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Cavity enhanced optical processes in microsphere resonators

Mazzei, Andrea 07 March 2008 (has links)
Diese Arbeit beschreibt eine ausfŸhrliche Untersuchung der physikalischen Eigenschaften von Mikrokugelresonatoren aus Quarzglas. Diese Resonatoren unterstŸtzen sogennante whispering-gallery Moden (WGM), die GŸten so hoch bis 109 bieten. Als experimentelle Hilfsmittel wurden ein Nahfeld- und ein Konfokalmikroskop benutzt, um die Struktur der Moden bezŸglich der Topographie des Resonators eindeutig zu identifizieren, oder um einzelne Quantenemitter zu detektieren und anzuregen. Die resonante †berhšhung des elektromagnetischen Feldes in den Moden des Resonators wurde ausgenutzt, um stimulierte Raman-Streuung mit extrem niedrigem Schwellenwert im Quarzglas zu beobachten. Ein Rekordschwellenwert von 4.5 Mikrowatts wurde gemessen. Mittels einer Nahfeldsonde wurde die Modenstruktur des Mikro-Ramanlasers gemessen. Mikroresonatoren stellen einen Grundbaustein der Resonator-Quantenelektrodynamik dar. In dieser Arbeit wurde die Kopplung von einem einzelnen strahlenden Dipol an die WGM sowohl theoretisch als auch experimentell untersucht. Die kontrollierte Kopplung von einem einzelnen Nanoteilchen an die WGM eines Mikrokugelresonators wurde nachgewiesen. Erste Ergebnisse in der Kopplung eines einzelnen Emitters an die Moden des Resonators wurden erzielt. Die resonante Wechselwirkung mit Resonatormoden wurde ausgenutzt, um den Photonentransfer zwischen zwei Nanoteilchen dramatisch zu verstŠrken. Schlie§lich wurde die bislang unbeachtete Analogie zwischen dem Quantensystem eines einzelnen Emitters in Wechselwirkung mit einer einzelnen Resonatormode und dem klassischen System zweier gekoppelten Moden experimentell untersucht. Es wurde bewiesen, wie die aus der Resonatorquantenelektrodynamik bekannten Kopplungsregime der starken und schwachen Kopplung in Analogie auch an einem klassischen System beobachtet werden kšnnen. Der †bergang von schwacher zu starker Kopplung wurde beobachtet, und bislang gemessene unerwartet hohe Kopplungsraten konnten einfach erklŠrt werden. / This work presents an extensive study of the physical properties of silica microsphere resonators, which support whispering-gallery modes (WGMs). These modes feature Q-factors as high as 109 corresponding to a finesse of 3 millions for spheres with a diameter of about 80 micrometers. These are to date among the highest available Q-factors, leading to cavity lifetimes of up to few microseconds. A near-field microscope and a confocal microscope are used as tools to unequivocally identify the mode structure related to the sphere topography, and for excitation and detection of single quantum emitters. The high field enhancement of the cavity modes is exploited to observe ultra-low threshold stimulated Raman scattering in silica glass. A record ultra-low threshold of 4.5 microwatts was recorded. The mode structure of the laser is investigated by means of a near-field probe, and the interaction of the probe itself with the lasing properties is investigated in a systematic way. Microcavities also one of the building blocks of Cavity QED. Here, the coupling of a radiative dipole to the whispering-gallery modes has been studied both theoretically and experimentally. The controlled coupling of a single nanoparticle to the WGMs is demonstrated, and first results in coupling a single quantum emitter to the modes of a microsphere are reported. The resonant interaction with these modes is exploited to enhance photon exchange between two nanoparticles. Finally a novel analogy between a system composed of a single atom interacting with one cavity mode on one side and intramodal coupling in microsphere resonators induced by a near-field probe on the other side is presented and experimentally explored. The induced coupling regimes reflect the different regimes of weak and strong coupling typical of Cavity QED. The transition between the two coupling regimes is observed, and a previously observed unexpectedly large coupling rate is explained.
