Cette thèse porte d'une part sur l'étude de la stabilité du biexciton dans le nanotube de carbone et, d'autre part, sur le contrôle de l'émission du nanotube par le couplage des nanotubes de carbone à des antennes plasmoniques. La technique de spectroscopie optique non-linéaire de saturation d'absorption, appliquée aux nanotubes de carbone, nous a permis d'effectuer la première observation du biexciton dans cette nanostructure. Plus précisément, deux raies d'absorptions induites sont observées et attribuées au trion et à l'exciton par des études en températures et en puissance du laser de pompe. La mise en oeuvre d'une configuration à trois faisceaux basée sur un schéma en double-pompe permet de confirmer la photo-génération du biexciton en tant qu'excitation élémentaire du nanotube de carbone. Le biexciton est observé avec une énergie de liaison de 107 ± 1 meV pour la chiralité (9,7) et présente un profil asymétrique de Fano. Une première estimation de la dynamique de recombinaisondu biexciton est donnée par description quantitative du processus de Fano. Le modèle est basé sur le formalisme de la susceptibilité non-linéaire du troisième ordre χ(3) incluant le couplage coulombien entre le biexciton et le continuum des paires électron-trou de la première singularité de Van Hove. Le facteur de Fano est évaluée à q = 5 et conduit à l'estimation du taux de recombinaison Auger du biexciton B ∈ [0.1; 1] μm·ps−1 . Le rendement radiatif du biexciton est ainsi estimé à 10−6 .Dans le but d'étudier les nanotubes en cavité plasmonique, une expérience de micro-photoluminescence et une expérience de spectroscopie en champ sombre, sont développés dans le domaine spectrale des télécommunications (1.3 μm et 1.55 μm). La caractérisation de divers types échantillons de nanotube et des antennes plasmoniques sont présentés. Des résultats préliminaires sur un échantillon de nanotubes associés dans une configuration patch à des antennes plasmoniques montrent une corrélation entre la position des antennes et les zones luminescentes, ainsi qu'un changement de l'allure des spectres de photoluminescence. Ces premiers résultats constituent une transition dans la démarche de notre projet. L'étape de calibration des expériences est en phase de finition et l'étude des propriétés physique des nanotubes en cavité plasmonique représente désormais une activité opérationnelle au sein de notre équipe. / This thesis focus on both the biexciton's stability in carbon nanotubes, and the control of the nanotube emission through its coupling to plasmonic antenna.We report the first observation of biexciton in carbon nanotubes by means of spectral holeburning nonlinear optical spectroscopy. More precisely, two induced absorption lines are detected and assigned to trion and biexciton after investigation of their temperature and pump power dependences. An additional proof of the detection of the biexciton, as an elementary excitation of carbonnanotubes, is given in a three-beam configuration based on a two-pump scheme. The biexciton of the (9,7) chirality is observed with a binding energy of 107 ± 1 meV and shows an asymetric Fano lineshape. A first estimation of the biexciton's recombinaison dynamics is given by the quantitative analysis of the nonlinear signal. Our analytic model is formulated in the framework of the chi(3) nonlinear response, including coulomb interaction between biexcitons and free electron-hole pairs lying in the first Van Hove singularity. A Fano factor of about q = 5 is determined, which drives us to the estimation of biexciton's Auger recombinaison rate B ∈ [0.1; 1] μm · ps−1 . The Biexciton's radiative yield is then estimated of the order of 10−6 .In order to study nanotubes in plasmonic cavities, we developed micro-photoluminescence and dark-field spectroscopy experiments in the optical fiber telecommunication wavelengths (1.3 μm and 1.55 μm). Caracterisation of nanotube samples and plasmonic antenna are presented. Preliminary results on nanotubes inserted in a patch antenna have shown correlation between antenna's position and the spatial distribution of luminescence. Moreover, a change in the carbon nanotube's photoluminescence profile is observed. These results appear to be a turning point in our work. The calibration of our experiment is at its end and studies of optical properties of carbon nanotubes coupled to plasmonic antenna are now on stream in our team.

