Les dispositifs intersousbandes à base de nitrures d'éléments III ont des propriétés très intéressantes pour l'optoélectronique et la photonique dans l'infrarouge. Les hétérostructures formées par l'AlN et le GaN ont une discontinuité de potentiel en bande de conduction de 1.75 eV et permettent donc de couvrir les deux extrémités du spectre électromagnétique infrarouge. Ces matériaux sont en outre caractérisés par des temps de relaxation ISB extrêmement courts et sont par conséquent des candidats potentiels pour le développement de composants optoélectroniques ultrarapides aux longueurs d'onde des télécommunications. D'autre part, grâce à l'énergie du phonon LO élevée dans ces matériaux, ces hétérostructures ouvrent la voie vers la réalisation de lasers à cascade quantique THz fonctionnant à la température ambiante. Dans ce contexte, je présente dans une première partie de ma thèse une étude théorique et expérimentale du transport électronique dans des hétérostructures GaN/Al(Ga)N simples comme les diodes tunnel résonnantes (DTRs) et plus complexes comme les multi-puits quantiques. La modélisation du transport quantique dans les DTRs AlGaN/GaN m'a permis de mettre en évidence la dépendance de résonance quantique du signe de la tension appliquée et de la composition des barrières. Du point de vue expérimental, je montre que le comportement électrique instable dans ces dispositifs est dû aux défauts dans le matériau. Dans les structures à multi-puits, je présente la première évidence expérimentale d'un transport tunnel résonnant reproductible. Dans une deuxième partie, je propose et développe plusieurs principes originaux de détecteurs à cascade quantique (QCD)s GaN/AlGaN entre 1 et 2 μm fonctionnant à la température ambiante. Je montre en utilisant des techniques de mesure de spectroscopie femtoseconde qu'ils sont intrinsèquement ultrarapides (picoseconde). Je développe aussi des micro-QCDs qui présentent une bande passante au-delà des 40 GHz. La conception des QCDs à plus grandes longueurs d'onde est discutée. Dans la dernière partie de ce manuscrit, je présente une étude spectroscopique dans le THz de superréseaux à base de GaN. Je montre que l'utilisation de puits quantiques à marche de potentiel permet d'accorder l'absorption ISB dans le THz. Je présente ensuite la première démonstration de l'électroluminescence intersousbande de 2 à 9 THz.

Depuis le début des années 2000, une vaste classe de nanofils de nitrures d'éléments III et de ZnO peut être synthétisée avec un excellent contrôle des propriétés de dopage et de composition. La géométrie spécifique de ces nanofils permet de faire croître des hétérostructures radiales et axiales qui ont des propriétés optiques et de transport très avantageuses par rapport aux couches minces. Ces propriétés en font des candidats prometteurs pour la réalisation d'une nouvelle génération de dispositifs plus efficaces (LEDs, photodétecteurs,...). Pour cela, il est indispensable de comprendre les nouveaux effets induits par la géométrie particulière de ces nanostructures : c'est l'objet de cette thèse. Dans une première partie, je présente une étude des propriétés optiques de nanofils de semiconducteurs à grande énergie de bande interdite. J'analyse d'abord l'effet de la contrainte sur les propriétés d'émission des nanofils cœur-coquille GaN/AlGaN. En particulier, je mets en évidence le croisement des bandes de valence et son influence sur les propriétés optiques des nanofils. Ensuite, je me focalise sur l'effet du confinement quantique et les propriétés de polarisation dans les nanofils hétérostructurés de nitrures d'éléments III. Dans une seconde partie, je m'intéresse à la réalisation et à la caractérisation de dispositifs à base de nanofils de nitrures d'éléments III et de ZnO. J'expose tout d'abord la modélisation et l'étude expérimentale de photodétecteurs à ensemble de nanofils en mettant en avant l'influence des états de surface sur leur réponse. Je m'intéresse ensuite aux propriétés de transport dans des nanofils uniques de nitrures d'éléments III hétérostructurés. Je montre, en particulier, que ces hétérostructures sont le siège d'une résistance différentielle négative. Enfin, je présente la réalisation et la caractérisation de photodétecteurs et de LEDs utilisant des nanofils uniques InGaN/GaN cœur-coquille. Un modèle électrique équivalent permet de rendre compte du comportement observé.

