestandteile. Derartige Simulationen liefern interessante Aussagen zu den Struktur-Eigenschaftsbeziehungen, deren Verständnis entscheidend für das Material- und Strukturdesign ist. Um aussagekräftige Vorhersagen des effektiven Verhaltens zu erhalten, sind numerische Modelle erforderlich, die wesentliche Eigenschaften der lokalen Materialstruktur abbilden. Dabei kommt der effizienten Modellierung von Diskontinuitäten, beispielsweise Materialgrenzen oder Rissen, eine deutlich größere Bedeutung zu als bei einer makroskopischen Betrachtung. In der vorliegenden Arbeit werden zwei unterschiedliche Modellierungsansätze für Unstetigkeiten diskutiert: (i) eine scharfe Abbildung, die üblicherweise konforme Berechnungsnetze erfordert. Da eine Evolution der Mikrostruktur bei einer derartigen Modellierung eine Topologieänderung bzw. eine aufwendige Neuvernetzung nach sich zieht, werden alternativ (ii) diffuse Modelle, die eine zusätzliche Feldvariable zur Regularisierung der Grenzfläche verwenden, betrachtet. Mit der Kombination von (i) Erweiterter Finite-Elemente-Methode (XFEM) + scharfem Grenzflächenmodell sowie (ii) Isogeometrischer Analyse (IGA) + diffuser Grenzflächenmodellierung werden in der vorliegenden Arbeit zwei fundamental verschiedene Zugänge zur Modellierung von Unstetigkeiten betrachtet. Bei der Diskretisierung mit XFEM wird die Kontinuität der Approximation durch eine Anreicherung der Ansatzfunktionen gemäß der abzubildenden Unstetigkeit reduziert. Demgegenüber erfolgt bei einer diffusen Grenzflächenmodellierung eine Regularisierung. Die dazu erforderliche zusätzliche Feldvariable führt oft zu Feldgleichungen mit partiellen Ableitungen höherer Ordnung und weist in ihrem Verlauf starke Gradienten auf. Die daraus resultierenden Anforderungen an den Ansatz werden durch eine Spline-basierte Approximation erfüllt. Um die Effizienz dieser isogeometrischen Diskretisierung weiter zu erhöhen, werden auf der Grundlage hierarchischer Splines adaptive Verfeinerungs- und Vergröberungstechniken entwickelt. Ausgewählte Diskretisierungsverfahren werden zur mehrskaligen Modellierung des gekoppelten magnetomechanischen Verhaltens von Magnetorheologischen Elastomeren (MRE) angewendet. In Kombination mit numerischen Homogenisierungsverfahren, ermöglichen die Mikrostrukturmodelle eine Vorhersage des effektiven magnetomechanischen Verhaltens von MRE. Außerderm wurden Verfahren zur Kopplung von FE-Modellen der MRE-Mikrostruktur mit einem Randelement-Modell der Umgebung vorgestellt. Mit Hilfe der entwickelten Verfahren kann das Verhalten von MRE in Form von Aktuatorspannungen, magnetostriktiven Deformationen und magnetischen Steifigkeitsänderungen vorhergesagt werden. Im Gegensatz zu zahlreichen anderen Modellierungsansätzen, stimmen die mit den hier vorgestellten Methoden für unterschiedliche Mikrostrukturen erzielten Vorhersagen sowohl mit analytischen als auch experimentellen Ergebnissen überein.

