Titre de l'écran-titre (visionné le 23 janvier 2024) / L'électrofilage est une méthode facile et économique qui utilise des forces électriques pour créer des fibres dont les diamètres varient de quelques nanomètres à quelques micromètres. Le procédé est polyvalent, fonctionne avec divers matériaux et produit des fibres aux propriétés uniques telles qu'une grande surface spécifique et une porosité élevée. Il peut également incorporer des charges pour des matériaux composites. En ajustant les paramètres et en modifiant le collecteur et le dispositif de filage, il est possible de créer diverses structures de fibres. Cette technique permet la production de matériaux auxétiques caractérisés par un coefficient de Poisson négatif. L'objectif de cette étude est d'explorer la création de membranes auxétiques à base de produits biosourcés et biodégradables par le biais du procédé d'électrofilage en solution, en mettant l'accent sur l'amélioration de leurs propriétés par l'incorporation de charges. Pour atteindre cet objectif, des membranes lisses et sans perles fabriquées à partir de poly(butylène succinate) (PBS) biosourcé ont été initialement produites par électrofilage en solution. La qualité et la structure de ces membranes ont été améliorées en introduisant du bromure de cétyltriméthylammonium (CTAB) en tant que tensioactif. Par la suite, des membranes PBS auxétiques avec des coefficients de Poisson négatifs aussi bas que -5,73 ont été fabriquées par électrofilage en solution. Les effets de la morphologie des fibres, de leur orientation, de leur alignement et de la direction des fibres par rapport à la rotation du collecteur sur les propriétés mécaniques des membranes résultantes, en mettant particulièrement l'accent sur le coefficient de Poisson, ont été étudiés. Les résultats ont révélé que le degré d'orientation des fibres et l'agencement des fibres dans les directions transversale et parallèle ont été identifiés comme les facteurs les plus importants contrôlant les propriétés mécaniques des membranes électrofilées. Enfin, des nanoplaquettes de graphène (GNP) ont été incorporées dans les matrices PBS par électrofilage en solution pour créer des membranes composites conductrices et auxétiques. En particulier, une membrane contenant 0,2% en poids de GNP et fabriquée à la vitesse de collecteur la plus élevée (9,96 m/s) a montré une conductivité électrique exceptionnelle (1,56x10⁻⁴ S/m) tout en ayant un coefficient de Poisson négatif (CPN) de -1,5 en tension. / Electrospinning is a facile and cost-effective method using electrical forces to create fibers with diameters ranging from nanometers to micrometers. It is versatile, working with various materials and produces fibers with unique properties such as high surface area and porosity. It can also incorporate fillers for composite materials. By adjusting the parameters and modifying the collector speed, it is possible to create diverse fiber structures. This technique enables the production of auxetic materials characterized by a negative Poisson's ratio. The aim of this study is to explore the creation of auxetic membranes that are biobased and biodegradable through the process of solution electrospinning, with an emphasis on improving their properties via filler addition. To achieve this objective, smooth and beadless membranes made from biobased poly(butylene succinate) (PBS) were initially produced through solution electrospinning. The quality and structure of these membranes were improved by adding cetyltrimethylammonium bromide (CTAB) as a surfactant. Subsequently, auxetic PBS membranes with negative Poisson's ratios as low as -5.73 were manufactured through solution electrospinning. The effect of fiber morphology, orientation, alignment, and the direction of fiber with respect to the collector's rotation on the mechanical properties of the resulting membranes was studied, with a particular focus on the Poisson's ratio. The results revealed that the level of fiber orientation and the arrangement of fibers in both transverse and parallel directions were identified as the most important factors controlling the mechanical properties of electrospun membranes. Finally, graphene nanoplatelets (GNP) were incorporated into the PBS matrix via solution electrospinning to create conductive and auxetic composite membranes. In particular, a membrane containing 0.2% w/v GNP and produced at the highest collector speed (9.96 m/s) showed exceptional electrical conductivity (1.56x10⁻⁴ S/m) while having a negative Poisson's ratio (NPR) of -1.5 in tension.

