Thesis (Ph. D.)--University of Texas at Austin, 2008. / Vita. Includes bibliographical references.

Includes bibliographical references (p. 75-81).

Thesis (Ph. D.)--Materials Science and Engineering, Georgia Institute of Technology, 2007. / Wang, Zhong Lin, Committee Chair ; Wong, C.P., Committee Member ; Summers, Christopher J., Committee Member ; Degertekin, F. Levent, Committee Member ; Bottomley, Lawrence A., Committee Member.

Thesis (Ph. D.)--Chemistry and Biochemistry, Georgia Institute of Technology, 2007. / Tolbert, Laren, Committee Member ; Weck, Marcus, Committee Member ; Bunz, Uwe, Committee Chair ; Srinivasarao, Mohan, Committee Member.

Thesis (Ph. D.)--University of Texas at Austin, 2006. / Vita. Includes bibliographical references.

Low dimensional nanostructures have defined the frontier of the research in material science for the last two decades. Presented here are the results of experimental research on growth, device fabrication and application of quasi-one dimensional phthalocyanines and metal oxides to gas-sensing. The possibility of rational tuning of the growth conditions, in order to control composition, morphology, size, orientation and alignment of the grown low-dimensional nanostructures was investigated. Employing custom designed heating stages coupled with optical microscope the in situ approach of monitoring the growth of nanostructures has been realized. Using this method, the growth of VO2 nanowires and nanoplatelets have been investigated and two novel growth mechanisms were discovered and explained. A variety of phthalocyanine and metal-oxide nanowire-based chemical sensors have been proposed, fabricated and tested. The focus of our research was on the development of new sensing principles and the improvement of existing ones. In particular, nanowires of tin and titanium dioxide were proposed to be used as self-heated chemiresistors capable of operating in the absence of an external heater, thus paving the way for ultra-low power consumption sensors. For the first time VO2 nanowires were used to create a nano-Pirani gauge and a gas sensor employing a sharp temperature-driven metal-insulator transition in this material. The sensor is sensitive to both chemically active and inert gases. Its performance is modeled and optimization parameters are presented.