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Theory of Electronic and Optical Properties of Nanostructures

Hewageegana, Prabath 18 November 2008 (has links)
"There is plenty of room at the bottom." This bold and prophetic statement from Nobel laureate Richard Feynman back in 1950s at Cal Tech launched the Nano Age and predicted, quite accurately, the explosion in nanoscience and nanotechnology. Now this is a fast developing area in both science and technology. Many think this would bring the greatest technological revolution in the history of mankind. To understand electronic and optical properties of nanostructures, the following problems have been studied. In particular, intensity of mid-infrared light transmitted through a metallic diffraction grating has been theoretically studied. It has been shown that for s-polarized light the enhancement of the transmitted light is much stronger than for p-polarized light. By tuning the parameters of the diffraction grating enhancement can be increased by a few orders of magnitude. The spatial distribution of the transmitted light is highly nonuniform with very sharp peaks, which have the spatial widths about 10 nm. Furthermore, under the ultra fast response in nanostructures, the following two related goals have been proved: (a) the two-photon coherent control allows one to dynamically control electron emission from randomly rough surfaces, which is localized within a few nanometers. (b) the photoelectron emission from metal nanostructures in the strong-field (quasistationary) regime allows coherent control with extremely high contrast, suitable for nanoelectronics applications. To investigate the electron transport properties of two dimensional carbon called graphene, a localization of an electron in a graphene quantum dot with a sharp boundary has been considered. It has been found that if the parameters of the confinement potential satisfy a special condition then the electron can be strongly localized in such quantum dot. Also the energy spectra of an electron in a graphene quantum ring has been analyzed. Furthermore, it has been shown that in a double dot system some energy states becomes strongly localized with an infinite trapping time. Such states are achieved only at one value of the inter-dot separation. Also a periodic array of quantum dots in graphene have been considered. In this case the states with infinitely large trapping time are realized at all values of inter-dot separation smaller than some critical value.
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Optical Properties of Individual Nano-Sized Gold Particle Pairs / Optische Eigenschaften einzelner Gold-Nanopartikel-Paare / Mie-Scattering, Fluorescence, and Raman-Scattering

Olk, Phillip 13 August 2008 (has links) (PDF)
This thesis examines and exploits the optical properties of pairs of MNPs. Pairs of MNPs offer two further parameters not existent at single MNPs, which both affect the local optical fields in their vicinity: the distance between them, and their relative orientation with respect to the polarisation of the excitation light. These properties are subject of three chapters: One section examines the distance-dependent and orientation-sensitive scattering cross section (SCS) of two equally sized MNPs. Both near- and far-field interactions affect the spectral position and spectral width of the SCS. Far-field coupling affects the SCS even in such a way that a two-particle system may show both a blue- and redshifted SCS, depending only on the distance between the two MNPs. The maximum distance for this effect is the coherence length of the illumination source – a fact of importance for SCS-based experiments using laser sources. Another part of this thesis examines the near-field between two MNPs and the dependence of the locally enhanced field on the relative particle orientation with respect to the polarisation of the excitation light. To attain a figure of merit, the intensity of fluorescence light from dye molecules in the surrounding medium was measured at