Universiẗat, Diss., 2003--Würzburg. / Erscheinungsjahr an der Haupttitelstelle: 2003.

Shadow Mask assisted Molecular Beam Epitaxy (SMMBE) is a technique enabling selected area epitaxy of semiconductor heterostructures through shadow masks. The objective of this work was the development of the SMMBE technique for the reliable fabrication of compound semiconductor nanostructures of high structural and optical quality. In order to accomplish this, technological processes have been developed and optimized. This, in combination with model calculations of the basic kinetic growth processes has enabled the fabrication of high quality quantum structures. A high spatial precision and control of the incidence regions of the molecular beams during the SMMBE process are required for the fabrication of nanostructures. One of the technological developments to this effect, which has substantially enhanced the versatility of SMMBE, is the introduction of a new type of freestanding shadow masks: Growth through such a mask with different incidence angles of the molecular beams is equivalent to employing different mechanical masks, but is much more accurate since the precision of mechanical alignment is limited. A consistent model has been developed, which successfully explains the growth dynamics of molecular beam epitaxy through shadow masks. The redistribution of molecular fluxes under shadow masks may affect the growth rates on selected areas of the substrate drastically. In the case of compound semiconductors, reactions between the constituent species play important roles in controlling the growth rates as a function of the growth parameters. The predictions of the model regarding the growth of II-VI and III-V compounds have been tested experimentally and the dependence of the growth rates on the growth parameters has been verified. Moreover, it has been shown, that selected area epitaxy of II-VI and III-V compounds are governed by different surface kinetics. Coexisting secondary fluxes of both constituent species and the apparent non-existence of surface diffusion are characteristic for SMMBE of II-VI compounds. In contrast, III-V SMMBE is governed by the interplay between secondary group-V flux and the surface migration of group-III adatoms. In addition to the basic surface kinetic processes described by the model, the roles of orientation and strain-dependent growth dynamics, partial shadow, and material deposition on the mask (closure of apertures) have been discussed. The resulting advanced understanding of the growth dynamics (model and basic experiments) in combination with the implementation of technical improvements has enabled the development and application of a number of different processes for the fabrication of both II-VI and III-V nanostructures. In addition to specific material properties, various other phenomena have been exploited, e.g., self-organization. It has been shown that, e.g., single quantum dots and quantum wires can be reliably grown. Investigations performed on the SMMBE nanostructures have demonstrated the high positional and dimensional precision of the SMMBE technique. Bright cathodoluminescence demonstrates that the resulting quantum structures are of high structural and optical quality. In addition to these results, which demonstrate SMMBE as a prospective nanofabrication technique, the limitations of the method have also been discussed, and various approaches to overcome them have been suggested. Moreover, propositions for the fabrication of complex quantum devices by the multiple application of a stationary shadow mask have been put forward. In addition to selected area growth, the shadow masks can assist in etching, doping, and in situ contact definition in nanoscale selected areas. Due to the high precision and control over the dimensions and positions of the grown structures, which at the same time are of excellent chemical, crystal, and optical quality, SMMBE provides an interesting perspective for the fabrication of complex quantum devices from II-VI and III-V semiconductors. / Die Schattenmasken-gestützte Molekularstrahlepitaxie (SMMBE) ist eine neue Methode welche die ortsselektive Epitaxie von Halbleiterheterostrukturen mittels stationärer Schattenmasken ermöglicht. Ziel der vorliegenden Arbeit war die Entwicklung der SMMBE-Methode für die gezielte Herstellung von Nanostrukturen hoher Güte aus Verbindungshalbleiter. Dazu wurden technologische Prozesse entwickelt und optimiert, Modellrechnungen für die grundlegenden kinetischen Wachstumsprozesse in Schattenmasken entwickelt und darauf aufbauend Quantenstrukturen hergestellt und untersucht. Eine hohe Ortsauflösung und flexible Kontrolle der Einfallsgebiete der Molekularstrahlen während des SMMBE-Wachstums sind notwendige Voraussetzungen für die Herstellung von Nanostrukturen. Einer der technologischen Fortschritte, der zu einer erheblich höheren Flexibilität der SMMBE-Methode führte, ist der Einsatz neuartiger, freistehender Schattenmasken: Die Epitaxie durch solche Masken unter verschiedenen Einfallswinkeln der Molekularstrahlen ist vergleichbar mit der Verwendung mehrerer mechanischer Masken, ermöglicht jedoch eine weit höhere Ortsauflösung und Präzision. Im Rahmen der Arbeit wurde ein konsistentes Modell entwickelt, welches die grundlegenden kinetischen Wachstumsprozesse unter der Schattenmaske beschreibt. Adsorbierte Atome und Moleküle werden durch Diffusion und Desorption innerhalb der Maskenkavität umverteilt, wodurch sich die lokalen Wachstumsraten drastisch ändern können. Beim Wachstum von Verbindungshalbleiter spielen die Reaktionen zwischen den einzelnen Konstituenten eine entscheidende Rolle und beeinflussen die Wachstumsraten abhängig von den Wachstumsbedingungen. Die Vorhersagen des Modells in Bezug auf das Wachstum von II-VI und III-V Verbindungshalbleiter wurden in grundlegenden Experimenten verifiziert und die Abhängigkeit der Wachstumsraten von den Wachstumsbedingungen bestätigt. Darüber hinaus konnte ein grundsätzlicher Unterschied in der Wachstumsdynamik der beiden Materialsysteme nachgewiesen werden. Charakteristisch für das SMMBE-Wachstum von II-VI Verbindungen ist die Koexistenz von Sekundärflüssen beider Konstituenten und eine vernachlässigbare Diffusionsdynamik. Hingegen ist die vom Gruppe-V-Gesamtfluss abhängige Oberflächendiffusion entscheidend für das Wachstum von III-V Strukturen. Über diese vom Modell beschriebenen grundlegenden Wachstumsprozesse hinaus wurde zusätzlich auch auf orientierungs- und verspannungsabhängige Prozesse, Halbschatteneffekte und das Zuwachsen der Maskenöffnungen eingegangen. Basierend auf diesen Ergebnissen der Modellrechnungen, den Experimenten und den technologischen Fortschritten wurden verschiedene neuartige Methoden zur Herstellung von II-VI und III-V Nanostrukturen entwickelt. Diese ermöglichen zum Beispiel Quantendrähte und Einzelquantenpunkte gezielt mit Schattenmasken zu wachsen. Dabei werden verschiedene Verfahren angewandt, die neben der materialspezifischen Wachstumsdynamik auch z.B. Selbstorganisationseffekte ausnutzen. Untersuchungen an SMMBE-Nanostrukturen demonstrierten die sehr hohe Positions- und Dimensionspräzision der SMMBE-Methode und eine hohe strukturelle und optische Qualität der hergestellten Quantenstrukturen, die sich z.B. in intensiver Kathodolumineszenz widerspiegelt. Diese Ergebnisse weisen SMMBE als vielversprechende Methode zur Herstellung von Nanostrukturen aus. Es werden aber auch die Grenzen des Verfahrens diskutiert und verschiedene Ansätze zu deren Überwindung vorgeschlagen. Darüber hinaus wurde das Potenzial der SMMBE-Technik dahingehend diskutiert, komplexe Quantenstrukturen durch mehrfache Anwendung einer stationären Schattenmaske herzustellen. Zusätzlich zum ortselektiven Wachstum kann die Schattenmaske auch zum lokalen Ätzen und Dotieren und zur in-situ-Kontaktierung ausgewählter Gebiete genutzt werden. Mit der Vielfalt der in dieser Arbeit entwickelten und vorgeschlagenen SMMBE Methoden, der präzisen Kontrolle der Strukturdimensionen und –positionen und der hohen Güte der hergestellten Quantenstrukturen bietet SMMBE eine interessante Perspektive für die Herstellung von komplexen quantenelektronischen Bauelementen aus II-VI und III-V Halbleiter.

