Développer un matériau pour une application dans le domaine des lentilles de contact nécessite de satisfaire plusieursexigences, notamment sur la transparence optique, sur la stabilité chimique et thermique. En outre, puisque le matériauest directement en contact avec le tissu de l'oeil, il doit être mouillable, biocompatible, résistant à l'encrassementbiologique, et perméable à l'oxygène. La perméabilité à l'oxygène (Dk) est un paramètre important pour la conceptionde lentilles de contact. Ce paramètre représente la facilité qu’aura l’oxygène à diffuser à travers la lentille vers l’oeil.Dans ce contexte, nous décrivons deux voies de recherche sur une nouvelle formulation afin de répondre à ces critères. Dans une première approche, cette recherche est axée sur la synthèse d’hydrogels de morphologie spécifique, en particulier, sur la synthèse simultanée et/ou séquentielle de réseaux polymères interpénétrés (IPN) permettant d’obtenir unemorphologie à phases co-continues. Parmi les nombreux monomères biocompatibles, nous nous sommes focalisésinitialement sur la combinaison d'un acrylate fluoré (2,2,2 -trifluoroéthyl méthacrylate, TFEM) et de la 1 -vinyl-2 -pyrrolidone (NVP), ce système étant comparé à un IPN constitué d’un monomère siloxane (3-[tris (triméthylsiloxy)-silyle] méthacrylate de propyle], TRIS), bien connu dans le domaine des lentilles de contact en raison de ses bonnes propriétés de transport de l'oxygène. Dans une deuxième approche, ces systèmes sont considérés comme une référence et nous avons prospecté l’élaboration d’IPN à base d’alginate et d’acrylamide, ces hydrogels ayant démontré des propriétés attractives, en particulier les propriétés mécaniques. Plusieurs formulations de gels ont été préparées et l'influence de leur composition sur les propriétés d’intérêt est décrite. En effet, ces hydrogels sont caractérisés d’un point de vue chimique par spectroscopie IRTF, chromatographie couplée GC-MS et d’un point de vue morphologie par microscopie MEB afin de mettre en évidence une morphologie avec des phases co-continues. Les propriétés mécaniques sont aussi déterminées. La perméabilité à l’oxygène étant en partie liée aux propriétés de gonflement du gel, la calorimétrie différentielle à balayage (DSC) a permis de déterminer et de quantifier l’eau absorbée dans ses différents états thermodynamiques et ces données sont reliées aux mesures de perméabilité. Une autre partie de ce projet est centrée sur la simulation numérique des hydrogels et de leurspropriétés physico-chimiques telles que le gonflement dans l’eau et la diffusion de molécules de gaz. Nous avons utilisé la méthode de dynamique moléculaire (MD) avec le champ de force COMPASS afin de modéliser les polymères les plus communs dans le domaine des lentilles de contact. / To design a material for contact lens application, the candidate materials must satisfy several requirements, including theoptical transparency, the chemical and thermal stability. In addition, since the material is directly in contact with the eyetissue, it should be tear wettable, biocompatible, biofouling resistant and oxygen permeable. Oxygen permeability (Dk) isan important parameter for the contact lens design as it is representative of the lens ability to diffuse oxygen at the eye.In this context, we are following two ways for a new formulation answering to these constrains. First, this research is focusedon the simultaneous or two-step synthesis of IPNs (interpenetrating polymer network) as a means to obtain a cocontinuousphases structure. Among the available biocompatible monomers, the work was initially focused on the achievement of IPN's based on a fluorinated acrylate - TFEM (2,2,2-trifluoroethyl methacrylate) and the 1 -vinyl-2 -pyrrolidone (NVP). Such a system is compared to IPN's based on a siloxane monomer - TRIS (3 - [tris (trimethylsiloxy) silyl] propyl methacrylate]), well known in the field of contact lens thanks to its properties of oxygen transport. These systems are chosen as a reference. In a second part, our research was concentrated on the development of IPN based on alginate and polyacrylamide which have demonstrated attractive properties for biomedical applications, especially their mechanical properties. Several formulations of biocompatible hydrogels were prepared and the influence of their composition on the interest properties is described. These hydrogels are characterized from a chemical point of view by FTIR spectroscopy and GC-MS chromatography, from themorphological point of view by SEM microscopy in order to prove the presence of co-continuous phases. The mechanicalproperties were also investigated. The differential scanning calorimetry (DSC) was used to determine and quantify theabsorbed water in its various thermodynamic states. The oxygen permeability was measured by polarographicelectrochemical method and relations between this parameter and gel swelling and structural properties discussed. Anotherpart of the project is computational simulation of hydrogel systems and its physico-chemical properties. Especially, wewere focused on modeling of various physic-chemical processes in hydrogels such as their swelling in water anddiffusion of gases molecules. We used molecular dynamics method (MD) with the COMPASS force field to be able tomodel polymer systems widely used in contact lens field.