La Sonde Atomique Tomographique (SAT) assistée par laser (La-APT) est un outil puissant pour étudier la distribution atomique 3D des espèces chimiques dans une grande variété de matériaux semi-conducteurs. Cependant, des biais de composition importants affectent les analyses de sondes atomiques révélant une composition non stœchiométrique. Dans cette thèse, une étude systématique de certains semi-conducteurs binaires (GaN, GaAs, ZnO) et ternaires (AlGaN, MgZnO) a été menée afin de: (i) obtenir une description cohérente des biais de composition en APT; (ii) identifier les mécanismes physiques à l'origine de ces biais; (iii) évaluer les conditions expérimentales pour lesquelles l'analyse compositionnelle est fiable. Afin d’interpréter les résultats, l’hypothèse de l’évaporation préférentielle d’espèces métalliques (Ga, Al, Zn, Mg) à haut champ et d’émission de molécules neutres non métalliques (N2, O2) à champ bas a été proposée. Un autre objectif important de cette thèse est orienté vers la physique des matériaux. L’étude de la composition et la morphologie de certains dispositifs d’intérêt technologique, tels que les systèmes à multi-puits quantiques, est très important. Dans cette perspective, la connaissance du champ de composition 3D et de la morphologie de ces systèmes est essentielle car ces caractéristiques déterminent leurs propriétés optiques et électriques. Pour ce faire, une approche par microscopie corrélative peut être adoptée. Cette approche a été appliquée avec succès à l'étude des multi-puits quantiques ZnO/MgZnO conçus pour les lasers à cascade quantique. Les propriétés structurales, compositionnelles et optiques ont été étudiées en effectuant la tomographie par électrons (ET) - micro-photoluminescence (µ-PL) corrélative sur les mêmes échantillons de sonde atomique. Les analyses complémentaires APT et ET donnent une image claire de la structure et de la composition du système étudié, révélant d'importants phénomènes de décomposition dans l'alliage MgZnO. En particulier, La SAT s’est révélé une technique unique pour une évaluation directe de la composition locale. De plus, la µ-PL apparait extrêmement utile pour obtenir des informations relatives à la composition, en lien avec les résultats de La-APT. Enfin, nous présentons une nouvelle approche in-situ corrélative dans laquelle les mesures APT et µ-PL sont exécutées simultanément. Grâce au développement d'une sonde atomique tomographique spécialement conçue, on démontre que la µ-PL peut être mesurée avec succès sur une pointe de sonde atomique Zn :/MgZnO pendant nos analyse. Ceci est extrêmement attrayant car cela permet de corréler strictement le signal de photoluminescence avec les volumes explorés à l'échelle nanométrique. En principe, émission depuis des d'émetteurs de lumière quantiques uniques (c'est-à-dire un seul QW ou QD) peut être révélée. La nouvelle approche présentée peut être étendue à un large éventail de matériaux, ouvrant de nouvelles perspectives pour les études corrélatives. / Laser-assisted Atom Probe Tomography (La-APT) is a powerful tool for investigating the 3D atomic distribution of the chemical species in a wide variety of semiconductor materials. However, important compositional biases affect atom probe analyses revealing a non-stoichiometric composition. In the thesis a systematic study of selected binary (GaN, GaAs, ZnO) and ternary (AlGaN, MgZnO) semiconductors of high technological interest was developed in order to: (i) obtain a coherent description of the compositional biases in APT; (ii) identify the physical mechanisms leading to these biases; (iii) assess the experimental conditions for which the compositional analysis is reliable. In order to interpret the results, the hypothesis of preferential evaporation of metallic species (Ga, Al, Zn, Mg) at high field and emission of neutral non-metallic molecules (N2, O2) at low field has been proposed. Another important aim of this thesis is materials physics-oriented. It is indeed of utmost importance to study both composition and morphology of some devices of technological interest, such as in multi-quantum-well systems. In this perspective, the knowledge of 3D composition field and morphology is essential because these features determine the optical and electrical properties of the systems. In order to do it, a correlative microscopy approach can be adopted. This approach was successfully applied to the study of ZnO/MgZnO multi-quantum wells designed for quantum cascade lasers. Structural, compositional and optical properties were investigated performing correlative La-APT - Electron Tomography (ET) - micro-PhotoLuminescence (µ-PL) on the same atom probe tip specimens. The complementary APT and ET analyses yield a clear picture of the structure and composition of the system investigated, revealing important decomposition phenomena in the MgZnO alloy. In particular, La-APT proved to be a unique technique for a direct assessment of local composition. Moreover, µ-PL also proved to be extremely useful in order to get information related the composition, supporting La-APT results. Finally, a new correlative in-situ approach in which La-APT and µ-PL are simultaneously performed is presented. Thanks to the development of a specially designed tomographic atom probe, it is shown that µ-PL can be successfully performed on a single Zno/MgZnO atom probe tip during La-APT. This is extremely attractive and challenging because allows to strictly correlating the variation photoluminescence signal with nano-metric scale volumes of the tip evaporated during APT. In principle, the emission of single quantum light emitters (i.e. single QW or QD) can be revealed. The new approach presented can be extended to a wide range of materials, opening new perspectives for correlative studies of single atom probe tips.

