Les plasmons de surface (SP) sont des modes du champ électromagnétique confinés à l'interface entre un métal et un diélectrique. De par leur nature hybride, les SP permettent de concentrer et manipuler la lumière à des échelles sub-longueur d'onde. Ces propriétés sans précédent suscitent un grand intérêt, en particulier pour le transport et le traitement de l'information quantique mais aussi pour le contrôle de l'émission spontanée d'émetteurs fluorescents. Les études présentées dans ce manuscrit s'intéressent au couplage de nanostructures plasmoniques avec des nanoparticules luminescentes. L'outil utilisé est un microscope optique en champ proche (SNOM) dans lequel la nano-source de lumière est un nano-objet fluorescent attaché en bout de pointe (sonde active). Cette technique permet à la fois d'augmenter la résolution théorique accessible en SNOM mais aussi de positionner la sonde avec une précision nanométrique et de l'exciter directement grâce à la lumière laser injectée dans la fibre optique. En utilisant uniquement la lumière émise par l'objet, ces pointes ouvrent la voie à des études originales en nano-optique et en plasmonique. Dans ce travail de thèse, deux aspects distincts ont été abordés. D'une part, nous avons étudié les propriétés des plasmons de surface dans le régime de la plasmonique quantique en utilisant pour cela une sonde active fabriquée à base d'un émetteur de photons uniques, le centre NV (nitrogen-vacancy) contenu dans les nano-diamants. Les résultats fondamentaux obtenus sur ce système permettent d'envisager de nombreuses expériences en plasmonique quantique. D'autre part, le travail de développement des sondes actives à base de nanocristaux de YAG (yttrium-aluminum garnet) dopés au cérium a été poursuivi. Ces sondes nous ont permis de démarrer de nouvelles études sur les résonances plasmoniques localisées de particules colloïdales en or.

Ce travail porte sur l'étude des propriétés optiques de l'oxyde de zinc (ZnO), matériau semi-conducteur à grand gap. La technique de caractérisation principale de ce travail est la spectroscopie par photoluminescence, technique non destructive permettant d'obtenir des informations relatives à la structure électronique d'un matériau. Après avoir présenté les propriétés du ZnO, de ses alliages, et rappelé quelques principes de base associés à la luminescence des matériaux semi-conducteurs., nous comparerons dans un premier temps les propriétés optiques de différents types de ZnO monocristallin, selon leur mode d'élaboration : matériaux massifs de différentes origines, couches épitaxiées et nanofils. Ces comparaisons ainsi que l'étude des effets sur les spectres de photoluminescence des traitements tels que recuit et passivation nous permettront d'avancer différentes hypothèses quant à l'origine de la luminescence visible dans ce matériau grand gap, sujet encore controversé dans la littérature. Dans un deuxième temps, nous présenterons notre contribution à l'étude du dopage p du matériau, qui est encore aujourd'hui le verrou pour l'obtention de diodes électroluminescentes à base de ZnO. Nous examinerons le problème du dopage intrinsèque de type n et de la compensation, préalable indispensable avant d'aborder le dopage de type p. Le dopage p est traité ici principalement au travers des études optiques d'échantillons implantés et recuits. Plusieurs variantes liées à l'implantation d'azote seront présentées et l'obtention de paires donneur accepteurs clairement mise en évidence pour des conditions de recuit optimisées. La nature des accepteurs présents est discutée par référence aux travaux antérieurs. .

La mise au point d'une technique de spectroscopie avec une très haute résolution spatiale (environ 250 nm) nous a permis d'étudier les propriétés optiques de boîtes quantiques uniques de semiconducteurs II-VI. L'analyse de la dépendance en température des raies d'émission de boîtes uniques a permis de mettre en évidence et de modéliser le mécanisme d'élargissement des transitions optiques par le couplage de l'état discret de l'exciton avec le continuum des états de phonons acoustiques. L'influence de l'interaction d'échange électron-trou sur la structure d'un exciton confiné est analysée en détail. L'interaction d'échange longue portée, combinée à l'anisotropie du potentiel de confinement, conduit à un dédoublement du niveau radiatif de l'exciton qui émet alors en polarisation linéaire suivant deux directions orthogonales. L'accumulation des porteurs dans une boîte quantique conduit à la formation de complexes excitoniques. Une étude détaillée des transitions optiques associées au biexciton est présentée. On montre que la structure fine et les propriétés de polarisation du biexciton sont imposées par l'exciton dans l'état intermédiaire de la recombinaison. Dans des structures dopées par modulation, la recombinaison d'un exciton chargé négativement est identifiée dans les spectres de micro-luminescence. L'analyse détaillée de fluctuations de l'énergie d'émission de l'exciton, du biexciton et de l'exciton chargé, liées à la présence d'un champ électrique local fluctuant, nous a permis de mettre en évidence une forte diminution de l'énergie de liaison des complexes excitoniques avec l'augmentation du champ électrique. Enfin, une étude des états excités dans des boîtes uniques a été entreprise. Les expériences d'excitation de la luminescence permettent d'observer directement la présence d'états excités dans certaines boîtes. Sous forte puissance d'excitation, une émission à partir de ces états excités est observée; elle correspond à la recombinaison de multi-excitons.