La conception de matériaux composites à particules, fibres ou structures sandwichs, faits de renforts auxétiques en vue de l'amélioration des propriétés amortissantes, est analysée dans cette thèse. Pour une telle analyse, le comportement auxétique décrivant un coefficient de Poisson négatif nécessite d'être compris tant d'un point de vue « effet structure » que « effet matériau ». Ce dernier point c'est-à-dire l'« effet matériau », faisant référence à la forme, aux orientations et différentes propriétés des phases constitutives du matériau, reste peu documenté dans la littérature scientifique. Ainsi partant d'un formalisme micromécanique basé sur l'équation cinématique intégrale de Dederichs et Zeller, nous explorons dans un premier temps et analytiquement le domaine de validité du matériau composite auxétique par le schéma mono-site de Mori-Tanaka. Ensuite des microstructures plus complexes, à l'instar de la microstructure du vide multi-enrobé et celle d'un cluster réentrant d'inclusions ellipsoïdales prenant en compte les interactions de ces dernières, sont étudiées et validées par des simulations Eléments Finis. Les résultats de ces analyses nous indiquent, par ailleurs dans le cas des matériaux isotropes que le comportement auxétique n'est atteint que si et seulement si une des phases du composite est initialement auxétique. Aussi, la nécessité d'introduire des liaisons ou inter-connections au niveau des inclusions ellipsoïdales est montrée comme étant la méthode conduisant à un effet auxétique au niveau de la microstructure du cluster réentrant. Outre cette analyse préliminaire sur le domaine de validité du comportement auxétique dans les composites, l'effet de l'introduction d'inclusions auxétiques dans une matrice viscoélastique en l'occurrence le PolyVinyle de Butyral (PVB) d'une part et l'utilisation de couches viscoélastiques et auxétiques dans les structures sandwichs d'autre part, ont été étudiés. Les réponses de ces matériaux en termes de propriétés amortissantes, telles que le module de stockage et le facteur de perte, sont alors déterminées et discutées par rapport aux composites à renforts non auxétiques (conventionnels) / The design of composite (particles/fibers or structures) materials, consisting of auxetic reinforcements, with enhanced damping properties is studied herein. For such analysis, the auxetic behavior describing a negative Poisson's ratio needs to be understood as "structure effect" point of view than "material effect". Indeed, the "material effect" which treats of the topological and morphological textures of the composite constituents remains poorly documented in the literature. Based on the kinematic integral equation of Dederichs and Zeller, the design space of auxetic composite materials is explored initially through an analytical one-site formulation of the Mori-Tanaka micromechanics scheme. Then, more complex microstructures are investigated from micromechanics formalism as well as Finite Element Method (FEM) simulations. One can cite the multilayered hollow-cored microstructure and the microstructure describing a cluster of re-entrant ellipsoidal inclusions in which the interaction among them (inclusions) is taken into account. The results provided by these investigations show us for instance in the case of isotropic materials that auxeticity is achieved if and only if one of the material?s constituents (inclusion or matrix) is initially auxetic. Also, it is noticed in the case of ellipsoidal inclusions describing the re-entrant cluster that auxetic behavior can be recovered by introducing joints between inclusions. Otherwise, favorable issues are only expected with auxetic components. In addition to this preliminary analysis concerning the validity domain of auxetic behavior in composites, the effect of inserting auxetic reinforcements within a viscoelastic matrix for instance PolyVinylButyral (PVB) on the one hand, and the use of auxetic and viscoelastic layers in sandwich structures on the other hand, are studied. The response of these materials in terms of damping properties, such as the storage modulus and the loss factor are then identified and discussed versus non-auxetic (conventional) composite reinforcements

Les matériaux architecturés font émerger de nouvelles possibilités en termes de propriétés structurales et fonctionnelles, repoussant ainsi les limites des cartes d'Ashby. Le terme "matériaux architecturés" inclus toute microstructure conçue de façon astucieuse, de sorte que certaines de ses propriétés soient optimisées. Les exemples sont nombreux : composites fibreux et particulaires, matériaux cellulaires, structures sandwiches, matériaux tissés, structures treillis, etc. Un enjeu de taille pour l'emploi de tels matériaux est la prédiction de leurs propriétés effectives. Dans ce travail, deux types de microstructures sont considérées : des structures auxétiques périodiques et des milieux fibreux aléatoires. Les auxétiques sont des matériaux apparus au milieu des années 1980, présentant un coefficient de Poisson négatif. On attend des auxétiques qu'ils présentent des propriétés mécaniques améliorées, comme le module de cisaillement ou la résistance à l'indentation. Les milieux fibreux aléatoires considérés dans ce travail sont constitués de fibres 3D infinies interpénétrantes aléatoirement distribuées et orientées. Ce type de structure aléatoire est très défavorable à la détermination d'une taille de volume élémentaire statistiquement représentatif. Pour les deux types de matériaux, l'homogénéisation numérique à l'aide de la méthode des éléments finis est implémentée dans le but d'estimer les propriétés thermiques et mécaniques effectives.