Im Rahmen dieser Arbeit wurden monolithische Halbleiternanostrukturen hinsichtlich neuartiger nanoelektronischer Transporteffekte untersucht. Hierbei wurden gezielt der ballistische Charakter des Ladungstransportes in mesoskopischen Strukturen sowie die kapazitive Kopplung einzelner Strukturbereiche ausgenutzt, um ballistische Verstärkerelemente und logische Gatter zu realisieren. Die untersuchten Nanostrukturen basieren auf dem zweidimensionalen Elektronengas modulationsdotierter GaAs/AlGaAs-Heterostrukturen und wurden über Elektronenstrahl-Lithographie sowie nasschemische Ätztechniken realisiert. Somit entstanden niederdimensionale Leiter mit Kanalbreiten von wenigen 10 nm, deren Leitwert über planare seitliche Gates elektrisch kontrolliert werden kann. Bei den Transportuntersuchungen, die zum Teil im stark nichtlinearen Transportbereich und bei Temperaturen bis hin zu 300 K durchgeführt wurden, stellte sich das Konzept verzweigter Kanalstrukturen als vielversprechend hinsichtlich der Anwendung für eine neuartige Nanoelektronik heraus. So kann eine im Folgenden als Y-Transistor bezeichnete, verzweigte Kanalstruktur in Abhängigkeit der äußeren Beschaltung als Differenzverstärker, invertierender Verstärker, bistabiles Schaltelement oder aber auch als logisches Gatter eingesetzt werden. Zudem eröffnet der Y-Transistor einen experimentellen Zugang zu den nichtklassischen Eigenschaften nanometrischer Kapazitäten, die sich von denen rein geometrisch definierter Kapazitäten aufgrund der endlichen Zustandsdichte erheblich unterscheiden können. Für ballistische Y-Verzweigungen tritt zudem ein neuartiger Gleichrichtungseffekt auf, der in Kombination mit den verstärkenden Eigenschaften von Y-Transistoren dazu genutzt wurde, kompakte logische Gatter sowie einen ballistischen Halb-Addierer zu realisieren. / This thesis reports investigations of monolithic semiconductor nanostructures with novel nanoelectronic transport effects. In particular, it is shown that the ballistic motion of electrons in nanoelectronic devices in combination with capacitive coupling of nearby device sections can be used to realize ballistic amplifiers and logic gates. The nanostructures under investigation are based on the two dimensional electron gas of modulation doped GaAs/AlGaAs-heterostructures and were patterned by electron-beam-lithography and wet chemical etching. In this way, low dimensional conductors with widths on the order of a few 10 nm to about 100 nm controlled by in-plane gates were realized. Investigations at temperatures up to 300 K in the nonlinear transport regime show that branched nanojunctions are promising candidates for future nanoelectronic building blocks. Depending on the external circuit, gated Y-branched nanojunctions, here referred to as "Y-transistors", can be used as differential amplifiers, inverting amplifiers, bistable switches and logic gates. In addition, Y-transistors allow the experimental investigation of nonclassical properties of nanoscaled capacitors, which differ significantly from those of macroscopic capacitors due to the different densities of states. Moreover, a novel ballistic rectification effect observed for Y-branched nanojunctions is exploited to realize a ballistic in-plane half-adder with output signals amplified by feedback coupled Y-transistors.