Nous utilisons un microscope combinant microscopie à force atomique (AFM) et microscopie à effet tunnel (STM) à très basse température (~100 mK) afin d'étudier des nanocircuits mésoscopiques. Pour effectuer l'AFM dans ces conditions, nous utilisons un diapason en quartz recouvert de deux électrodes sur l'une desquelles est collée la pointe. Lorsque le diapason vibre on peut alors localiser en AFM un échantillon conducteur sur un substrat isolant, puis stopper les vibration pour réaliser des spectroscopies tunnel le long de la partie conductrice. Nous utilisons des pointes de platine-iridium ce qui nous permet de mesurer la densité d'états électronique locale. Nous nous sommes intéressés aux jonctions Josephson hybrides composées d'un îlot d'environ 1 µm de métal normal (cuivre) séparant deux supraconducteurs (aluminium). Ces échantillons sont réalisées par lithographie électronique et évaporation sous angle.Les courbes courant-tension de ces jonctions deviennent hystérétiques à très basse température ce qui est vraisemblablement dû à la dissipation thermique dans la partie normale. Nous avons pu localiser de manière fiable des échantillons uniques et effectuer simultanément des mesures en transport et des spectroscopies locales. Nous avons vu que la densité d'états du supraconducteur varie continuement à proximité du métal normal. Nous avons également observé un chauffage du supraconducteur avec le courant traversant la jonction. La mesure de la densité d'états du supraconducteur permet alors d'estimer la température électronique dans l'échantillon. La comparaison avec notre modèle thermique montre que l'énergie thermique produite dans le métal normal semble être évacuée mieux que prévu.

Cette thèse se situe à la croisée de trois domaines : la spintronique qui s'attache à utiliser le degré de liberté du spin de l'électron afin de fabriquer de nouveaux dispositifs électroniques; l'électronique moléculaire qui cherche à profiter des progrès de la chimie moderne afin de fournir des alternatives au tout semi-conducteur de la micro-électronique; le magnétisme moléculaire qui cherche à synthétiser des aimants moléculaires aux propriétés toujours plus riches. Notre travail a consisté à produire un dispositif électronique à base d'aimant moléculaire et d'utiliser le spin de l'électron afin d'étudier les propriétés magnétiques à l'échelle d'une molécule. Des dispositifs semblables pourraient, dans l'avenir, constituer l'une des briques élémentaires de l'information quantique. Nous avons pour cela opté pour un transistor moléculaire à effet de champ, ayant pour canal un aimant moléculaire aux propriétés magnétiques bien connues : le Terbium double-decker ou TbPc2. Grâce à ce dispositif, nous avons, dans un premier temps, mis en évidence le retournement de l'aimantation d'une molécule unique par effet tunnel ou QTM (quantum tunneling of the magnetization). En effet, nous avons démontré que ce retournement entraînait une modification soudaine de la conductance de notre système. En effectuant une étude statistique sur les valeurs du champ de retournement, nous avons mis en évidence la présence de résonances que nous avons pu attribuer au phénomène de QTM. Nous avons également mesuré l'état d'un spin nucléaire unique : chaque résonance étant associée à un état de spin nucléaire. Nous avons étudié la température du spin nucléaire et montré que celle-ci pouvait être influencée par l'environnement électrostatique du système. En outre, le temps de vie d'un état de spin nucléaire a été extrait et estimé à quelques secondes, vérifiant que le système était faiblement perturbé par notre technique de mesure. Ces travaux jettent les bases de la construction du premier Qbit à base d'aimants moléculaires. Par des techniques de radiofréquence, le spin nucléaire pourrait être manipulé, la lecture se faisant ensuite par une mesure en conductance.