GIRÃO, Eduardo Costa. Propriedades eletrônicas e de transporte de nanoestruturas de carbono. 2011. 227 f. Tese (Doutorado em Física) - Programa de Pós-Graduação em Física, Departamento de Física, Centro de Ciências, Universidade Federal do Ceará, Fortaleza, 2011. / Submitted by Edvander Pires (edvanderpires@gmail.com) on 2015-04-28T21:01:13Z No. of bitstreams: 1 2011_tese_ecgirao.pdf: 5994591 bytes, checksum: 79d09a492d448959aa11c030761ac417 (MD5) / Approved for entry into archive by Edvander Pires(edvanderpires@gmail.com) on 2015-04-29T17:49:23Z (GMT) No. of bitstreams: 1 2011_tese_ecgirao.pdf: 5994591 bytes, checksum: 79d09a492d448959aa11c030761ac417 (MD5) / Made available in DSpace on 2015-04-29T17:49:23Z (GMT). No. of bitstreams: 1 2011_tese_ecgirao.pdf: 5994591 bytes, checksum: 79d09a492d448959aa11c030761ac417 (MD5) Previous issue date: 2011 / À medida que o limite de miniaturização da eletrônica baseada no silício aproxima-se do seu limite, alternativas em estado sólido devem ser investigadas na busca da diminuição da escala de tamanho de dispositivos operacionais, ao mesmo tempo em que se deve considerar problemas de crescente interessse como dissipação de calor e ruído associado com a baixa dimensionalidade. Nesta busca, já está claro que nanosistemas semicondutores de carbono são candidatos de primeiro pelotão para comporem os blocos básicos para dispositivos em escala atômica e molecular. Grafeno e nanotubos de carbono são os sistemas mais estudados desta classe de estruturas que se estende por uma vasta coleção de sistemas. Estas nanoestruturas de carbono apresentam uma riqueza de propriedades físicas e químicas que se reflete no enorme número de artigos científicos tendo esses sistemas como foco. Apesar de a ciência das nanoestruturas de carbono ainda ter um longo caminho pela frente antes de alcançar as prateleiras das lojas depois de ter sido transformada em tecnologia, a comunidade científica tem caminhado rapidamente no sentido de entender e controlar tais sistemas de modo a diminuir esta distância. Nesta tese nós realizamos um estudo teórico das propriedades eletrônicas e de transporte de um número de nanoestruturas de carbono, tais como nanosistemas toroidais e nanofitas de carbono de arranjo complexo. Nossos cálculos de estrutura eletrônica são baseados em um modelo tight-binding que inclui um Hamiltoniano de Hubbard para descrever a influência do spin sobre os estados eletrônicos. As propriedades de transporte eletrônico foram calculadas utilizando o formalismo de Landauer e o método de funções de Green para determinar a transmitância quântica em sistemas em nanoescala. Parte destes cálculos foram realizados com pacotes computacionais desenvolvidos especialmente para esta tese. Em particular, nós desenvolvemos uma extensão de um algorítmo eficiente para o cálculo de função de Green em uma infraestrutura computacional em paralelo. Nanotoroides de carbono apresentam estrutura eletrônica específica se comparados aos nanotubos de carbono, já que sua geometria impõe um grau suplementar de confinamento espacial. Como consequência, condições adicionais devem ser impostas à sua geometria para que a estrutura seja metálica. Aqui nos analizamos nanotoroides de carbono a partir de duas perspectivas diferentes: sistemas de dois terminais com um ângulo variável entre os eletrodos e estruturas de múltiplos terminais. Esses sistemas possuem potencial para serem aplicados em nanoeletrônica graças à sua geometria particular que permite que a corrente flua através do sistema por diferentes caminhos eletrônicos. Isso resulta em propriedades de transporte interessantes, as quais são ditadas por efeitos de interferência eletrônica que variam com o ângulo entre os eletrodos e com os detalhes da estrutura atômica da junção nanotoroide-terminal. Nós mostramos que a presença de múltiplos terminais acrescenta novos aspectos ao transporte eletrônico destes toroides já que o número de possibilidades para o fluxo eletrônico cresce rapidamente com o número de eletrodos. Observa-se que a condutância é caracterizada por um conjunto de picos resonantes que são relacionados com caminhos eletrônicos específicos. Estes resultados são racionalizados em termos de uma série de regras para se determinar o caminho para a corrente elétrica como uma função da energia do elétron incidente. Na segunda parte da tese, nós estudamos as propriedades físicas de uma classe de fitas de carbono as quais nós chamamos de fitas sinuosas (ou simplesmente wiggles, em inglês). A estrutura atômica destas wiggles pode ser descrita por um conjunto reduzido de fatores já que elas podem ser construídas utilizando-se fitas de carbono de borda reta como blocos básicos. Nós mostramos que essas wiggles de carbono apresentam um conjunto de propriedades eletrônicas e magnéticas ainda mais amplo quando comparadas com os seus constituintes básicos (fitas de carbono de borda reta). Isso é especialmente devido à formação de domínios nas bordas, resultantes da sucessiva repetição de setores de fitas retas paralelas e obliquas ao longo da direção periódica da wiggle. Nós demonstramos que as wiggles de carbono apresentam múltiplos estados magnéticos que podem ser explorados para se manipular as propriedades físicas desses sistemas. Estes diferentes estados magnéticos resultam em propriedades eletrônicas e de transporte distintas, de modo que a corrente eletrônica pode ser controlada pela escolha de valores específicos da energia do elétron incidente no sistema, assim do spin eletrônico e do estado magnético da wiggle. Essas propriedades tornam as nanowiggles potenciais candidatas para novas aplicações em nanodispositivos. Finalmente, nos esperamos que o trabalho apresentado nesta tese constitua uma importante contribuição para a investigação das propriedades físicas de nanoestruturas de carbono. Nós mostramos que nanotoroides e nanowiggles de carbono apresentam uma série de novas propriedades que podem tornar possível o seu uso em nanoeletrônica. À medida que estudos experimentais em nanomateriais de carbono têm sido desenvolvidos a passos largos, nós projetamos que os resultados apresentados nesta tese se tornarão uma ótima oportunidade para se confrontar teoria e experimento na proposta de novos dispositivos em nanoescala com propriedades eletrônicas e de transporte específicas.

