Thema dieser Arbeit ist die Synthese von Wurtzit M-plane (In,Ga)N(1-100)-Heterostrukturen auf g-LiAlO2(100) mittels plasmaunterstützter Molekularstrahlepitaxie (MBE). Der Einfluß der Wachstumsbedingungen auf die strukturellen, morphologischen, und optischen Eigenschaften von M-plane GaN-Filmen werden untersucht. Ferner werden M-plane (In,Ga)N/GaN Multiquantenwells (MQWs) hergestellt und deren strukturelle und optische Eigenschaften untersucht. Schließlich wird der Einbau von Mg in M-plane GaN untersucht, um p-Typ-Leitfähigkeit zu erreichen. Die Arbeit beginnt mit einer Einführung bezüglich der Verspannung und der elektrostatischen Polarisation in Nitriden. Die Motivation fuer das Wachstum in [1-100]-Richtung anstatt in der konventionellen [0001]-Richtung ist, dass die GaN(1-100)-Flaeche nichtpolar ist, da sie aus einer gleichen Anzahl dreifach koordinierter Ga- und N-Atome aufgebaut ist. GaN ist überdies nicht piezoelektrisch in der [1-100]-Richtung. Das daraus folgende Fehlen elektrostatischer Felder in dieser Richtung stellt einen klaren Vorteil für die Leistung von GaN-basierenden hocheffizienten Leuchtdioden (LEDs) dar. Entsprechende [0001]-orientierte Strukturen, die auf konventionellen Substraten wie Al2O3 und SiC abgeschieden werden, leiden unter einer verringerten Effizienz durch die Präsenz der spontanen und piezoelektrischen Polarisation in dieser Wachstumsrichtung. Die Eigenschaften des Substrats LiAlO2 in Bezug auf das MBE-Wachstum werden anschliessend diskutiert. Es wird gezeigt, daß die thermische Stabilität von LiAlO2 fuer das MBE-Wachstum von Heterostrukturen geeignet ist. Die Polaritaet von LiAlO2 hat einen entscheidenden Einfluß auf die Phasenreinheit der GaN-Filme, und die Wahl der richtigen Polaritaet ist Voraussetzung fuer die Herstellung von einphasigen M-plane GaN-Schichten. In Kapitel 4 wird der Einfluß der Nukleationsbedingungen auf die strukturellen und morphologischen Eigenschaften von M-plane GaN-Filmen systematisch untersucht. Ferner wird die Ga-Adsorption und -Desorption ausführlich untersucht. Optimale Wachstumsbedingungen werden etabliert, die es ermoeglichen, M-plane-GaN-Schichten hoher Qualitaet reproduzierbar zu erhalten. Die Mikrostruktur der M-plane-GaN-Schichten, untersucht mittels Transmissionselektronenmikroskopie, ist durch eine hohe Dichte an Stapelfehlern als dominierenden Defekt gekennzeichnet. Vollstaendige Fadenversetzungen, die die dominanten Defekte in C-plane GaN sind, werden dagegen nicht beobachtet. Die Korrelation zwischen den Stapelfehlern und den optischen Eigenschaften der Films wird untersucht. Eine intensive Emissionslinie wird in Tieftemperatur-Photolumineszenzspektren beobachtet, die an Stapelfehlern gebundenen Exzitonen zugeordnet wird. In Kapitel 6 wird die erfolgreiche Synthese von M-plane-(In,Ga)N/GaN-MQWs beschrieben. Das Zusammensetzungsprofil dieser Strukturen wird mittels Roentgendiffraktometrie und Sekundaerionenmassenspektrometrie untersucht. Die Ergebnisse belegen eine betraechtliche Oberflaechensegregation von In, die zu einem erniedrigten In-Gehalt sowie stark verbreiterten Quantenwells führt. Der erhaltene In-Gehalt von 7% ist niedriger als derjenige (15%), der in entsprechenden C-plane-Strukturen gefunden wird, die unter identischen Bedingungen hergesellt wurden. Dieses Resultat deutet auf eine niedrigere Einbaueffizienz von In auf (1-100) verglichen mit (0001) hin. Die Abhaengigkeit der Übergangsenergien von der Quantenwellbreite dieser M-plane-MQWs belegt die Abwesenheit interner elektrostatischer Felder entlang der Wachstumsrichtung. Die Rekombinationsdynamik in diesen MQWs wird im Detail untersucht. Sie ist stark von lokalisierten Zuständen beeinflußt. Im Gegensatz zu C-plane-Strukturen, wird in diesen M-plane MQWs eine starke Polarisation der spontanen Emission in der Filmebene mit einem energieabhängigen Polarisationsgrad von bis zu 96% beobachtet. In Kapitel 7 wird der Einfluß der Wachstumstemperatur und der Stoechiometrie auf den Mg-Einbau in GaN(1-100) zur p-Dotierung untersucht. Eine Mg-Konzentration bis zu 8×1020 cm-3 kann in M-plane-GaN-Schichten ohne beobachtbare Degradation der Kristallqualität erreicht werden. Es wird sowohl eine Diffusion als auch eine Segregation von Mg in M-plane GaN beobachtet. Zusaetzlich wird eine ausgepraegte Abhaengigkeit des O-Einbaus von der Mg-Dotierung beobachtet, was auf die hohe