Dans cette thèse je présente les résultats de mes études sur le magnétisme et la dynamique de l'aimantation de systèmes en couches minces couplées soit à travers une couche non ferromagnetique, soit une couche antiferromagnetique. Il s'agit de systèmes qui s'insèrent dans le contexte de l'enregistrement magnétique. <br />Les techniques étudiées sont la spectroscopie d'absorption X (XMCD et XMCD résolu en temps) et l'effet magnéto-optique Kerr et la microscopie Kerr en mode pompe sonde. Les mesures XMCD résolues en temps exploitent la structure temporelle du rayonnement synchrotron pour avoir accès à la dynamique de l'aimantation avec sélectivité chimique. Une extension récente de cette technique est la microscopie PEEM résolue en temps. <br />Ces outils ont été utilisés pour étudier la dynamique de l'aimantation des couches magnétiques de vannes de spin où le couplage magnétostatique entre couches influence le mode de renversement. Dans des multicouches Pt/Co couplées par échange avec une couche AF nous avons montré que le retournement de l'aimantation est fortement influencé par l'interaction F/AF.

Un des plus importants challenges scientifique de notre époque, est de trouver des réponses et solutions pour les questions et problèmes différents concernant la consommation d'énergie d'humanité. Les études scientifiques sur l'utilisation des ressources renouvelables spécialement d'énergie solaire gagnent en importance. Dans la biosphère conversion d'énergie solaire est accompli par des organismes photosynthétiques. Photosynthèse, spécialement ses mécanismes différents de régulation sont loin d'être compris. Les membranes thylacoïdales possèdent un rôle central dans la photosynthèse. Dans cette thèse nous étudions les paramètres structuraux des membranes thylacoïdales isolé des plants ou dans les algues avec la diffusion de neutrons aux petits angles et la dynamique des fragments des membranes thylacoïdales (BBY) avec diffusion élastique incohérente des neutrons. Des résultats présentés ici, présentent évidence pour l'occurrence des réorganisations petites mais bien discernables des membranes thylacoïdales pendent la photosynthèse et pour une transition dans les membranes BBY à les températures physiologiques et aussi présentent des exemples pour l'utilisation possible de diffusion neutronique pour l'investigation des échantillons biologiques in vivo.

Ce travail porte sur l'étude in operando des nanoparticules d'or supportées sur TiO2(110) pendant la réaction d'oxydation du CO. Il s'inscrit dans l'objectif de comprendre les propriétés catalytiques de l'or qui apparaissent à l'échelle nanométrique. Les paramètres géométriques et structuraux des nanoparticules d'or ont été mesurés en présence de 20 mbar d'oxygène ou d'argon, de 0.1-0.2 mbar de CO et en conditions réactionnelles (oxygène + CO à 473 K), par GISAXS et par GIXD en suivant simultanément la composition des gaz par spectrométrie de masse. L'exposition au mélange réactionnel déclenche une évolution instantanée des nanoparticules avec une augmentation de leur taille moyenne qui varie de la même manière que l'activité catalytique. Par contre l'oxygène et le CO ne provoquent pas de changement et seule la température a un effet. Ces évolutions démontrent l'importance des mesures in operando pour déterminer le lien qui existe entre la taille et l'activité des nanoparticules. La variation de l'activité catalytique en fonction du diamètre présente un maximum pour des particules de 2 nm de diamètre et de 1.4 nm de hauteur. Au-dessus de ce maximum, elle suit une loi de puissance du diamètre, d-2.4 ± 0,3, comme attendu pour des sites actifs situés sur les atomes de basse coordinence. La diffraction X montre que, pendant la réaction, les nanoparticules conservent la structure CFC du cristal d'or, mais la distance inter-plan se contracte quand la taille des particules décroit ce qui intervient dans la baisse d'activité au dessous de 2 nm. Cependant d'autres paramètres peuvent aussi avoir un effet négatif sur la réactivité comme la forme des particules et le fait que plus elles sont petites plus elles s'agglomèrent sur les bords de marche du substrat. La similitude des tailles obtenues par GISAXS et par GIXD et de leur comportement sous gaz réactifs indique que les particules mesurées par ces deux techniques sont les mêmes. De plus, la forte corrélation entre la variation de l'activité et les évolutions observées par GISAXS montre que ce sont les particules actives qui sont sondés par les rayons x. La comparaison des résultats avec ceux déjà publiés indique que le comportement que nous avons décrit sur la dépendance de l'activité catalytique des nanoparticules d'or sur TiO2, pour l'oxydation du CO, est représentative des propriétés de ce système. Cependant, il est nécessaire de vérifier expérimentalement comment ces résultats obtenus à 473 K peuvent être extrapolés à température ambiante. L'installation dans notre dispositif d'une nouvelle chambre de réaction doit permettre de gagner un ordre de grandeur en sensibilité et rendre envisageable une telle étude. Mots clés : Catalyse, nanoparticules d'or, GISAXS, diffraction X, in operando, oxydation du CO.