various directions of polarisation. The field enhancement was turned into fluorescence enhancement, even providing a means for sensing the presence of very small MNPs of 12 nm in diameter. In order to quantify the near-field experimentally, a different technique is devised in a third section of this thesis – scanning particle-enhanced Raman microscopy (SPRM). This device comprises a scanning probe carrying an MNP which in turn is coated with a molecule of known Raman signature. By manoeuvring this outfit MNP into the vicinity of an illuminated second MNP and by measuring the Raman signal intensity, a spatial mapping of the field enhancement was possible. / Diese Dissertation untersucht und nutzt die optischen Eigenschaften von Paaren von Metall-Nanopartikeln (MNP). MNP-Paare bieten gegenüber einzelnen MNP zwei weitere Parameter, welche beide auf das optische Nahfeld der zwei MNPs wirken: zum Einen der Abstand der zwei MNPs zueinander, zum Anderen die relative Ausrichtung des Paares bezüglich der Polarisation des anregenden Lichts. Diese Eigenschaften sind Thema der Arbeit: Ein Abschnitt untersucht den abstands- und orientierungsabhängigen Streuquerschnitt (SQS) zweier gleichgroßer MNPs. Die spektrale Position und die Breite des SQS wird von Wechselwirkungen sowohl im Nah- als auch im Fernfeld beeinflusst. Der Einfluß der Fernfeld-Wechselwirkung geht so weit, daß ein Zwei-MNP-System sowohl einen blau- als auch einen rotverschobenen SQS haben kann – dies hängt lediglich vom Abstand der zwei MNPs ab. Die Reichweite dieser Fernfeld-Wechselwirkung wird durch die Kohärenzlänge der Beleuchtungsquelle bestimmt – eine wichtige Tatsache für SQS-Untersuchungen, welche Laserquellen verwenden. Ein weiterer Teil der Dissertation untersucht das Nahfeld zwischen zwei MNPs. Insbesondere wird dargestellt, inwieweit die Überhöhung des Nahfelds von der Orientierung des Partikelpaares bezüglich der Polarisation des Anregungslichts abhängt. Um den Effekt quantifizieren zu können, wurde die Intensität der Fluoreszenz des umgebenden Mediums für verschiedene Polarisationsrichtungen gemessen. Die lokale Feldverstärkung konnte in eine Fluoreszenzverstärkung gewandelt werden, mit deren Hilfe sich sogar die Anwesenheit sehr kleiner MNPs von nur 12 nm Durchmesser nachweisen ließ. Wie Nahfeld-Intensitäten experimentell quantifiziert werden können, stellt ein dritter Abschnitt dieser Dissertation vor – per MNP-verstärkter Raman-Rastersonden-Mikroskopie. Diese Technik besteht aus einer Rastersonde, welcher ein MNP anheftet, welches wiederum mit einem Molekül bekannter Ramansignatur überzogen ist. Indem solch eine Sonde in die unmittelbare Nähe eines zweiten, beleuchteten MNPs gebracht wurde und dabei die Intensität des Raman-Signals aufgezeichnet wurde, ließ sich die räumliche Verteilung der Ramanverstärkung vermessen.
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Optical Properties of Individual Nano-Sized Gold Particle Pairs: Mie-Scattering, Fluorescence, and Raman-Scattering

Olk, Phillip 15 July 2008 (has links)
This thesis examines and exploits the optical properties of pairs of MNPs. Pairs of MNPs offer two further parameters not existent at single MNPs, which both affect the local optical fields in their vicinity: the distance between them, and their relative orientation with respect to the polarisation of the excitation light. These properties are subject of three chapters: One section examines the distance-dependent and orientation-sensitive scattering cross section (SCS) of two equally sized MNPs. Both near- and far-field interactions affect the spectral position and spectral width of the SCS. Far-field coupling affects the SCS even in such a way that a two-particle system may show both a blue- and redshifted SCS, depending only on the distance between the two MNPs. The maximum distance for this effect is the coherence length of the illumination source – a fact of importance for SCS-based experiments using laser sources. Another part of this thesis examines the near-field between two MNPs and the dependence of the