Reaktivitaet von Mg mit O zurückgeführt wird. Sowohl optische als auch elektrische Messungen weisen darauf hin, daß Mg in diesen M-plane GaN-Schichten als Akzeptor eingebaut wird. / In this thesis, we investigate the synthesis of wurtzite M-plane (In,Ga)N(1-100) heterostructures on g-LiAlO2(100) by plasma-assisted molecular beam epitaxy (MBE). We examine the impact of growth conditions on the structural, morphological, and optical doping properties of M-plane GaN. Furthermore, we fabricate M-plane (In,Ga)N/GaN multiple quantum wells and investigate their structural and optical properties. Finally, the incorporation of Mg in $M$-plane GaN is studied to achieve p-type conductivity. We start by giving an introduction concerning strain and electrostatic polarization fields. The motivation of growth along the [1-100] direction, instead of along the conventional [0001] direction is presented. The GaN(1-100) plane is nonpolar since it is composed of equal numbers of three-fold coordinated Ga and N atoms. Furthermore, GaN is not piezoelectrically active along the [1-100] direction. The resulting absence of electrostatic fields in this direction constitutes a distinct advantage for fabricating high-efficiency light-emitting diodes(LEDs). Corresponding [0001]-oriented structures grown on conventional substrates such as Al2O3(0001) and SiC(0001), suffer from a degradation of luminescence efficiency by the presence of both spontaneous and piezoelectric polarization along the growth direction. The properties of the LiAlO2 substrate with respect to MBE growth are discussed next. The thermal stability of LiAlO2 is demonstrated to be suitable for MBE-growth of heterostructures. The polarity of LiAlO2 is found to have a crucial influence on the phase-purity of the GaN films. The synthesis of pure M-plane GaN is preferentially achieved on one face of the substrate. The impact of nucleation conditions on the structural and morphological properties of M-plane GaN films is systematically investigated. Furthermore, a comprehensive study of Ga adsorption and desorption on the M-plane is presented. Optimum growth conditions are established, and high quality M-plane GaN can be obtained reproducibly. Concerning the microstructure of our M-plane GaN layers, stacking faults are found by transmission electron microscopy (TEM) to be the dominant defects, while perfect threading dislocations, which are the dominant defects (108-1010 cm-2) in C-plane GaN, are not observed by TEM. The correlation between the stacking faults and the optical properties of the films is explored. A strong transition from excitons bound to stacking faults is observed by low temperature photoluminescence measurements. The successful synthesis of M-plane (In,Ga)N/GaN multiple quantum wells (MQWs) is demonstrated. The composition profiles of these structures are investigated by both x-ray diffractometry and secondary ion-mass spectrometry. The results reveal significant In surface segregation, resulting in a reduced In content and much wider wells than intended. The resulting In content of ~7% is lower than that obtained (~15%) for corresponding C-plane structures grown under identical conditions, suggesting a lower In incorporation efficiency on the (1-100) plane compared to the (0001) plane. The dependence of the transition energies on the well thickness of these M-plane quantum wells evidences the absence of internal electrostatic fields along this growth direction. The recombination dynamics in these MQWs is investigated in detail, and is found to be strongly influenced by localized states. Furthermore, in contrast to C-plane (0001) structures, a strong in-plane anisotropy of the spontaneous emission with an energy-dependent polarization degree of up to 96% is observed in the M-plane (In,Ga)N/GaN MQWs. Finally, the impact of the growth temperature and stoichiometry on the Mg incorporation in GaN(1-100) is investigated. Mg doping levels up to 8×1020 cm-3 can be obtained in M-plane GaN, with no observed degradation in crystal quality. Both Mg diffusion and surface segregation in M-plane GaN are observed. In addition, a pronounced dependence of the O incorporation on the Mg doping is observed, and attributed to the high reactivity of Mg with O. Both optical and electrical measurements indicate that Mg acts as an acceptor in the Mg-doped M-plane layers.