Nous avons étudié l'effet de proximité dans un système mésoscopique comportant un conducteur de métal normal N en contact avec des îles supraconductrices S latérales. Une méthode d'évaporation métallique oblique sur un masque submicronique suspendu a été mise au point sous ultra-vide, nous permettant de contrôler la qualité de l'interface N-S depuis un contact métallique parfait jusqu'à une barrière tunnel. Nous présentons un nouveau type de filtre haute-fréquence large bande, minituarisé sur un substrat de cuivre, efficace jusqu'à très haute fréquence (20 GHz) et dédié au filtrage absolu d'échantillons mésoscopiques. Les mesures de transport jusqu'à très basse température (20 mK) montrent que le comportement du transport dans un métal normal en proximité avec un supraconducteur dépend fortement des paramètres microscopiques que sont la longueur de cohérence des paires d'électrons, la longueur équivalente de barrière à l'interface et la dimension latérale des jonctions. Le couplage Josephson montre un comportement en température nouveau, décrit par les modèles classiques dans un régime propre pour la longueur de cohérence normale. L'observation de centres de gliseement de phase à basse température exemplifie le caractère de bande interdite nulle de la supraconductivité de proximité. Dans une géométrie de réseau bideimensionnel, un nouveau régime d'anisotropie extrême est réalisé, se caractérisant par une oscillation très piquée de la température de transition résistive en fonction du champ magnétique. Dans un conducteur normal en anneau, un flux magnétique permet de piloter l'interférence entre les courants supraconducteurs selon un effet de type SQUID. Les corrections de conductance liées à la localisation faible dans le conducteur normal au voisinage d'une interface N-S sont également discutées. Nous présentons enfin une expérience décisive afin de tester l'effet du blocage de Coulomb sur l'effet de proximité dans une jonction N-S en régime tunnel.

Cette thèse expérimentale explore les propriétés supraconductrices du silicium très fortement dopé, en particulier au bore, ainsi que les propriétés physiques anormale observées à plus hautes températures. La supraconductivité de Si:B est obtenue sous 1K, pour des dopages en bore supérieurs à la limite de solubilité du bore dans le silicium. Le Si:B est métallique à ces taux de dopage. Dans une première partie, nous exposons les différentes techniques expérimentales exploitées au cours de cette thèse. Nous expliquons les différentes techniques de dopage hors équilibre identifiées pour doper du silicium au-delà de la limite de solubilité, puis les techniques de caractérisation pour contrôler la qualité des couches dopées obtenues, ainsi que les méthodes de mesures aux très basses températures. Dans une deuxième partie, nous exposons les résultats obtenus sur la supraconductivité de Si:B en faisant varier dans un premier temps le taux de dopage en bore, puis en renouvelant l'étude à différentes épaisseurs de couche dopée. Nous montrons notamment que l'évolution de la Tc avec le couplage électron-phonon $lambda$ ne suit pas une loi de McMillan classique, mais plutôt une loi de puissance comme celle observée dans le cas du diamant supraconducteur. Nous montrons que ce résultat peut être expliqué dans le cadre d'un modèle d'un supraconducteur à deux couches de $lambda$ différents. En étudiant la dépendance en température et angulaire de Hc2, nous montrons que Si:B est un supraconducteur intrinsèquement de type I, mais qui devient de type II sous effet d'impuretés, et que la supraconductivité est à caractère bidimensionnel. Dans une troisième partie, nous présentons des comportements anormaux de certaines caractéristiques physiques mesurées dans certaines séries de Si:B, à partir de 50K et qui persistent jusqu'à au moins 400K. Nous présentons des mesures de magnétotransport, d'effet Hall et de mesures thermoélectriques qui présentent toutes des caractéristiques hautement non linéaires, et donc anormales pour un métal. L'origine de ces anomalies est toujours ouverte. Enfin, nous présentons quelques perspectives de travail, en particulier les premières mesures sur un échantillon avec une géométrie de type SQUID.