locally enhanced field on the relative particle orientation with respect to the polarisation of the excitation light. To attain a figure of merit, the intensity of fluorescence light from dye molecules in the surrounding medium was measured at various directions of polarisation. The field enhancement was turned into fluorescence enhancement, even providing a means for sensing the presence of very small MNPs of 12 nm in diameter. In order to quantify the near-field experimentally, a different technique is devised in a third section of this thesis – scanning particle-enhanced Raman microscopy (SPRM). This device comprises a scanning probe carrying an MNP which in turn is coated with a molecule of known Raman signature. By manoeuvring this outfit MNP into the vicinity of an illuminated second MNP and by measuring the Raman signal intensity, a spatial mapping of the field enhancement was possible. / Diese Dissertation untersucht und nutzt die optischen Eigenschaften von Paaren von Metall-Nanopartikeln (MNP). MNP-Paare bieten gegenüber einzelnen MNP zwei weitere Parameter, welche beide auf das optische Nahfeld der zwei MNPs wirken: zum Einen der Abstand der zwei MNPs zueinander, zum Anderen die relative Ausrichtung des Paares bezüglich der Polarisation des anregenden Lichts. Diese Eigenschaften sind Thema der Arbeit: Ein Abschnitt untersucht den abstands- und orientierungsabhängigen Streuquerschnitt (SQS) zweier gleichgroßer MNPs. Die spektrale Position und die Breite des SQS wird von Wechselwirkungen sowohl im Nah- als auch im Fernfeld beeinflusst. Der Einfluß der Fernfeld-Wechselwirkung geht so weit, daß ein Zwei-MNP-System sowohl einen blau- als auch einen rotverschobenen SQS haben kann – dies hängt lediglich vom Abstand der zwei MNPs ab. Die Reichweite dieser Fernfeld-Wechselwirkung wird durch die Kohärenzlänge der Beleuchtungsquelle bestimmt – eine wichtige Tatsache für SQS-Untersuchungen, welche Laserquellen verwenden. Ein weiterer Teil der Dissertation untersucht das Nahfeld zwischen zwei MNPs. Insbesondere wird dargestellt, inwieweit die Überhöhung des Nahfelds von der Orientierung des Partikelpaares bezüglich der Polarisation des Anregungslichts abhängt. Um den Effekt quantifizieren zu können, wurde die Intensität der Fluoreszenz des umgebenden Mediums für verschiedene Polarisationsrichtungen gemessen. Die lokale Feldverstärkung konnte in eine Fluoreszenzverstärkung gewandelt werden, mit deren Hilfe sich sogar die Anwesenheit sehr kleiner MNPs von nur 12 nm Durchmesser nachweisen ließ. Wie Nahfeld-Intensitäten experimentell quantifiziert werden können, stellt ein dritter Abschnitt dieser Dissertation vor – per MNP-verstärkter Raman-Rastersonden-Mikroskopie. Diese Technik besteht aus einer Rastersonde, welcher ein MNP anheftet, welches wiederum mit einem Molekül bekannter Ramansignatur überzogen ist. Indem solch eine Sonde in die unmittelbare Nähe eines zweiten, beleuchteten MNPs gebracht wurde und dabei die Intensität des Raman-Signals aufgezeichnet wurde, ließ sich die räumliche Verteilung der Ramanverstärkung vermessen.
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Excitation, Interaction, and Scattering of Localized and Propagating Surface Polaritons / Anregung, Wechselwirkung und Streuung lokalisierter und propagierender Oberflächen-Polaritonen

Renger, Jan 21 July 2006 (has links) (PDF)
Surface polaritons, i.e., collective oscillations of the surface charges, strongly influence the optical response at the micro- and nanoscale and have to be accounted for in modern nanotechnology. Within this thesis, certain basic phenomena involving surface polaritons are investigated by means of the semianalytical multiple-multipole (MMP) method. The results are compared to experiments. In the first part, the surface plasmon resonance (SPR) of metal nanoparticles is analyzed. This resonant collective oscillation of the free electrons in a metallic nanoparticle leads to an enhancement and confinement of the local electric field at optical frequencies. The local electric field can be further increased