Cette étude traite de la stabilité et la post-bifurcation des élastomères magnétorhéologiques isotropes (MRE). Les MRE sont des élastomères comprenant une fraction en volume fini de particules de fer magnétisables, réparties de façon aléatoire dans le volume. Plus précisément, un système de film/substrat magnéto-élastique non linéaire est exploité expérimentalement, numériquement et théoriquement pour obtenir un contrôle actif de la rugosité de la surface du film. L'interaction non-intuitive entre le champ magnétique et la déformation élastique est due au choix des matériaux et de la géométrie du système, à savoir un film composite de particules ferromagnétiques collé sur une fondation passive et compliante. La coopération de deux mécanismes qui sont par ailleurs indépendants, la pré-compression mécanique et le champ magnétique, permet de rapprocher la structure d'un état faiblement stable et puis de la rendre instable par des champs magnétiques ou mécaniques. Nous démontrons pour la première fois que le champ magnétique critique est une fonction décroissante de la pré-compression et vice versa. Les résultats expérimentaux sont ensuite sondés avec succès par des simulations à champs complets par éléments finis en grandes déformations et champs magnétiques. Une analyse théorique de bifurcation magnéto-mécanique sur un système magnéto-élastique infini est également utilisée pour explorer l'effet des propriétés combinées sur la réponse critique.Dans la perspective d'élargir l'activation de surface à de nouveaux motifs magnéto-mécaniques, nous étudions plus en détail la post-stabilité d'un bloc bi-couche entièrement magnétorhéologique. L'idée sous-jacente est de créer différents contrastes entre les couches de propriétés magnétiques/mécaniques et de déclencher une gamme de motifs de surface plus riche que celle déjà obtenue en utilisant un film MRE sur une fondation passive. Les calculs post-bifurcation des films MRE collés sur des substrats MRE permettent de mettre en évidence les modes morphologiques résultant de la (in)compatibilité des modes de champs indépendants. Le couplage magnéto-élastique permet le contrôle réversible marche/arrêt de la configuration de surface sous des champs magnétiques et mécaniques critiques ajustables et donc, cette étude constitue un premier pas vers des dispositifs haptiques et morphiques actifs. / The present work deals with the stability and post-bifurcation response of isotropic magnetorheological elastomers (MREs). MREs are elastomers comprising a finite volume fraction of magnetizable iron particles, distributed randomly in the volume. Specifically, a nonlinear magnetoelastic film/substrate system is experimentally, numerically and theoretically exploited to obtain active control of surface roughness. The non-intuitive interplay between magnetic field and elastic deformation owes to material and geometry selection, namely, a ferromagnetic particle composite film bonded on a compliant passive foundation. Cooperation of two otherwise independent loading mechanisms--mechanical pre-compression and magnetic field--allows to bring the structure near a marginally stable state and then destabilize it with either magnetic or mechanical fields. We demonstrate for the first time that the critical magnetic field is a decreasing function of pre-compression and vice versa. The experimental results are probed successfully with full-field finite element simulations at large strains and magnetic fields. A theoretical magnetomechanical bifurcation analysis on an infinite magnetoelastic system is further employed to explore the effect of the interlayer combined properties on the critical response and is compared with the available numerical results.  With the perspective of applying the principle of surface actuation to new magnetomechanically triggered patterns, we further investigate the post-bifurcation of an entirely magnetorheological bilayer block. The underlying idea is to create different interlayer contrasts of magnetic and mechanical properties allowing us to trigger a larger range of surface patterns than that already obtained when using a MRE film on a passive (magnetically insensitive) foundation. Post-bifurcation calculations of MRE films bonded on MRE substrates allow to reveal novel patterns that lead to significant curvature localisation and crinkling.  In all cases studied, the magnetoelastic coupling allows for the reversible on/off control of surface patterning under adjustable critical magnetic and mechanical fields for a single specimen and thus, this study constitutes a first step towards realistic active haptic and morphing devices.