Nous avons étudié les mécanismes responsables de la perte de cohérence dans des boîtes quantiques uniques auto-organisées InAs/GaAs. Dans un premier temps, une étude sous excitation continue de ces systèmes nous a permis d'observer un signal de photoluminescence anti-Stokes c'est à dire de la photoluminescence à plus haute énergie que l'énergie d'excitation. l'étude de ce signal a mis en évidence l'existence d'un continuum d'états descendant depuis la couche de mouillage jusqu'aux transitions des boîtes. Ce continuum d'états couplé à la fois aux niveaux discrets des boîtes et au continuum bidimensionnel de la couche de mouillage est en fait une propriété intrinsèque de ces systèmes car il provient de l'existence de transitions mixtes entre un état discret de la boîte et un état du continuum de la couche de mouillage. Dans une deuxième partie, nous nous sommes intéressés aux propriétés de cohérence des excitations électroniques grâce à des mesures de largeur spectrale des transitions. Pour atteindre la résolution nécessaire à cette étude, nous avons mis au point un dispositif de spectroscopie de la photoluminescence par transformée de Fourier. La résolution ainsi atteinte est de 0,5 microeV. Nous avons alors mis en évidence que, pour les transitions excitées des boîtes, le couplage aux phonons acoustiques, contrairement aux prédictions théoriques de goulot d'étranglement de phonons, est très efficace, aussi efficace que dans les puits quantiques InGaAs/GaAs. Cette efficacité est due à la présence du continuum des états mixtes mentionné précédemment. A l'inverse, la transition fondamentale des boîtes présente bien une inhibition du couplage aux phonons acoustiques pour des boîtes dont la transition fondamentale est bien isolée énergétiquement de ce même continuum. Enfin, nous avons montré qu'une excitation non-résonante des boîtes est responsable d'un élargissement des transitions et qu'une excitation résonante permet de limiter les interactions des boîtes avec leur environnement pour atteindre la limite ultime d'un temps de décohérence limité par le temps de vie radiatif.

Nous avons étudié les propriétés de cohérence d'une paire électron-trou confinée dans une boîte quantique (BQ) unique. Ce travail a été réalisé sur deux types de BQs : d'une part, des BDs de GaAs sur GaAlAs obtenues par fluctuations d'épaisseur aux interfaces, et d'autre part, des BQs auto-organisées d'InAs sur GaAs. Afin d'exciter de manière résonnante la transition fondamentale de BQs, celles-ci sont insérées dans un guide d'onde unidimensionnel. La luminescence des BQs est collectée par la surface du guide d'onde, de telle façon à séparer la luminescence du laser diffusé. Tout d'abord, nous avons observé des oscillations de Rabi sur l'intensité de la micro-photoluminescence en fonction de l'aire de l'impulsion lumineuse d'excitation. Ceci démontre l'existence d'une régime de couplage fort entre une BQ unique et l'impulsion. Deuxièmement, une paire électron-trou peut être manipuler par un train de deux impulsions, dans une expérience dite de contrôle cohérent. En fonction de la différence de phase entre les deux impulsions, des interférences constructives ou destructives entrainent, respectivement, une augmentation ou une diminution de l'intensité de la luminescence de la BQ. Nous avons montré que deux impulsions π permettent de mesurer le temps de vie, T1, de l'état excité et deux impulsions π/2 sont utilisées pour mesurer le temps de cohérence, T2. Les résultats expérimentaux montrent que le temps de décohérence total, T2 (170 ps), est du même ordre de grandeur que le temps de vie T1 (200 ps) bien que le limite supérieure de 2T1 ne soit pas atteinte. Nous en concluons que la perte de cohérence est autant dû à l'émission spontanée qu'aux processus de déphasage pur.