by tailoring the shape of the particle or by using near-field-interacting dimers or trimers of gold nanospheres. The hot spots found under such conditions increase the sensitivity of surface-enhanced Raman scattering by several orders of magnitude and simultaneously reduce the probed volume, thereby providing single-molecule sensitivity. The sub-wavelength-confined strong electromagnetic field associated with a SPR provides the basis for scattering-type near-field optical microscopy or tip-enhanced Raman spectroscopy, where the metal particle serves as a probe that is scanned laterally in the vicinity of a substrate. The presence of the latter causes a characteristic shift of the SPR towards lower frequencies. This effect originates in the near-field interaction of the surface charges on the objects. Furthermore, the excitation of higher-order modes becomes possible in case of an excitation by a strongly inhomogeneous wave, such as an evanescent wave. These modes may significantly contribute to the near field but have only very little influence on the far-field signature. Instead of using resonant probes, one may place a nonresonant probe in the vicinity of a substrate having a high density of electromagnetic surface states. This also produces a resonance of the light scattering by the system. Especially polar crystals, such as the investigated silicon carbide, feature such a high density of surface phonon polariton states in the mid-infrared spectral region, which can be excited due to the near-field interaction with a polarized particle. Thereby, a resonance is created leading to a strong increase of the electric field at the interface. In the second part of the thesis, special emphasis is put on surface plasmon polaritons (SPPs). Such propagating surface waves can be excited directly by plane waves only at patterned interfaces. This process is studied for the case of a groove. The groove breaks the translational invariance, so that the SPPs can be launched locally at the edges of the groove. Additionally, the mode(s) inside the groove are excited. These modes can basically be understood as metal-insulator-metal cavity modes. Their dispersion strongly depends on the groove width. The cavity behavior caused by the finite depth provides another degree of freedom for optimizing the SPP excitation by plane waves. Thin metallic films deposited on glass offer two different SPP waveguide modes, each of which can be addressed preferentially by a proper choice of the width of the groove. The reflection, transmission, scattering, and the conversion of the modes at discontinuities such as edges, steps, barriers, and grooves can be controlled by appropriately designing the geometry at the nanoscale. Furthermore, the excitation of SPPs at single and multiple slits in thin-film metal waveguides on glass and their propagation and scattering is shown by scanning near-field optical experiments. Such waveguide structures offer a means for transporting light in a confined way. Especially triangularly shaped waveguides can be used to guide light in sub-wavelength spaces. / Die Wechselwirkung von elektromagnetischer Strahlung mit subwellenlängenkleinen Teilchen bzw. Oberflächenstrukturen ermöglicht nicht nur eine Miniaturisierung optischer Geräte, sondern erlaubt sehr interessante Anwendungen, beispielsweise in der Sensorik und Nahfeldoptik. In der vorliegenden Arbeit werden die zu Grunde liegenden Effekte im Rahmen der klassischen Elektrodynamik mit Hilfe der semianalytischen Methode der multiplen Multipole (MMP) analysiert, und die Ergebnisse werden mit Experimenten verglichen. Im ersten Teil werden Oberflächenplasmonenresonanzen (engl. surface plasmon resonance - SPR) einzelner und wechselwirkender Metallteilchen untersucht. Die dabei auftretende resonante kollektive Schwingung der freien Elektronen des Partikels bewirkt eine deutliche Erhöhung und Lokalisierung des elektromagnetischen Feldes in seiner Umgebung. Die spektrale Position und die Stärke der SPR eines Nanoteilchens, die von dessen geometrischer