Industrial development processes as well as research in physics, materials and engineering science rely on computer modelling and simulation techniques today. With increasing computer power, computations are carried out on multiple scales and involve the analysis of coupled problems. In this work, continuum modelling is therefore applied at different scales in order to facilitate a prediction of the effective material or structural behaviour based on the local morphology and the properties of the individual constituents. This provides valueable insight into the structure-property relations which are of interest for any design process. In order to obtain reasonable predictions for the effective behaviour, numerical models which capture the essential fine scale features are required. In this context, the efficient representation of discontinuities as they arise at, e.g. material interfaces or cracks, becomes more important than in purely phenomenological macroscopic approaches. In this work, two different approaches to the modelling of discontinuities are discussed: (i) a sharp interface representation which requires the localisation of interfaces by the mesh topology. Since many interesting macroscopic phenomena are related to the temporal evolution of certain microscopic features, (ii) diffuse interface models which regularise the interface in terms of an additional field variable and therefore avoid topological mesh updates are considered as an alternative. With the two combinations (i) Extended Finite Elemente Method (XFEM) + sharp interface model, and (ii) Isogeometric Analysis (IGA) + diffuse interface model, two fundamentally different approaches to the modelling of discontinuities are investigated in this work. XFEM reduces the continuity of the approximation by introducing suitable enrichment functions according to the discontinuity to be modelled. Instead, diffuse models regularise the interface which in many cases requires even an increased continuity that is provided by the spline-based approximation. To further increase the efficiency of isogeometric discretisations of diffuse interfaces, adaptive mesh refinement and coarsening techniques based on hierarchical splines are presented. The adaptive meshes are found to reduce the number of degrees of freedom required for a certain accuracy of the approximation significantly. Selected discretisation techniques are applied to solve a coupled magneto-mechanical problem for particulate microstructures of Magnetorheological Elastomers (MRE). In combination with a computational homogenisation approach, these microscopic models allow for the prediction of the effective coupled magneto-mechanical response of MRE. Moreover, finite element models of generic MRE microstructures are coupled with a BEM domain that represents the surrounding free space in order to take into account finite sample geometries. The macroscopic behaviour is analysed in terms of actuation stresses, magnetostrictive deformations, and magnetorheological effects. The results obtained for different microstructures and various loadings have been found to be in qualitative agreement with experiments on MRE as well as analytical results. / Industrielle Entwicklungsprozesse und die Forschung in Physik, Material- und Ingenieurwissenschaft greifen in einem immer stärkeren Umfang auf rechnergestützte Modellierungs- und Simulationsverfahren zurück. Die ständig steigende Rechenleistung ermöglicht dabei auch die Analyse mehrskaliger und gekoppelter Probleme. In dieser Arbeit kommt daher ein kontinuumsmechanischer Modellierungsansatz auf verschiedenen Skalen zum Einsatz. Das Ziel der Berechnungen ist dabei die Vorhersage des effektiven Material- bzw. Strukturverhaltens auf der Grundlage der lokalen Werkstoffstruktur und der Eigenschafen der konstitutiven Bestandteile. Derartige Simulationen liefern interessante Aussagen zu den Struktur-Eigenschaftsbeziehungen, deren Verständnis entscheidend für das Material- und Strukturdesign ist. Um aussagekräftige Vorhersagen des effektiven Verhaltens zu erhalten, sind numerische Modelle erforderlich, die wesentliche Eigenschaften der lokalen Materialstruktur abbilden. Dabei kommt der effizienten Modellierung von Diskontinuitäten, beispielsweise Materialgrenzen oder Rissen, eine deutlich größere Bedeutung zu als bei einer makroskopischen Betrachtung. In der vorliegenden Arbeit werden zwei unterschiedliche Modellierungsansätze für Unstetigkeiten diskutiert: (i) eine scharfe Abbildung, die üblicherweise konforme Berechnungsnetze erfordert. Da eine Evolution der Mikrostruktur bei einer derartigen Modellierung eine Topologieänderung bzw. eine aufwendige Neuvernetzung nach sich zieht, werden alternativ (ii) diffuse Modelle, die eine zusätzliche Feldvariable zur Regularisierung der Grenzfläche verwenden, betrachtet. Mit der Kombination von (i) Erweiterter Finite-Elemente-Methode (XFEM) + scharfem Grenzflächenmodell