Die vorliegende Arbeit beschäftigt sich mit der Herstellung und Charakterisierung von niedrigdimensionalen Strukturen für den Einsatz als aktive Schicht in InP-Halbleiterlasern. Quantenpunktstrukturen als Lasermedium weisen gegenüber herkömmlichen Quantenfilmlasern einige Vorteile auf, wie beispielsweise geringe Schwellenstromdichten, breites Verstärkungsspektrum und geringe Temperatursensitivität der Emissionswellenlänge. Ziel dieser Arbeit ist es, diese speziellen Vorteile, die im GaAs-System größtenteils nachgewiesen sind, auch auf das InP-System zu übertragen, da dieses für die Telekommunikationswellenlänge 1.55 µm prädestiniert ist. Die vorgestellten Strukturen wurden mittels einer Gasquellen-Molekularstrahlepitaxie-Anlage unter Verwendung der alternativen Gruppe-V-Precursor Tertiärbutylphosphin (TBP) und -arsin (TBA) hergestellt. Die Bildung der Quantenpunktstrukturen wurde zunächst an Hand von Teststrukturen optimiert. Scheidet man InAs auf einem InP(100)-Substrat ab, so bilden sich – anders als auf GaAs – keine runden InAs-Quantenpunkte, sondern unregelmäßige, strichförmige Strukturen mit einer klaren Vorzugsorientierung, sogenannte Dashes. Verschiedene Wachstumsparameter, wie die Menge an deponiertem InAs, der Strukturaufbau oder der Wachstumsmodus, lassen eine Beeinflussung der Emissionseigenschaften zu, die mittels Photolumineszenz (PL)-Spektroskopie untersucht wurden. So kann die Emissionswellenlänge der Dashes sehr genau und über einen großen Bereich zwischen 1.2 und 2.0 µm über die nominelle Dicke der Dash-Schicht festgelegt werden. Dieser Zusammenhang lässt sich auch nutzen, um durch die Kombination von Schichten unterschiedlicher Dash-Größe eine extreme Verbreiterung des Verstärkungsspektrums auf über 300 nm zu erzielen. Neben der Hauptanwendung als Telekommunikationslaser sind auch Einsatzmöglichkeiten in der Gassensorik für einen Wellenlängenbereich zwischen 1.8 und 2.0 µm denkbar. Dieser ist neben der Verwendung extrem dicker Schichten durch das Prinzip des migrationsunterstützten Wachstums (engl. migration enhanced epitaxy) oder durch die Einbettung der Dash-Schichten in einen InGaAs-Quantenfilm ("Dash-in-a-Well"-Struktur) realisierbar. Letzteres zieht eine starke Rotverschiebung um etwa 130 meV bei gleichzeitiger schmaler und intensiver Emission nach sich. Da die Dashes einige sehr interessante Eigenschaften aufweisen, wurde ihre Eignung als aktive Schicht eines InP-Halbleiterlasers untersucht. Zunächst wurden der genaue Schichtaufbau, speziell die Fernfeldcharakteristik, und die Wachstumsparameter optimiert. Ebenso wurde der Effekt eines nachträglichen Ausheilschritts diskutiert. Da die speziellen Vorteile der Quanten-Dash(QD)-Strukturen nur Relevanz haben, wenn auch ihre Grunddaten einem Quantenfilmlaser (QW-Laser) auf InP ebenbürtig sind, wurde besonderer Wert auf einen entsprechenden Vergleich gelegt. Dabei zeigt sich, dass die Effizienzen ebenso wie die Absorption der QD-Laser nahezu identisch mit QW-Lasern sind. Die Schwellenstromdichten weisen eine stärkere Abhängigkeit von der Länge des Laserresonators auf, was dazu führt, dass ab einer Länge von 1.2 mm QD-Laser geringere Werte zeigen. Die Temperaturabhängigkeit der Schwellenstromdichte, die sich in der charakteristischen Temperatur T0 äussert, zeigt dagegen für QD-Laser eine stärkere Sensitivität mit maximalen T0-Werten von knapp über 100 K. Betrachtet man das Emissionsspektrum der QD-Laser, so fällt die starke Blauverschiebung mit abnehmender Bauteillänge auf. Gleichzeitig zeigen diese Laser im Vergleich zu QW-Lasern eine deutlich größere Temperaturstabilität der Emissionswellenlänge. Beide Eigenschaften haben ihre Ursache in der flachen Form des Verstärkungsspektrums. Zusätzlich wurden einige der an Hand der Teststrukturen gezeigten Dash-Eigenschaften auch an Laserstrukturen nachgewiesen. So lässt sich durch Variation der Dash-Schichtdicke von 5 auf 7.5 ML eine Verschiebung der Emissionswellenlänge um bis zu 230 nm realisieren, wobei dieses Verfahren damit noch nicht ausgereizt ist. Ebenso wurde auch ein Überlapp aus sechs jeweils verschieden dicken Dash-Schichten in eine Laserstruktur eingebaut. An Hand von Subschwellspektren wurde eine Verstärkungsbreite von etwa 220 nm nachgewiesen, die eine Abdeckung des gesamten Telekommunikationsbandes durch eine einzige Laserstruktur erlauben würde. Aus Quanten-Dash-Material prozessierte Stegwellenleiter (RWG)-Laser weisen sehr vielversprechende Daten mit hohen Ausgangsleistungen bis 15 mW pro Facette und niedrigen Schwellenströmen auf. Damit schafft