Form, Permittivität und Umgebung abhängen, können nur im Grenzfall sehr kleiner Teilchen elektrostatisch beschrieben werden, wohingegen der verwendete semianalytische MMP-Ansatz weitaus flexibler ist und insbesondere auch auf größere Partikel, Teilchen mit komplizierterer Form bzw. Ensembles von Partikeln anwendbar ist. Die betrachteten einzelnen kleinen (< Wellenlänge) Goldkügelchen und Silberellipsoide besitzen eine stark ausgeprägte SPR im sichtbaren optischen Bereich. Diese ist auf eine dipolartige Polarisierung des Teilchens zurückzuführen. Höhere Moden der Polarisation können entweder als Folge von Retardierungseffekten an größeren (mit der Wellenlänge vergleichbaren) Teilchen oder bei der Verwendung inhomogener (z.B. evaneszenter) Wellen angeregt werden. Partikel, die sich in der Nähe eines Substrates befinden, unterliegen der Nahfeldwechselwirkung zwischen den (lichtinduzierten) Oberflächenladungen auf der Oberfläche des Teilchens und des Substrats. Dies führt zu einer Verschiebung der SPR zu niedrigeren Frequenzen und einer Erhöhung des lokalen elektrischen Feldes. Letzteres bildet die Grundlage z.B. der spitzenverstärkten Raman-Spektroskopie und der optischen Nahfeldmikroskopie mit Streulichtdetektion. Dasselbe Prinzip bewirkt ein stark überhöhtes elektrisches Feld zwischen miteinander wechselwirkenden Nanopartikeln, welches z.B. die Sensitivität der oberflächenverstärkten Raman-Mikroskopie um mehrere Größenordnungen steigern kann. Im Gegensatz zur SPR einzelner Nanopartikel kann die Resonanz der Lichtstreuung im Fall eines Partikels in der Nähe eines Substrats aus der durch die Nahfeldwechselwirkung induzierten Anregung elektromagnetischer Oberflächenzustände entstehen. Diese wirken ihrerseits auf das Nanopartikel zurück, wobei eine resonante Lichtstreuung beobachtbar ist. Dieser, am Beispiel einer metallischen Nahfeldsonde über einem Siliziumcarbid-Substrat analysierte, Effekt ermöglicht bei einer ganzen Klasse von polaren Kristallen interessante Anwendungen in der Mikroskopie und Sensorik basierend auf der hohen Dichte von Oberflächenphononpolaritonen dieser Kristalle im mittleren infraroten Spektralbereich und deren nahfeldinduzierten Anregung. Im zweiten Teil der Arbeit werden kollektive Anregungen von Elektronen an Metalloberflächen untersucht. Die dabei auftretenden plasmonischen Oberflächenwellen (engl. surface plasmon polaritons - SPPs) weisen einen exponentiellen Abfall der Intensität senkrecht zur Grenzfläche auf. Diese starke Lokalisierung der Energie an der Oberfläche bildet die Grundlage vieler Anwendungen, z.B. im Bereich der hochempfindlichen Detektion (bio)chemischer Verbindungen oder für eine zweidimensionale Optik (engl. plasmonics). Das Aufheben der Translationsinvarianz längs der Oberfläche ermöglicht die direkte Anregung von SPPs durch ebene Wellen. Die Abhängigkeit dieser Kopplung von der Geometrie wird am Beispiel eines Nanograbens untersucht. Dabei werden neben den SPPs ebenfalls eine oder mehrere Moden im Graben angeregt. Folglich ermöglicht die geeignete Wahl der Grabengeometrie die Optimierung der Umwandlung von ebenen Wellen in SPPs. Im - in der Praxis weit verbreiteten - Fall asymmetrisch eingebetteter metallischer Dünnschichtwellenleiter existieren zwei Moden. In Abhängigkeit von der Grabenbreite kann die eine oder die andere Mode bevorzugt angeregt werden. Die Analyse der Wechselwirkung von SPPs mit Oberflächenstrukturen, z.B. Kanten, Stufen, Barrieren und Gräben, zeigt die Möglichkeit der Steuerung der Reflexions-, Transmissions- und Abstrahleigenschaften durch die gezielte Wahl der Geometrie der "Oberflächendefekte" auf der Nanoskala und deckt die zu Grunde liegenden Mechanismen und die daraus resultierenden Anforderungen bei der Herstellung neuer plasmonischer Komponenten auf. Exemplarisch wird das Prinzip der SPP-Anregung an einzelnen und mehreren Gräben in dünnen metallischen Filmen sowie der subwellenlängen Feldlokalisierung an sich verjüngenden metallischen Dünnschichtwellenleitern unter Verwendung der optischen Nahfeldmikroskopie experimentell gezeigt.