L’acier inoxydable est un alliage important pour le développement technique d’une société moderne; cela a été découvert au début du 20ème siècle. Cependant, leur système d'alliage de base, Fe-Cr, est affecté par une lacune de miscibilité à basse température (<600 °C) présent dans le diagramme de phases. Les alliages présentant une lacune de miscibilité dans leur diagramme de phase ont tendance à se décomposer. Ce phénomène également connu sous le nom de "fragilisation à 475 °C", est d’une importance technique, car la décomposition modifie les propriétés mécaniques de ces alliages; dans ce cas présente, par la perte de ductilité et de résistance aux chocs. La tendance à la décomposition augmente avec la diminution de la température, ce qui limite la température de service supérieure à environ 300 °C, limitant ainsi la durée de vie de ces alliages. Étant donné que la fragilisation peut provoquer une défaillance soudaine de ces alliages, cet aspect nuit à leur utilisation en tant que composants structurels dans les secteurs du transport et de l’énergie. La décomposition des alliages Fe-Cr pose un défi aux techniques de caractérisation traditionnelles, car les variations de composition se produisent à l'échelle nanométrique. Par conséquent, la sonde atomique tomographique de pointe a été utilisée pour étudier ces variations de composition à l'échelle atomique en 3D. La modélisation atomistique corrélative a été utilisée pour améliorer davantage la compréhension du processus de décomposition dans ces alliages ; ce modèle était basé sur la théorie de la fonction de densité atomique. Pour émuler la décomposition améliorée du matériau, causée par la température et/ou une charge externe, la décomposition dans ce projet est stimulée par une température de service supérieure à la normale. Dont la nécessité de connaître la limite exacte de la lacune de miscibilité. Ainsi, la nécessité d'évaluer la limite supérieure de température de cette décomposition dans le système Fe-Cr est née de résultats non concluants des analyses de la littérature existant. Par conséquent, un four de haute précision en combinaison avec une sonde atomique tomographique a été utilisé pour étudier la décomposition et l’agglomération dans le système Fe-Cr d’une manière plus précise que jamais. En outre, d’explorer en détail l’emplacement de la limite de la lacune de miscibilité. La décomposition de ces alliages au cours du vieillissement modifie les propriétés mécaniques. Ainsi, en raison de leur utilisation en tant que composants structurels, le comportement de décomposition dû au vieillissement a été étudié, ainsi que le vieillissement dû à la charge externe. Cette dernière situation se rencontre également dans des applications réelles pendant le service, émulées par le vieillissement dû à la pression en utilisant une simple force de traction. Afin d'examiner en détail l'effet de la pression externe, l'orientation du grain par rapport à la direction de traction a été prise en compte lors d'un simple vieillissement thermique et lors de l’application d’une force de traction continue. Ainsi, l'orientation cristallographique et les niveaux de charge ont été pris en compte pour leur effet sur le processus de décomposition/dégradation. / Stainless steel is an important alloy for the technical development of a modern society, they were discovered in the early 20th century. However, their base alloying system, Fe-Cr, is affected by a low temperature (<600°C) miscibility gap present in the phase diagram. Alloys with a miscibility gap in their phase diagram tend to decompose. This phenomenon is also known as the “475°C embrittlement”, it is of technical importance as decomposition alters the mechanical properties of these alloys, in this specific case, by loss of ductility and impact toughness. The tendency to decompose increases with decreasing temperature, restricting the upper service temperature to around 300°C and limiting the service lifetime of these alloys. Because embrittlement can cause sudden failure of these alloys, this phenomenon is detrimental to their use as structural components in transportation and energy industry. The decomposition of Fe-Cr alloys poses a challenge for traditional characterisation techniques, as composition variations occur at the nanoscale. Therefore, the state-of-the-art atom probe tomography have been utilised to study these composition variations at the atomic scale in 3D. Correlative atomistic modelling has been used to further enhance the understanding of the decomposition process in these alloys, this model was based on atomic density function theory. To emulate enhanced decomposition of the material, caused by temperature and/or an external load, decomposition in this work is stimulated by a higher than the normal service temperature. Hence, a need to know the exact limit of the miscibility gap. Thus, a need to evaluate the upper-temperature limit of this decomposition in the Fe-Cr system arose from inconclusive results in the literature. Hence, a high precision furnace in combination with atom probe was utilised to study decomposition and clustering in the Fe-Cr system more accurately than ever before. Furthermore, to explore in detail the location of the limit of the miscibility gap. The decomposition of these alloys during ageing alter the mechanical properties. Thus, due to their use as structural components, the decomposition behaviour during ageing was investigated, as well as ageing during external load. This last situation is also encountered in real applications during service, mimicked by stress-ageing using a simple tensile force. In order to in detail investigate the effect of the external stress, grain orientation with respect to the tensile direction was considered during simple thermal ageing, and during the constantly applied tensile force. Thus, crystallographic orientation and load levels were considered for their effect on the decomposition process.