diese Arbeit die Grundvoraussetzungen, um InAs-Quanten-Dashes als echte Alternative zu herkömmlichen Quantenfilmen in InP-Halbleiterlasern zu etablieren. Besonders das breite Verstärkungsspektrum und die hohe Temperaturstabilität der Emissionswellenlänge zeichnen dieses Material aus. / In this work the fabrication and characterisation of low-dimensional structures that can be used as active regions in InP semiconductor lasers are presented. Compared to conventional quantum well lasers quantum dot material shows some advantages like low threshold current density, broad gain spectrum and low temperature sensitivity of the emission wavelength. Most of these special advantages have already been demonstrated in the GaAs system and should be transferred to the InP system which is the material of choice for the telecommunication wavelength 1.55 µm. The presented structures were grown in a gas source molecular beam epitaxy system using the alternative group-V-precursors tertiarybutylphosphine (TBP) and tertiarybutylarsine (TBA). In a first step the formation of the quantum dot-like structures was optimised in test samples. When InAs is deposited on an InP(100) substrate unlike on GaAs there are no circular InAs quantum dots formed, but irregular dash-like structures with a preferred orientation. Growth parameters like the amount of InAs deposited, the design of the structure or the growth mode allow an influence on the emission properties which were investigated by photoluminescence (PL) spectroscopy. Thus the emission wavelength of the dashes can be defined very accurately over a large region between 1.2 and 2.0 µm by varying the thickness of the dash layer. This dependence can be used to achieve an extreme broadening of the gain spectrum of over 300 nm by overlapping layers with different thicknesses. Beside the major application in telecommunication lasers the usage for gas sensing detectors in the wavelength range between 1.8 and 2.0 µm is also possible. In addition to the employment of extremely thick dash layers this region can be reached by the growth principle of migration enhanced epitaxy or by embedding the dash layers in an InGaAs quantum well in a so-called DWell structure. The latter involves a large red-shift of about 130 meV accompanied by a small and intense emission. With the dashes showing a very interesting behaviour their suitability as an active layer of an InP semiconductor laser needs to be investigated. The exact layer design, especially the farfield characteristic, and the growth parameters had to be optimised. Also the effect of a subsequent annealing step was discussed. As the special advantages of quantum dash (QD) lasers are only of importance if their basic data are comparable to a quantum well (QW) laser on InP much attention was paid to a corresponding comparison. It can be shown that the efficiencies and the absorption of the QD lasers are nearly similar to QW lasers. The threshold current densities have a stronger dependence on the resonator length resulting in lower values for quantum dash lasers above 1.2 mm cavity length. The temperature dependence of the threshold current density corresponding to the characteristic temperature T0 shows a stronger sensitivity for QD lasers with maximum T0 values of about 100 K. In the emission spectra of the dash lasers a strong blue-shift with decreasing device length is recognised. At the same time these lasers have a much larger temperature stability of the emission wavelength. Both effects have their reason in the smaller slope of the gain spectrum. Some of the dash properties shown for test structures were also demonstrated for laser structures. By varying the thickness of the dash layers from 5 to 7.5 MLs a shift of the emission wavelength of about 230 nm was realised bearing potential for an even further extension of this method. Also a stack of six dash layers all slightly different in thickness was embedded in a laser structure. Using subthreshold spectra a gain width of 220 nm was measured giving the opportunity to cover the whole telecommunication band with a single device. Ridge waveguide lasers processed from quantum dash material show promising results with high maximum output powers of up to 15 mW per facet and low threshold currents. This work creates the basis for establishing InAs quantum dash lasers as an alternative for conventional quantum well lasers in the InP system. Especially the broad gain spectrum and the high temperature stability of the emission wavelength distinguish this material.