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Excitation, Interaction, and Scattering of Localized and Propagating Surface Polaritons

Renger, Jan 19 July 2006 (has links)
Surface polaritons, i.e., collective oscillations of the surface charges, strongly influence the optical response at the micro- and nanoscale and have to be accounted for in modern nanotechnology. Within this thesis, certain basic phenomena involving surface polaritons are investigated by means of the semianalytical multiple-multipole (MMP) method. The results are compared to experiments. In the first part, the surface plasmon resonance (SPR) of metal nanoparticles is analyzed. This resonant collective oscillation of the free electrons in a metallic nanoparticle leads to an enhancement and confinement of the local electric field at optical frequencies. The local electric field can be further increased by tailoring the shape of the particle or by using near-field-interacting dimers or trimers of gold nanospheres. The hot spots found under such conditions increase the sensitivity of surface-enhanced Raman scattering by several orders of magnitude and simultaneously reduce the probed volume, thereby providing single-molecule sensitivity. The sub-wavelength-confined strong electromagnetic field associated with a SPR provides the basis for scattering-type near-field optical microscopy or tip-enhanced Raman spectroscopy, where the metal particle serves as a probe that is scanned laterally in the vicinity of a substrate. The presence of the latter causes a characteristic shift of the SPR towards lower frequencies. This effect originates in the near-field interaction of the surface charges on the objects. Furthermore, the excitation of higher-order modes becomes possible in case of an excitation by a strongly inhomogeneous wave, such as an evanescent wave. These modes may significantly contribute to the near field but have only very little influence on the far-field signature. Instead of using resonant probes, one may place a nonresonant probe in the vicinity of a substrate having a high density of electromagnetic surface states. This also produces a resonance of the light scattering by the system. Especially polar crystals, such as the investigated silicon carbide, feature such a high density of surface phonon polariton states in the mid-infrared spectral region, which can be excited due to the near-field interaction with a polarized particle. Thereby, a resonance is created leading to a strong increase of the electric field at the interface. In the second part of the thesis, special emphasis is put on surface plasmon polaritons (SPPs). Such propagating surface waves can be excited directly by plane waves only at patterned interfaces. This process is studied for the case of a groove. The groove breaks the translational invariance, so that the SPPs can be launched locally at the edges of the groove. Additionally, the mode(s) inside the groove are excited. These modes can basically be understood as metal-insulator-metal cavity modes. Their dispersion strongly depends on the groove width. The cavity behavior caused by the finite depth provides another degree of freedom for optimizing the SPP excitation by plane waves. Thin metallic films deposited on glass offer two different SPP waveguide modes, each of which can be addressed preferentially by a proper choice of the width of the groove. The reflection, transmission, scattering, and the conversion of the modes at discontinuities such as edges, steps, barriers, and grooves can be controlled by appropriately designing the geometry at the nanoscale. Furthermore, the excitation of SPPs at single and multiple slits in thin-film metal waveguides on glass and their propagation and scattering is shown by scanning near-field optical experiments. Such waveguide structures offer a means for transporting light in a confined way. Especially triangularly shaped waveguides can be used to guide light in sub-wavelength spaces. / Die Wechselwirkung von elektromagnetischer Strahlung mit subwellenlängenkleinen Teilchen bzw. Oberflächenstrukturen ermöglicht nicht nur eine Miniaturisierung optischer Geräte, sondern erlaubt sehr interessante Anwendungen, beispielsweise in der Sensorik und Nahfeldoptik. In der vorliegenden Arbeit werden die zu Grunde liegenden Effekte im Rahmen der klassischen Elektrodynamik mit Hilfe der semianalytischen Methode der multiplen Multipole (MMP) analysiert, und die Ergebnisse werden mit Experimenten verglichen. Im ersten Teil werden