IV Resumo Título: Nanoestruturas de Dissulfeto de Molibdênio: Síntese e caracterização para produção de Hidrogênio Mestrando: André Luís Silveira Fraga Orientador: Prof. Marcos José Leite Santos Palavras Chave: nanoestruturas de MoS2, nanopartículas de ouro, semicondutores, produção de hidrogênio. Neste trabalho é apresentada a síntese e caracterização de nanoestruturas de MoS2 e nanoestruturas de MoS2 decoradas com nanopartículas de ouro. O MoS2 foi obtido através de rota hidrotermal a 200 °C durante períodos de síntese de 2, 6, 12 e 24 horas. Como precursores foram utilizados molibdato de sódio, ácido 3-mercaptopropiônico, cisteamina e L-cisteína. Para avaliar o efeito da presença dos ligantes nas estruturas, as amostras de MoS2 foram tratadas térmicamente a temperaturas de 250, 550 e 750 °C, em atmosfera de argônio. Com o objetivo de avaliar o efeito da presença de nanopartículas de ouro nas propriedades fotocatalíticas do material, foi realizada a síntese in situ de nanopartículas de ouro aderidas às estruturas de MoS2. Os materiais foram caracterizados através das técnicas de difração de raios X (DRX), microscopia eletrônica de transmissão (MET), microscopia eletrônica de varredura (MEV) e espectroscopia do ultravioleta e visível (UV-Vis). As áreas superficiais e quantidade de poros foram avaliadas através das técnicas de BET (Brunauer, Emmett and Teller) e DFT (density functional theory). O precursor ácido 3-mercaptopropiônico resultou na formação de aglomerados de nanofolhas com cerca de 500 nm de diâmetro na sua maior dimensão. Ao usar cisteamina e L-cisteína foram obtidas nanoestruturas com formato de nanoflores com cerca de 300 nm de diâmetro formadas por pétalas com cerca de 30 nm. Um resultado interessante foi a rápida formação das nanoflores na presença de L-cisteína. As estruturas de nanoflores apresentaram produção de hidrogênio de até 9,6 mmol/gh. / In this work the synthesis and characterization of MoS2 nanostructures and MoS2 nanostructures decorated with gold nanoparticles is presented. The materials were obtained by hydrothermal route at 200 °C during synthesis periods of 2, 6, 12 and 24 hours. Sodium molybdate was used as Molybdenium precursor and 3-mercaptopropionic acid, cysteamine and L-cysteine as sulfur precursors. To evaluate the effect of ligands on the structures, the MoS2 samples were thermally treated at 250, 550 and 750 °C under argon atmosphere. The effect of gold nanoparticles on the photocatalytic properties of the material was evaluated by obtaining and materials with gold nanoparticle adhered to the MoS2 structures. The materials were characterized by X-ray diffraction (XRD) techniques, transmission electron microscopy (TEM), scanning electron microscopy (SEM) and ultraviolet and visible spectroscopy (UV-Vis). The surface areas and amount of pores were evaluated using BET (Brunauer, Emmett and Teller) and DFT (density functional theory) techniques. The precursor 3-mercaptopropionic acid resulted in the formation of nano-foil agglomerates of about 500 nm in diameter. On the other hand, when using cysteamine and L-cysteine, flower-shaped nanostructures of about 300 nm in diameter formed by petals of about 30 nm were obtained. An interesting result was the rapid formation of nanoflores in the presence of L-cysteine. Nanoflower structures showed hydrogen production up to 9.6 mmol / gh.