<p>GaN quantum dots grown by molecular beam epitaxy are examined by micro-photoluminescence. The exciton and biexciton emission are identified successfully by power-dependence measurement. With two different samples, it can be deduced that the linewidth of the peaks is narrower in the thicker deposited layer of GaN. The size of the GaN quantum dots is responsible for the binding energy of biexciton (E^b_XX); E^b_XXdecreases with increasing size of GaN quantum dots. Under polarization studies, polar plot shows that emission is strongly linear polarized. In particular, the orientation of polarization vector is not related to any specific crystallography orientation. The polarization splitting of fine-structure is not able to resolve due to limited resolution of the system. The emission peaks can be detected up to 80 K. The curves of transition energy with respect to temperature are S-shaped. Strain effect and screening of electric field account for  blueshift of transition energy, whereas Varshni equation stands for redshifting. Both blueshifting and redshifting are compensated at temperature ranging from 4 K to 40 K.</p>

GaN quantum dots grown by molecular beam epitaxy are examined by micro-photoluminescence. The exciton and biexciton emission are identified successfully by power-dependence measurement. With two different samples, it can be deduced that the linewidth of the peaks is narrower in the thicker deposited layer of GaN. The size of the GaN quantum dots is responsible for the binding energy of biexciton (EbXX); EbXX decreases with increasing size of GaN quantum dots. Under polarization studies, polar plot shows that emission is strongly linear polarized. In particular, the orientation of polarization vector is not related to any specific crystallography orientation. The polarization splitting of fine-structure is not able to resolve due to limited resolution of the system. The emission peaks can be detected up to 80 K. The curves of transition energy with respect to temperature are S-shaped. Strain effect and screening of electric field account for  blueshift of transition energy, whereas Varshni equation stands for redshifting. Both blueshifting and redshifting are compensated at temperature ranging from 4 K to 40 K.

Des boîtes quantiques à fort confinement tridimensionnel et de très basse densité (106cm-2) ont été démontrées dans des structures qui ont été originellement développées comme des double puits quantique de GaAs/AlAs avec des barrières de GaAlAs. Le fait que ces structures soient de type II permet de détecter les boîtes quantiques très facilement grâce à la très longue durée de vie des excitons indirects (de l'ordre de quelques millisecondes) et à leur capacité à diffuser efficacement (jusqu'à 100mm) dans les pièges zéro dimensionnels. Cet effet est généralement difficile à obtenir dans les structures directes. Les boîtes quantiques peuvent donc être facilement remplies par des excitons, provoquant la formation, non seulement d'excitons, mais aussi d'excitons chargés et de biexcitons, et également de molécules excitoniques plus complexes montrant un caractère zéro dimensionnel.<br />Ce travail est consacré à l'étude des complexes excitoniques fortement confinés, à leur nature et aux processus permettant leur formation.<br />Nous présentons des études spectroscopiques de l'émission d'une boîte quantique unique sous différentes conditions d'excitation et détectée de différentes manières.<br /> La possibilité de contrôler optiquement le nombre d'électrons et de trous qui occupent les niveaux discrets des boîtes quantiques nous a permis d'étudier la formation de complexes multi-excitoniques en fonction de la densités d'excitons. Les effets observés sont décrits par le modèle de la normalisation des bandes d'énergie comprenant les effets multi-corps, les interactions d'échange et les effets de corrélation.<br />L'influence d'un champ magnétique sur les complexes multi-excitoniques est d'abord discutée. De manière générale, il est montré comment l'application d'un champ magnétique modifie la structure énergétique des transitions observées. Des propriétés typiques de boîtes quantiques telles que l'effet Zeeman, décalage diamagnétique et l'énergie de liaison excitonique sont discutées. Ces études ont permis une analyse de la symétrie et de la taille du potentiel de confinement des boîtes.<br />Ensuite, les mécanismes de capture d'excitons dans les boîtes sont considérés. Le rôle important des processus de diffusion contribuant au temps de relaxation de l'émission des boîtes quantiques uniques est discuté sur la base d'expériences de spectroscopie résolue en temps.<br />Le rôle des processus radiatifs et non radiatifs dans l'émission de complexes multi-excitoniques est montré dans l'émission thermiquement activée de boîtes quantiques uniques.<br />Les mesures de corrélation de photon ont permis la classification des différentes lignes d'émission des complexes multi-excitoniques, d'étude du caractère de mécanisme de capture des porteurs photo-créés et la dynamique des fluctuations de charge caractéristiques d'une boîte quantique unique.<br />L'approche expérimentale à un problème de boîte quantique unique est largement discutée et des modèles théoriques sont appliqués pour décrire les effets observés.