Les matériaux auxétiques ont la propriété contre-intuitive de s'élargir dans les directions perpendiculaires d'un étirement. Ils montrent potentiellement d'excellentes propriétés mécaniques, mais le défaut est que les structures synthétiques actuelles sont basées sur le niveau macroscopique, ce qui causent une porosité importante et diminue les propriétés mécaniques. Une hypothèse est qu'un mécanisme auxétique basé sur l'échelle moléculaire serait une méthode pour éviter ce problème, cependant aucune molécule ou structure organique auxétique n'a été synthétisée. Les polymères cristaux liquides du groupe de Griffin à Georgia Tech montrent un fort potentiel d'être auxétiques, néanmoins, en 2017, leurs différents matériaux ne montrent pas cette propriété. Le but de cette maîtrise est d'établir une méthode de simulation de polymères cristaux liquides potentiellement auxétiques, afin de trouver les paramètres favorisant ce comportement. La finalité du projet serait de présenter ces résultats à des groupes expérimentalistes, pour en effectuer la synthèse. Ces matériaux sont potentiellement extrêmement résistants, pouvant servir de fibre haute performance pour des applications dans des conditions extrêmes. Le premier chapitre de ce mémoire est dédié aux polymères cristaux liquides, traitant des différents types, des mésophases possibles et de leurs propriétés. L'emphase est particulièrement portée sur les polymères cristaux liquides auxétiques. Les systèmes d'intérêt pour ce projet y sont décrits plus amplement. Le deuxième chapitre est consacré aux techniques de simulation et numériques utilisées dans cette étude, telles que les méthodes ab initio et de dynamique moléculaire. Les avantanges et limitations des approches y sont présentés. Finalement, le troisième et dernier chapitre est dédié aux résultats obtenus, comme les paramètres du champ de forces obtenus, les observations reliées aux simulations par dynamique moléculaire et à la caractérisation des systèmes étudiés. Nous avons ainsi montré l'obtention d'une phase smectique A, puis smectique B à partir d'un système fondu, ce qui est, au meilleur de nos connaissances, une première dans le domaine de la simulation de polymères cristaux liquides. Cette observation rend attrayante la nouvelle méthode utilisée, qui consiste à paramétriser le champ de forces par des calculs quantiques pour des polymères cristaux liquides. Il y a cependant encore voie à de nombreuses améliorations possibles, puisque les transitions de phase sont à des températures très élevées (700K) et les simulations sont souvent instables.

Les matériaux architecturés font émerger de nouvelles possibilités en termes de propriétés structurales et fonctionnelles, repoussant ainsi les limites des cartes d'Ashby. Le terme "matériaux architecturés" inclus toute microstructure conçue de façon astucieuse, de sorte que certaines de ses propriétés soient optimisées. Les exemples sont nombreux : composites fibreux et particulaires, matériaux cellulaires, structures sandwiches, matériaux tissés, structures treillis, etc. Un enjeu de taille pour l'emploi de tels matériaux est la prédiction de leurs propriétés effectives. Dans ce travail, deux types de microstructures sont considérées : des structures auxétiques périodiques et des milieux fibreux aléatoires. Les auxétiques sont des matériaux apparus au milieu des années 1980, présentant un coefficient de Poisson négatif. On attend des auxétiques qu'ils présentent des propriétés mécaniques améliorées, comme le module de cisaillement ou la résistance à l'indentation. Les milieux fibreux aléatoires considérés dans ce travail sont constitués de fibres 3D infinies interpénétrantes aléatoirement distribuées et orientées. Ce type de structure aléatoire est très défavorable à la détermination d'une taille de volume élémentaire statistiquement représentatif. Pour les deux types de matériaux, l'homogénéisation numérique à l'aide de la méthode des éléments finis est implémentée dans le but d'estimer les propriétés thermiques et mécaniques effectives. / Architectured materials bring new possibilities in terms of structural and functional properties, filling gaps and pushing the boundaries of Ashby's materials maps. The term "architectured materials" encompasses any microstructure designed in a thoughtful fashion, so that some of its materials properties have been improved. There are many examples: particulate and fibrous composites, foams, sandwich structures, woven materials, lattice structures, etc. One engineering challenge is to predict the effective properties of such materials. In this work, two types of microstructures are considered: periodic auxetic lattices and stochastic fibrous networks. Auxetics are materials with negative Poisson's ratio that have been engineered since the mid-1980s. Such materials have been expected to present enhanced mechanical properties such as shear modulus or indentation resistance. The stochastic fibrous networks considered in this work is made of 3D infinite interpenetrating fibres that are randomly distributed and oriented. This case of random structure is challenging regarding the determination of a volume element size that is statistically representative. For both materials, computational homogenization using finite element analysis is implemented in order to estimate the effective thermal and mechanical properties.