Made available in DSpace on 2015-07-13T12:10:33Z (GMT). No. of bitstreams: 0 Previous issue date: 2014-06-27. Added 1 bitstream(s) on 2015-07-13T12:24:07Z : No. of bitstreams: 1 000819369.pdf: 2612564 bytes, checksum: 3adacbc08a4da4d3f82f6362fe28261b (MD5) / Nas últimas décadas os efeitos de ordem-desordem estrutural e eletrônica em materiais semicondutores tem sido uma das áreas de pesquisa mais ativas em nanociência. Em particular, estes efeitos influenciam fortemente nas propriedades físicas e químicas dos materiais semicondutores e abre um novo campo de estudo para as aplicações em nanotecnologia. Neste contexto, o objetivo deste presente trabalho é focado principalmente no estudo dos efeitos de ordem-desordem estrutural e eletrônico, que favorecem o processo de transferência de carga em diferentes nanoestruturas multifuncionais baseada no sufeto de zinco (ZnS), tais como, ZnS puro, ZnS:M dopado com (M = Mn+2 ou Pr+3) e ZnS:M@ZnS heteroestruturado obtidos por um método solvotérmico assistido por micro-ondas. Diferentes estratégias de síntese foram investigados neste trabalho, o que possibilitaram um sensível ajuste de suas características físicas e químicas destas novas nanoestruturas baseadas no ZnS. As origens das propriedades fotocatalíticas e fotoluminescentes destas nanoestruturas de ZnS, assim, como os mecanismos envolvidos durante a transição de fase induzidas por pressão das três fases de ZnS (cúbica blenda de zinco (ZB), hexagonal wurtzita (W), cúbica rock sal (RS)), utilizando diversas metodologias teóricas e experimentais (tais como DRX, XPS, MEV-FEG, MET, UV-vis, PL) foram realizados no intuito de melhor compreender suas propriedades num nível mais fundamental. Uma análise profunda das estruturas de banda e densidade de estados fornecem uma visão profunda sobre as principais características com base nos efeitos ordem-desordem estruturais e eletrônicas nos clusters tetraédricos de ZnS. Estes estudos tem um aspecto fundamental, sobretudo para auxiliar no desenvolvimento de novos materiais e dispositivos com propriedades altamente ajustáveis. Todos nossos achados mostram uma boa concordância entre os resultados... / In the last decades the structural and electronic order-disorder effects in semiconductor materials have been one of the most active areas of research in nanoscience. In particular, these effects influence the physical and chemical properties of semiconductor materials and open a new field of study for applications in nanotechnology. In this context, the aim of this work is mainly focusing on the study of the effects of order-disorder structural and electronic, favoring the process of charge transfer in different multifunctional nanostructures based on zinc sulfide (ZnS), such as pure ZnS, M-doped ZnS (M = Mn+2 or Pr+3) and ZnS:M@ZnS heterostructures obtained by microwave-assisted solvothermal method. Different synthetic strategies have been investigated in this work, which enabled a sensitive adjustment of its physical and chemical characteristics of these new nanostructures based on ZnS. The origins of photocatalytic and photoluminescent properties of these nanostructures of ZnS, as well as the mechanisms involved during the phase transition induced by pressure of the three phases of ZnS (cubic zinc blende (ZB), wurtzite hexagonal (W), cubic rock salt (RS)), using various theoretical and experimental methodologies (such as XRD, XPS, FE-SEM, TEM, UV - vis, PL) in order to better understand their properties at a more fundamental level. A deep analysis of the band structures and density of states provide a deep insight into the main characteristics based on the structural and electronic effects order-disorder in the tetrahedral clusters of ZnS. These studies have a fundamental aspect, especially aiding in the development of new materials and devices with highly adjustable properties. All our findings show a good agreement between theoretical and experimental results and lead to new perspectives and ideas on streamlining the properties of these nanomaterials of an atomic level.

abstract: There are many biological questions that require single-cell analysis of gene sequences, including analysis of clonally distributed dimeric immunoreceptors on lymphocytes (T cells and B cells) and/or the accumulation of driver/accessory mutations in polyclonal tumors. Lysis of bulk cell populations results in mixing of gene sequences, making it impossible to know which pairs of gene sequences originated from any particular cell and obfuscating analysis of rare sequences within large populations. Although current single-cell sorting technologies can be used to address some of these questions, such approaches are expensive, require specialized equipment, and lack the necessary high-throughput capacity for comprehensive analysis. Water-in-oil emulsion approaches for single cell sorting have been developed but droplet-based single-cell lysis and analysis have proven inefficient and yield high rates of false pairings. Ideally, molecular approaches for linking gene sequences from individual cells could be coupled with next-generation high-throughput sequencing to overcome these obstacles, but conventional approaches for linking gene sequences, such as by transfection with bridging oligonucleotides, result in activation of cellular nucleases that destroy the template, precluding this strategy. Recent advances in the synthesis and fabrication of modular deoxyribonucleic acid (DNA) origami nanostructures have resulted in new possibilities for addressing many current and long-standing scientific and technical challenges in biology and medicine. One exciting application of DNA nanotechnology is the intracellular capture, barcode linkage, and subsequent sequence analysis of multiple messenger RNA (mRNA) targets from individual cells within heterogeneous cell populations. DNA nanostructures can be transfected into individual cells to capture and protect mRNA for specific expressed genes, and incorporation of origami-specific bowtie-barcodes into the origami nanostructure facilitates pairing and analysis of mRNA from individual cells by high-throughput next-generation sequencing. This approach is highly modular and can be adapted to virtually any two (and possibly more) gene target sequences, and therefore has a wide range of potential applications for analysis of diverse cell populations such as understanding the relationship between different immune cell populations, development of novel immunotherapeutic antibodies, or improving the diagnosis or treatment for a wide variety of cancers. / Dissertation/Thesis / Doctoral Dissertation Microbiology 2017