Les transitions intersousbandes dans les hétérostructures de nitrure d'éléments III ont été intensément étudiées dans le proche infrarouge pour des applications télécoms. L'accordabilité dans le proche infrarouge est rendu possible grâce à la discontinuité de potentiel en bande de conduction qui peut atteindre 1.75 eV pour le système GaN/AlN. Les matériaux nitrures suscitent actuellement un grand intérêt à plus grande longueur d'onde infrarouge. C'est par exemple le développement de détecteurs et d'imageurs rapides à cascade quantique dans la gamme 2-5 µm. C'est aussi l'extension des dispositifs intersousbandes dans le domaine de fréquences THz. Ce travail de thèse porte sur l'étude des transitions intersousbandes dans les puits quantiques GaN/Al(Ga)N épitaxiés par jets moléculaires. Le but est d'accorder ces transitions dans une gamme spectrale très large allant du proche au lointain infrarouge. Je montre que les transitions ISB peuvent être accordées dans la gamme 1-12 µm dans les puits quantiques GaN/AlGaN en phase hexagonale synthétisés selon l'axe polaire c [0001]. Ceci impose l'ingénierie du champ électrique interne, dont la valeur peut atteindre dans le GaN 10 MV/cm. Une solution alternative consiste à utiliser une orientation particulière, dite semipolaire, qui conduit à une réduction du champ électrique interne le long de l'axe de croissance [11-22]. J'ai montré que cette réduction du champ interne permet d'accorder les résonances intersousbandes des puits quantiques GaN/AlN dans le proche infrarouge et j'ai pu estimer le champ en comparant les résultats de spectroscopie et simulations. J'ai d'autre part étudié les propriétés interbandes et intersousbandes des puits quantiques de symétrie cubique, qui par raison de symétrie, ne présentent pas de champ électrique interne. Finalement j'ai mis en évidence les premières transitions intersousbandes aux fréquences THz dans les puits quantiques GaN/AlGaN polaires mais aussi cubiques.

Dans les années 80-90 la physique et les applications des transitions intersousbandes ont connu un essor remarquable. Il reste aujourd'hui deux frontières à explorer : l'extension vers les grandes longueurs d'onde du domaine THz et celle vers le proche infrarouge. Pour atteindre le domaine spectral des télécommunications par fibre optique, il faut disposer d'hétérostructures présentant une discontinuité de potentiel élevée. Les hétérostructures de GaN/AlN, étudiées dans cette thèse, ont une discontinuité de potentiel en bande de conduction voisine de 1,75 eV et sont aujourd'hui les candidats les plus sérieux pour le développement de composants optoélectroniques unipolaires à 1,3-1,55 micron.<br />Ce travail de thèse porte sur une étude expérimentale et théorique des transitions intersousbandes dans des puits quantiques et boîtes quantiques de GaN/AlN épitaxiés par jets moléculaires sur substrat saphir (0001). Je présente les résultats des caractérisations optiques (spectroscopie à transformée de Fourier et de photoluminescence) et structurales (diffraction des rayons-X, microscopie électronique à transmission) des échantillons et je montre également la modélisation du confinement quantique dans ces hétérostructures. Les effets dus au dopage sont discutés. Je me focalise ensuite sur l'étude du couplage entre deux puits séparés par une barrière ultra-mince et j'aborde la conception d'un modulateur électro-optique et d'un laser à fontaine quantique basés sur des puits couplés. Enfin, je présente mes résultats sur l'absorption intrabande de boîtes quantiques GaN/AlN aux longueurs d'ondes des télécommunications ainsi que les premières applications à la photodétection infrarouge.

Depuis une vingtaine d'années, la physique et les applications des transitions intersousbandes ont connu un essor remarquable. Il reste aujourd'hui deux frontières à explorer : l'extension vers le THz et celle vers le proche infrarouge. Pour atteindre le domaine spectral des télécommunications par fibre optique, les puits et boîtes quantiques GaN/AlN étudiés dans cette thèse sont les candidats les plus sérieux car ils présentent une discontinuité de potentiel suffisamment élevée en bande de conduction (1,75 eV).<br />Je présente en premier lieu mes expériences à température ambiante portant sur les puits quantiques GaN/AlN épitaxiés par jets moléculaires sur substrat saphir (0001). Je montre l'amplification résonante de la génération de second harmonique à λ~1 µm mais aussi la première observation de la luminescence intersousbande à λ~2,1 µm sous pompage optique. <br />J'étudie ensuite le confinement quantique dans des structures à puits quantiques couplés GaN/AlN. Ces structures ont permis de mettre en évidence le transfert tunnel des électrons entre puits quantiques sous application d'une tension et de fabriquer un modulateur électro-optique rapide (3 GHz).<br />Finalement, j'étudie le confinement quantique dans les boîtes quantiques GaN/AlN. Dans ces nano-objets, je mets en évidence à température ambiante l'émission intrabande pz-s à λ~1,48 µm. Je déduis de ces mesures la largeur de raie intrabande d'une boîte unique. Je montre en outre que la durée de vie des électrons excités est ~160 fs via des expériences de pompe-sonde. A partir des mesures de saturation d'absorption et d'émission, j'estime le temps de cohérence des électrons entre les sous niveaux à T2~320 fs.