Die Struktur und die elektronischen Eigenschaften organischer Halbleiter sind für die Herstellung organischer Bauelemente von entscheidender Bedeutung. Da diese gerade durch das Wachstum der organischen Molekülfilme nachhaltig beeinflusst werden, ist ein Verständnis der Wachstumsmechanismen zur Herstellung organischer Halbleiterbauelemente unabdingbar. Von besonderem Interesse sind die ultradünnen organischen Filme, die aus nur wenigen Moleküllagen bestehen. Gerade bei diesen kommt es auf die homogene Dichte der Filme, Domänen, Kristallite sowie deren Grenzen und Orientierungen an. In dieser Arbeit werden das Wachstum und die entstehenden Strukturen zweier organischer Moleküle untersucht: PTCDA und das eng mit diesem verwandte NTCDA. Als Substrate kommen die (111)-Oberflächen von Silber- und Gold-Einkristallen zum Einsatz. Bei allen vier Modellsystemen bilden die Moleküle lateral hochgeordnete Filme auf den Oberflächen aus. Die Untersuchungen wurden mit dem Spektromikroskop mit Aberrationskorrektur für viele relevanten Techniken (SMART) an der Synchrotronstrahlungsquelle BESSY II durchgeführt. Dieses Gerät erlaubt, die unterschiedlichsten Untersuchungsmethoden der Oberflächenphysik ortsaufgelöst und in Echtzeit an einer Probe in situ anzuwenden. Es kamen sowohl mikroskopische (Hg-PEEM, X-PEEM, LEEM), beugende (LEED), als auch spektroskopische Methoden (NEXAFS, PES) zum Einsatz. Für PTCDA ergeben die Experimente, dass es in Abhängigkeit von der Substrattemperatur auf beiden Oberflächen ein Franck-van der Merwe- (Lage-für-Lage-) oder ein Stranski-Krastanov-Wachstum (dreidimensionale Inseln auf einem geschlossenen Film) zeigt. In beiden Fällen sind die Moleküle innerhalb der einzelnen Lagen und Inseln parallel zum Substrat orientiert. Das Wachstum wird neben der Substrattemperatur auch nachhaltig von der Morphologie des Substrates beeinflusst, da die Filme auf ebenen Terrassen schneller wachsen als auf Stufenkanten oder -bündeln. Die Beweglichkeit der Moleküle erklärt den Einfluss beider Wachstumsfaktoren. Die hohe laterale Ordnung der Filme spiegelt sich auch in sehr großen Domänen wider. Auf Ag(111) ist die PTCDA-Monolage chemisorptiv, auf Au(111), so wie die Multilagen beider Systeme, physisorptiv gebunden. Beim NTCDA konnte das Wachstum der relaxierten Monolage auf der Ag(111)-Oberfläche sowie der Phasenübergang zur komprimierten Monolage direkt beobachtet werden. Innerhalb beider Strukturen sind die Moleküle parallel zur Substratoberfläche orientiert. Die anschließend aufwachsende Bilage ist bei Temperaturen oberhalb der Raumtemperatur metastabil und nur unter andauerndem Molekülfluss beobachtbar. Für die Bilage wird ein mittlerer Verkippungswinkel der Moleküle gegenüber der Substratoberfläche von etwa 45° gefunden. Die anschließend aufwachsenden dreidimensionalen Inseln zeigen unterschiedliche Orientierungen und bestehen jeweils aus einer einzigen Domäne. Die Ausbildung so großer Domänen im Mikrometerbereich wird dadurch erklärt, dass die Moleküle oberhalb der Monolage in einer volumenartigen Phase in dreidimensionalen Inseln wachsen. Basierend auf ortsaufgelösten NEXAFS- und LEED-Messungen wird ein Strukturmodell vorgeschlagen, das die Messungen mit einer einzigen volumenartigen Phase erklären kann, wobei die Kristallite eine einheitliche Ausrichtung senkrecht zur Substratoberfläche aufweisen, bezüglich der Oberflächennormalen jedoch gegeneinander verdreht sind. Ob jedoch die Ausrichtung aller Inseln gleich dieser ist, ob einzelne Inseln unterschiedliche Ausrichtungen zeigen, oder ob sogar eine Art von Polymorphismus vorliegt, lässt sich mit den vorliegenden Ergebnissen nicht endgültig klären, auch wenn alles auf ein Vorhandensein einer Mischung der Modelle hindeutet. Die auf beiden Oberflächen