The construction of a high-resolution optical microscope system for micro-photoluminescence (µ-PL) spectroscopy is described, and a range of time-integrated and time-resolved experimental work on single InGaN quantum dots (QDs) is presented. Time-integrated measurements demonstrate the existence of InGaN QDs in three different samples via the presence of sharp exciton recombination lines in the µ-PL spectra. The narrowest peaks display a linewidth Γ of ~230 µeV, implying a decoherence time T2 ≥5.7 ps. Time-resolved measurements on exciton recombination lines from single self-assembled InGaN QDs reveal typical lifetimes of ~2.0 ns (which decrease with increasing temperature), while typical lifetimes for excitons in single selectively-grown micropyramidal InGaN QDs are found to be ~0.4 ns. The shorter exciton recombination lifetime in selectively-grown QDs is believed to be due to a stronger coupling of these QDs to the underlying quantum well. Temporal fluctuations (on a timescale of seconds) in the energy, intensity and FWHM of µ-PL peaks arising from the recombination of excitons in single self-assembled InGaN QDs are observed. These are attributed to transient Stark shifts induced by a fluctuating local charge distribution as carriers become trapped in defect states in the vicinity of the QDs. Time-integrated power-dependent measurements are used to demonstrate the presence of biexciton states in single self-assembled InGaN QDs. The exciton–biexciton energy splitting is found to be ~41 meV, in agreement with values predicted by theoretical calculations. Time-resolved studies of the biexciton and exciton decay curves reveal a coupling as the exciton population is refilled by biexciton decays. The biexciton lifetime is found to be ~1.4 ns, compared to an exciton lifetime of ~1.0 ns. Lateral electric fields are applied to a single self-assembled InGaN QD using aluminium electrodes lithographically defined on the sample surface. Application of fields of the order of ~0.17 MVcm-1 is found to cause both a red-shift and a reduction in the intensity of the exciton recombination peak in the µ-PL spectrum.

Le but de cette thèse a été de mettre en évidence notre capacité à utiliser des boîtes quantiques semi-conductrices comme support à la réalisation de bits quantiques, briques élémentaires de l'information quantique. Nous avons ainsi démontré la possibilité de définir un système à deux niveaux, dont l'initialisation et le contrôle est réalisable au moyen d'impulsions lumineuses picosecondes et déterminé le temps durant lequel nous étions en mesure de conserver sa cohérence. Les oscillations de Rabi entre niveau fondamental et niveau excité permettent d'initialiser le système dans une superposition cohérente pouvant être ensuite manipulée par une deuxième impulsion au cours d'expériences de contrôle cohérent. Le temps de cohérence T2 du système n'est pas seulement limité par la durée de vie radiative T1 et reste très inférieur à la valeur théorique T2= 2T1. Les différents mécanismes de décohérence entrant en jeu ont dès lors été étudiés, en particulier le rôle des phonons acoustiques, responsables d'un fort amortissement des oscillations de Rabi et d'une diminution du temps de cohérence pour une partie des boîtes quantiques étudiées. Nous avons cependant dans certains cas mis en évidence la présence de mécanismes supplémentaires, liés aux fluctuations de l'environnement électrostatique des boîtes. Par ailleurs, une étude poussée de la polarisation de la luminescence émise par ces boîtes, dont la croissance a été réalisée en régime Stranski-Krastanov, a révélé une inclinaison des états propres de la structure fine de l'exciton, ainsi qu'une modification de leur intensité d'émission, témoignant d'un fort mélange des états lourds et légers de la bande de valence