sowie (ii) Isogeometrischer Analyse (IGA) + diffuser Grenzflächenmodellierung werden in der vorliegenden Arbeit zwei fundamental verschiedene Zugänge zur Modellierung von Unstetigkeiten betrachtet. Bei der Diskretisierung mit XFEM wird die Kontinuität der Approximation durch eine Anreicherung der Ansatzfunktionen gemäß der abzubildenden Unstetigkeit reduziert. Demgegenüber erfolgt bei einer diffusen Grenzflächenmodellierung eine Regularisierung. Die dazu erforderliche zusätzliche Feldvariable führt oft zu Feldgleichungen mit partiellen Ableitungen höherer Ordnung und weist in ihrem Verlauf starke Gradienten auf. Die daraus resultierenden Anforderungen an den Ansatz werden durch eine Spline-basierte Approximation erfüllt. Um die Effizienz dieser isogeometrischen Diskretisierung weiter zu erhöhen, werden auf der Grundlage hierarchischer Splines adaptive Verfeinerungs- und Vergröberungstechniken entwickelt. Ausgewählte Diskretisierungsverfahren werden zur mehrskaligen Modellierung des gekoppelten magnetomechanischen Verhaltens von Magnetorheologischen Elastomeren (MRE) angewendet. In Kombination mit numerischen Homogenisierungsverfahren, ermöglichen die Mikrostrukturmodelle eine Vorhersage des effektiven magnetomechanischen Verhaltens von MRE. Außerderm wurden Verfahren zur Kopplung von FE-Modellen der MRE-Mikrostruktur mit einem Randelement-Modell der Umgebung vorgestellt. Mit Hilfe der entwickelten Verfahren kann das Verhalten von MRE in Form von Aktuatorspannungen, magnetostriktiven Deformationen und magnetischen Steifigkeitsänderungen vorhergesagt werden. Im Gegensatz zu zahlreichen anderen Modellierungsansätzen, stimmen die mit den hier vorgestellten Methoden für unterschiedliche Mikrostrukturen erzielten Vorhersagen sowohl mit analytischen als auch experimentellen Ergebnissen überein.

Die vorliegende Arbeit stellt eine mehrskalige Modellierungs-Strategie für die Beschreibung magnetorheologischer Elastomere (MRE) vor. Diese ermöglicht die Betrachtung von MRE sowohl auf der Mikroskala, wo die heterogene Mikrostruktur bestehend aus Partikeln und Matrix explizit aufgelöst ist, als auch auf der Makroskala, in welcher das MRE als homogener magnetisch aktiver Körper aufzufassen ist. Auf beiden Skalen kommt dabei eine Kontinuumsformulierung des gekoppelten magneto-mechanischen Feldproblems mit Gültigkeit für finite Deformationen zum Einsatz, wobei die Lösung des Systems partieller Differentialgleichungen mittels der Finite-Elemente-Methode erfolgt. Ausgehend von einer experimentellen Charakterisierung der Konstituenten werden Materialmodelle für die elastomere Matrix sowie Carbonyleisen- und Neodym-Eisen-Bor-Partikel formuliert und mittels dieser Daten kalibriert. Im nächsten Schritt erfolgt die Analyse des effektiven Verhaltens hart- und weichmagnetischer MRE auf Basis von numerischen Homogenisierungen verschiedener mikroskopischer Partikelverteilungen und den Materialmodellen für die Konstituenten. Um weiterhin die effiziente Simulation makroskopischer MRE-Proben und -Bauteile zu ermöglichen, ist daran anschließend die Entwicklung und Parametrisierung eines Makromodells ausgehend von mikroskopisch generierten Datensätzen beschrieben. Mit diesem für isotrope, weichmagnetische und elastische MRE gültigen Modell werden abschließend Simulationen des magnetostriktiven sowie des magnetorheologischen Effektes verschiedener Proben durchgeführt. / In this contribution, a strategy for the multiscale modeling of magnetorheological elastomers (MREs) is presented. It allows to consider these materials on the microscopic scale, where the heterogeneous microstructure consisting of an elastomer matrix and embedded magnetizable particles is explicitly resolved, as well as the macroscopic scale, where the MRE is considered to be a homogeneous magneto-active body. On both scales, a continuum formulation of the coupled magneto-mechanical boundary value problem valid for finite strains is applied. The solution of the system of partial differential equations is calculated by using the finite element method. Starting with an experimental characterization of the individual constituents, constitutive models for the elastomer matrix as well as carbonyl iron and neodymium-iron-boron particles are formulated and adjusted to experimental data. In a next step, basic effective properties of magnetically soft and hard MREs are analyzed by using a computational homogenization scheme, where different geometrical arrangements of the particles on the microscale are considered. In order to enable the efficient simulation of macroscopic MRE samples and components, the developement and parametrization of a macroscopic model based on a microscopically generated data basis is described. With this model which is applicable for isotropic, magnetically soft and elastic MREs, simulations of the magnetostrictive and magnetorheological effects of several sample geometries are performed.