beobachtete hohe Beweglichkeit der Moleküle deutet auf eine schwache laterale Korrugation des vertikalen Potenzials hin. / The structure and electronic properties of organic semiconductors are of crucial importance for the production of organic devices. Since these properties are strongly influenced by the growth of the molecular thin films, a deeper insight into the growth mechanisms is indispensable in order to build organic semiconductor devices. The ultrathin molecular films consisting of a few molecular layers only, are of special interest. For them a homogenous density of the films, domains, crystallites and their boundaries as well as their orientations are of great importance. In this thesis the growth and the resulting structures of two organic molecules are studied: 3,4,9,10-perylene-tetracarboxylicacid-dianhydride (PTCDA) and the closely related 1,4,5,8-naphthalene-tetracarboxylicacid-dianhydride (NTCDA). As substrates the (111)-oriented surfaces of silver and gold single-crystals are used. In all four model systems the molecules form lateral highly ordered films on the surfaces. The measurements were carried out with the Spectro-Microscope with Aberration correction for many Relevant Techniques (SMART) using BESSY II as synchrotron light source. The SMART allows the scientist to make use of different laterally resolved surface science methods in realtime and in-situ. In this work methods of microscopic (Hg-PEEM, X-PEEM, LEEM), diffractive (LEED) and spectroscopic (NEXAFS, PES) character are used. The PTCDA measurements clearly show for both surfaces, Ag(111) as well as Au(111), that depending on the substrate temperature a Franck-van der Merwe- (layer-by-layer-) or a Stranski-Krastanov-growth mode (three dimensional islands on a closed film) occurs. In both cases the molecules are oriented parallel to the substrates within the layers and islands. The growth is not only governed by the substrate temperature but also by its morphology. Therefore the films grow faster on flat terraces than on steps and step bunches. The influence of both growth modes is explained by the high mobility of the molecules. The high degree of lateral order reflects in quite large domains. On Ag(111) the PTCDA-monolayer is bound chemisorptive whereas it is bound physisorptive on Au(111). The latter also holds true for the multilayers of both systems. For NTCDA on Ag(111) the growth of the relaxed monolayer and the phase transition towards the compressed monolayer could be observed directly. Within both monolayers the molecules are oriented parallel to the substrate surface. The following bilayer is metastable for substrate temperatures above room temperature and is observed under continuous molecular flux only. For this bilayer an average tilt angle of about 45° against the substrate surface was found for the molecules. The three dimensional islands which are growing subsequent to the bilayer show different orientations and form quite large single domains. This growth of domains in the scale of micrometers can be explained by a bulk-like structure of the three dimensional islands. Based on laterally resolved NEXAFS- and LEED-experiments, a structure model is suggested which could explain the data with only one structure. However, it was not possible within this work to finally clarify whether there is only one structure (seen under different angles) or a mixture of more than one of them. On both surfaces the molecules show a rather high mobility revealing a rather weak lateral corrugation of the vertical potential.

Zugl.: Erlangen, Nürnberg, Univ., Diss., 2005

University, Diss., 2007--Marburg.

Zugl.: Dresden, Techn. Universiẗat, Diss., 2008.

Zugl.: Konstanz, Univ., Diss., 2008

Zugl.: Stuttgart, Univ., Diss., 2008