Orientador: Fernando Iikawa / Dissertação (mestrado) - Universidade Estadual de Campinas, Instituto de Fisica Gleb Wataghin / Made available in DSpace on 2018-08-14T10:28:22Z (GMT). No. of bitstreams: 1 Gadret_EvertonGeiger_M.pdf: 38585296 bytes, checksum: 3da598e65313d603b738c440498d2858 (MD5) Previous issue date: 2009 / Resumo: Neste trabalho foram estudadas as propriedades ópticas de nanofios de InP crescidos pelo método Vapor-Liquid-Solid (VLS) no sistema Chemical Beam Epitaxy (CBE) através da técnica de micro-fotoluminescência variando parâmetros de medida, tais como potência de excitação, polarização do sinal emitido e temperatura da amostra. Devido à formação de politipismo (InP nas fases cúbica, do tipo blenda de zinco (ZB), e hexagonal, do tipo wurtzita (WZ)) esta estrutura se torna interessante sob o ponto de vista das propriedades ópticas, devido às interfaces InP¿ZB/InP¿WZ do tipo II. Notamos que há poucas informações na literatura a respeito da estrutura eletrônica do InP na fase wurtzita porque esta fase só foi relatada em nanofios. Concentramos, assim, nossa investigação sobre a estrutura eletrônica de nanofios que contenham ambas as fases. Identificamos emissões ópticas dos poços quânticos tipo II em nanofios de InP assim como emissões envolvendo impurezas aceitadoras rasas e recombinação no gap do InP¿WZ. A emissão óptica dos poços quânticos tipo II é dominante a baixas temperaturas, abaixo de 100K, e está entre 1,44 e 1,46eV a 10K. O comportamento desta emissão como função da temperatura, potência de excitação e polarização da luz está de acordo com a estrutura proposta e é confirmada por imagem de microscopia eletrônica de transmissão (TEM). A emissão óptica da impureza rasa está ~ 43meV abaixo da emissão do poço quântico, valor bem próximo do carbono aceitador no InP na fase cúbica. A emissão óptica associada ao InP¿WZ em 1,49eV (10K) foi observada a temperaturas de 10K a 300K, em concordância com resultados relatados na literatura. Observamos também transição óptica relacionada a portadores localizados nas barreiras dos poços quânticos a temperaturas mais altas, acima de 150K. / Abstract: Optical properties of InP nanowires grown by Vapor-Liquid-Solid (VLS) method in a Chemical Beam Epitaxy system were investigated by using micro-photoluminescence spectroscopy varying experimental parameters such as excitation power, emitted signal polarization and sample temperature. Due to polytypism (InP in cubic, zincblende (ZB), and hexagonal, wurtzite (WZ) phases), this structure becomes interesting by the point of view of optical properties, due to type¿II InP¿ZB/InP¿WZ interfaces. We have noticed that there are few informations in the literature about electronic structures of InP in wurtzite phase, because this phase has been only reported in nanowires. We focused, thus, our investigation about electronic structure of nanowires having both structural phases. We identified optical emissions from type II quantum wells in InP nanowires as well as emissions involving shallow acceptor impurities and InP¿WZ gap recombination. The type II quantum well optical emission is dominant at low temperatures, below 100K, which is in 1,44 ¿ 1,46eV range at 10K. This emission behavior as function of temperature, excitation power and light polarization is in agreement with the proposed structure and is supported by transmission electronic microscopy (TEM) imagem. The shallow impurity emission is ~ 43meV below the quantum well emission, a value close to the carbon acceptor in InP in cubic phase. The optical emission associated to the InP¿WZ at 1,49eV (10K) was observed from temperatures of 10K to 300K, in agreement with results reported in literature. We also observed an additional optical transition related to the carrier localized at the barriers of the quantum wells at at high temperatures, above 150K. / Mestrado / Física da Matéria Condensada / Mestre em Física