Les transitions intersousbandes dans les hétérostructures de nitrure d’éléments III ont été intensément étudiées dans le proche infrarouge pour des applications télécoms. L’accordabilité dans le proche infrarouge est rendu possible grâce à la discontinuité de potentiel en bande de conduction qui peut atteindre 1.75 eV pour le système GaN/AlN. Les matériaux nitrures suscitent actuellement un grand intérêt à plus grande longueur d'onde infrarouge. C'est par exemple le développement de détecteurs et d'imageurs rapides à cascade quantique dans la gamme 2-5 µm. C'est aussi l'extension des dispositifs intersousbandes dans le domaine de fréquences THz. Ce travail de thèse porte sur l’étude des transitions intersousbandes dans les puits quantiques GaN/Al(Ga)N épitaxiés par jets moléculaires. Le but est d’accorder ces transitions dans une gamme spectrale très large allant du proche au lointain infrarouge. Je montre que les transitions ISB peuvent être accordées dans la gamme 1-12 µm dans les puits quantiques GaN/AlGaN en phase hexagonale synthétisés selon l'axe polaire c [0001]. Ceci impose l'ingénierie du champ électrique interne, dont la valeur peut atteindre dans le GaN 10 MV/cm. Une solution alternative consiste à utiliser une orientation particulière, dite semipolaire, qui conduit à une réduction du champ électrique interne le long de l'axe de croissance [11-22]. J’ai montré que cette réduction du champ interne permet d’accorder les résonances intersousbandes des puits quantiques GaN/AlN dans le proche infrarouge et j’ai pu estimer le champ en comparant les résultats de spectroscopie et simulations. J’ai d’autre part étudié les propriétés interbandes et intersousbandes des puits quantiques de symétrie cubique, qui par raison de symétrie, ne présentent pas de champ électrique interne. Finalement j’ai mis en évidence les premières transitions intersousbandes aux fréquences THz dans les puits quantiques GaN/AlGaN polaires mais aussi cubiques. / Most of the research on GaN-based intersubband transitions has been focused on near-infrared applications, benefiting from the large conduction band offset between GaN and AlN1.75 eV. Devices such as all-optical switches, electro-optical modulators, quantum cascadedetectors, or light emitters have been demonstrated at short infrared wavelengths. Nitridematerials are currently attracting a great interest at longer infrared wavelengths, for example, forthe development of high-speed quantum cascade detectors and imagers in the range 2-5 µm. Inaddition, there is a great interest to extend the operation of nitride intersubband devices to theTHz frequency range especially for the development of quantum cascade lasers operating at non-cryogenic temperature.This work is focused on the study of intersubband transitions in GaN/Al(Ga)N quantumwells grown by molecular beam epitaxy. The goal is to tune these transitions in a broad spectralrange, from near to far infrared. I show that intersubband transitions may be tuned withinthe range 1-12 µm in the polar GaN/AlGaN quantum wells. This requires the engineering of theinternal electric fields, which can be as high as 10 MV/cm in GaN/AlN quantum wells. Analternative approach is to use a particular orientation, known as semipolar, which leads toa reduction of the internal electric field along the growth axis [11-22]. I show that this reductionof the internal field induces a redshift of the intersubband energy allowing to reach the mid-infrared domain. I was able to estimate the electric field in semi-polar structures by comparingthe results of spectroscopy and simulations. I also investigate interband andintersubband optical properties of cubic GaN/AlN quantum wells, for which the internal field isabsent due to the high symmetry of the cubic crystal. Finally, I report the first observation of theintersubband absorption at terahertz frequencies in polar GaN/AlGaN step quantum wells andin cubic quantum wells.