Oberflächenplasmonenresonanzen (engl. surface plasmon resonance - SPR) einzelner und wechselwirkender Metallteilchen untersucht. Die dabei auftretende resonante kollektive Schwingung der freien Elektronen des Partikels bewirkt eine deutliche Erhöhung und Lokalisierung des elektromagnetischen Feldes in seiner Umgebung. Die spektrale Position und die Stärke der SPR eines Nanoteilchens, die von dessen geometrischer Form, Permittivität und Umgebung abhängen, können nur im Grenzfall sehr kleiner Teilchen elektrostatisch beschrieben werden, wohingegen der verwendete semianalytische MMP-Ansatz weitaus flexibler ist und insbesondere auch auf größere Partikel, Teilchen mit komplizierterer Form bzw. Ensembles von Partikeln anwendbar ist. Die betrachteten einzelnen kleinen (< Wellenlänge) Goldkügelchen und Silberellipsoide besitzen eine stark ausgeprägte SPR im sichtbaren optischen Bereich. Diese ist auf eine dipolartige Polarisierung des Teilchens zurückzuführen. Höhere Moden der Polarisation können entweder als Folge von Retardierungseffekten an größeren (mit der Wellenlänge vergleichbaren) Teilchen oder bei der Verwendung inhomogener (z.B. evaneszenter) Wellen angeregt werden. Partikel, die sich in der Nähe eines Substrates befinden, unterliegen der Nahfeldwechselwirkung zwischen den (lichtinduzierten) Oberflächenladungen auf der Oberfläche des Teilchens und des Substrats. Dies führt zu einer Verschiebung der SPR zu niedrigeren Frequenzen und einer Erhöhung des lokalen elektrischen Feldes. Letzteres bildet die Grundlage z.B. der spitzenverstärkten Raman-Spektroskopie und der optischen Nahfeldmikroskopie mit Streulichtdetektion. Dasselbe Prinzip bewirkt ein stark überhöhtes elektrisches Feld zwischen miteinander wechselwirkenden Nanopartikeln, welches z.B. die Sensitivität der oberflächenverstärkten Raman-Mikroskopie um mehrere Größenordnungen steigern kann. Im Gegensatz zur SPR einzelner Nanopartikel kann die Resonanz der Lichtstreuung im Fall eines Partikels in der Nähe eines Substrats aus der durch die Nahfeldwechselwirkung induzierten Anregung elektromagnetischer Oberflächenzustände entstehen. Diese wirken ihrerseits auf das Nanopartikel zurück, wobei eine resonante Lichtstreuung beobachtbar ist. Dieser, am Beispiel einer metallischen Nahfeldsonde über einem Siliziumcarbid-Substrat analysierte, Effekt ermöglicht bei einer ganzen Klasse von polaren Kristallen interessante Anwendungen in der Mikroskopie und Sensorik basierend auf der hohen Dichte von Oberflächenphononpolaritonen dieser Kristalle im mittleren infraroten Spektralbereich und deren nahfeldinduzierten Anregung. Im zweiten Teil der Arbeit werden kollektive Anregungen von Elektronen an Metalloberflächen untersucht. Die dabei auftretenden plasmonischen Oberflächenwellen (engl. surface plasmon polaritons - SPPs) weisen einen exponentiellen Abfall der Intensität senkrecht zur Grenzfläche auf. Diese starke Lokalisierung der Energie an der Oberfläche bildet die Grundlage vieler Anwendungen, z.B. im Bereich der hochempfindlichen Detektion (bio)chemischer Verbindungen oder für eine zweidimensionale Optik (engl. plasmonics). Das Aufheben der Translationsinvarianz längs der Oberfläche ermöglicht die direkte Anregung von SPPs durch ebene Wellen. Die Abhängigkeit dieser Kopplung von der Geometrie wird am Beispiel eines Nanograbens untersucht. Dabei werden neben den SPPs ebenfalls eine oder mehrere Moden im Graben angeregt. Folglich ermöglicht die geeignete Wahl der Grabengeometrie die Optimierung der Umwandlung von ebenen Wellen in SPPs. Im - in der Praxis weit verbreiteten - Fall asymmetrisch eingebetteter metallischer Dünnschichtwellenleiter existieren zwei Moden. In Abhängigkeit von der Grabenbreite kann die eine oder die andere Mode bevorzugt angeregt werden. Die Analyse der Wechselwirkung von SPPs mit Oberflächenstrukturen, z.B. Kanten, Stufen, Barrieren und Gräben, zeigt die Möglichkeit der Steuerung der Reflexions-, Transmissions- und Abstrahleigenschaften durch die gezielte Wahl der Geometrie der "Oberflächendefekte" auf der Nanoskala und deckt die zu Grunde liegenden Mechanismen und die daraus resultierenden Anforderungen bei der Herstellung neuer plasmonischer Komponenten auf. Exemplarisch wird das Prinzip der SPP-Anregung an einzelnen und mehreren Gräben in dünnen metallischen Filmen sowie der subwellenlängen Feldlokalisierung an sich verjüngenden metallischen Dünnschichtwellenleitern unter Verwendung der optischen Nahfeldmikroskopie experimentell gezeigt.

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