L'étude des différents modes de relaxation des contraintes a montré que dans les nitrures d'éléments III orientés suivant l'axe [0001], celle-ci ne peut pas s'opérer par le glissement de dislocations traversantes. Pour les films soumis à une contrainte extensive, la relaxation des contraintes fait intervenir la fissuration du film puis l'introduction de dislocations d'interface à partir des bords des fissures. La caractérisation d'hétérostructures fissurées (Al,Ga)N / GaN par microscopie électronique en transmission (MET) et diffraction des rayons X (DRX), a mis en évidence un mécanisme coopératif entre la fissuration et la relaxation ductile. Une forte dépendance du taux de relaxation avec l'épaisseur du film d'(Al,Ga)N a été mise en évidence. Les propriétés de croissance latérale de l'épitaxie en phase vapeur à base d'organométalliques (EPVOM), permettent dans certaines conditions de croissance de cicatriser les fissures. Nous avons ainsi obtenu des films d'AlGaN (20% en Al) épais, relaxés et de bonne qualité cristalline. Ces pseudo-substrats d'(Al,Ga)N ont été utilisés pour effectuer la croissance pseudomorphe de miroirs de Bragg (Al,Ga)N/GaN. La caractérisation de ces structures a été réalisée aussi bien en ce qui concerne l'état de contraintes que les propriétés optiques et électriques. Une méthode de mesure de la résistivité des miroirs de Bragg compatible avec une technologie planaire a notamment été développée. Enfin, des diodes électroluminescentes à cavité résonante (DEL-CR) ont été réalisées afin de valider la méthode proposée pour la croissance de films épais d'(Al,Ga)N.

Cette thèse se situe dans le cadre de l'électronique moléculaire qui vise à réaliser une unité de calcul constituée d'une molécule connectée à des électrodes mésoscopiques. La première étape est de choisir une surface qui soit isolante, afin de découpler les états électroniques de la molécule de ceux du substrat et sur laquelle il soit possible de faire croître des îlots métalliques " 2D ", permettant la connexion de la molécule à un réservoir d'électrons, tout en ayant la possibilité de l'imager en NC-AFM. Notre choix s'est porté sur le nitrure d'aluminium (AlN), en raison de sa grande énergie de bande interdite (6,2 eV) et de sa similarité avec le nitrure de gallium (GaN, 3,4 eV) sur lequel il est possible de faire croitre des îlots 2D de magnésium. Le travail de cette thèse porte sur la croissance par épitaxie par jets moléculaire de films minces d'AlN sur substrats de silicium (Si(111)) et de carbure de silicium (SiC(0001)) et leur étude in-situ par NC-AFM et KPFM sous ultra vide. Les études NC-AFM ont permis d'adapter les protocoles de croissance afin de diminuer significativement les défauts de surface des films d'AlN. Des calculs théoriques DFT ont aidé à adapter ces protocoles de croissance afin d'obtenir de façon reproductible la reconstruction de surface (2x2) de l'AlN pour laquelle la surface est terminée par des adatomes d'azote. A l'issu de cette thèse, les films d'AlN obtenus présentent des surfaces adaptées au dépôt de molécules et d'îlots métalliques. / This thesis is part of molecular electronics, which aims to realize a calculation unit based on a single molecule connected to mesoscopic electrodes. The first step is to find a suitable surface, i.e. an insulating or large gap semi-conductor surface to decouple the electronic states of the molecule from the electronic states of the substrate. It must also be compatible with the growth of flat metallic nano-pads allowing the connection of the molecule to an electron tank, while having the possibility of imaging it in NC-AFM. Our choice was focused on the large gap semi-conductor Aluminum Nitride (AlN, 6.2 eV). Indeed it has been shown that the growth of magnesium on a similar substrate (GaN, 3.4 eV) yields one mono-layer high islands. The present work is focused on the growth by molecular beam epitaxy of AlN thin layers on silicon (Si(111)) and silicon carbide (SiC(0001)) substrates and in-situ study by NC-AFM and KPFM under ultrahigh vacuum. The NC-AFM studies helped to adapt the growth protocols in order to significantly reduce the surface defects of the AlN films. Theoretical calculations (DFT) helped to adapt these growth protocols which allows to reproducibly obtain the (2x2) surface reconstruction for which the surface is terminated by a layer of N atoms. At the end of this thesis, the AlN films obtained present suitable surfaces for depositing metallic electrodes and molecules.