In dieser Arbeit werden das Wachstum und die optischen Eigenschaften von selbstorganisierten GaN Nanodrähten auf TiN und nanodrahtbasierten (In,Ga)N/GaN Heterostrukturen für LED Anwendungen untersucht. Zu diesem Zweck wird das selbstorganisierte Wachstum von langen, dünnen und nicht koaleszierten GaN Nanodrähten auf TiN mittels Molekularstrahlepitaxie demonstriert. In weiteren Untersuchungen werden diese gut separierten und nicht koaleszierten GaN Nanodrähte auf TiN als Basis für die Herstellung von axialen und radialen Heterostrukturen verwendet. Trotz der definierten Morphologie der aktiven Zonen ist die Lichtausbeute der axialen (In,Ga)N Quantentöpfen eher gering. Um das Potenzial der Molekularstrahlepitaxie für das Wachstum von Kern-Hüllen-Strukturen im Allgemeinen besser zu verstehen, wird der Aspekt, dass die Seitenfacetten der Nanodrähte nur sequentiell den verschiedenen Materialstrahlen ausgesetzt werden, durch Modellierung des Wachstums von GaN Hüllen auf GaN Nanodrähten untersucht. Es wird gezeigt, dass Ga Adatomdiffusionsprozesse zwischen verschiedenen Facetten das Wachstum auf den Seitenfacetten stark beeinflussen. Neben der Untersuchung von radialsymmetrischen (In,Ga)N Hüllen wird ein neuer Wachstumsansatz vorgestellt, der die kontrollierte Abscheidung von III-Nitridhüllen auf verschiedenen Seiten des Nanodrahtes ermöglicht. Unter Ausnutzung der Richtungsabhängigkeit der Materialstrahlen in einer Molekularstrahlepitaxieanlage ermöglicht der neuartige Ansatz die sequentielle Abscheidung verschiedener Verbundstoffmaterialien auf einer bestimmten Seite der Nanodrähte, um eine einseitige Schale zu wachsen. Diese sequentielle gerichtete Abscheidungsmethode ermöglicht prinzipiell die Kombination mehrerer aktiver Zonen mit unterschiedlichen Eigenschaften auf verschiedenen lateralen Seiten ein und derselben Nano- oder Mikrostruktur. Solche Architekturen könnten beispielsweise für die Realisierung von mehrfarbigen Pixeln für Mikro-LED-Displays interessant sein. / In this thesis, the growth and the optical characteristics of self-assembled GaN nanowires on TiN and nanowire-based (In,Ga)N/GaN heterostructures for LED applications is investigated. To this end, the self-assembled growth of long, thin and uncoalesced GaN nanowires on TiN by molecular beam epitaxy is demonstrated. Subsequently, these well-separated and uncoalesced GaN nanowires on TiN are used as a basis for the fabrication of axial and radial heterostructures. Despite the well-defined morphology of the active regions, the luminous efficiency of axial (In,Ga)N quantum wells is found to be rather low. To better understand the potential of molecular beam epitaxy for the growth of core-shell structures in general, the aspect of the side facets of the nanowires being only sequentially exposed to the different material beams is studied by modeling the shell growth of GaN shells on GaN nanowires. It is shown that Ga adatom diffusion processes between different facets strongly affect the growth on the side facets. Besides the fundamental investigation of the growth of radially symmetric (In,Ga)N shells, a new growth approach which allows the controlled deposition of III-nitride shells on different sides of the nanowire is presented. Using the directionality of the material beams in an molecular beam epitaxy system, the novel approach facilitates the sequential deposition of different compound materials on a specific side of the nanowires to grow a one-sided shell. This sequential directional deposition method may in principle allow the combination of multiple active regions with different properties on different lateral sides of one and the same nano- or microstructure. Such architectures, for instance, might be interesting for the realization of multi-color pixels for micro-LED displays.

Thema dieser Arbeit ist die Synthese von hexagonalen GaN/(Al,Ga)N-Heterostrukturen mittels reaktiver Molekularstrahlepitaxie (MBE) auf SiC(0001)-Substraten. Der Einfluß der Wachstumsbedingungen auf die strukturellen, morphologischen, optischen und elektrischen Eigenschaften der Proben wird untersucht. Die reaktive MBE von Gruppe-III-Nitriden nutzt die katalytische Dekomposition von NH3 als Stickstoff-Precursor. Im Vergleich zur plasma-unterstützten MBE und metall-organischen Gasphasenepitaxie (MOCVD) ist dieses Abscheideverfahren eine noch wenig etablierte Methode, um kristalline (Al,Ga)N-basierende Heterostrukturen herzustellen. Es wird eine Einführung in das Verfahren und die Oberflächenchemie der reaktiven MBE gegeben. Die Synthese von (Al,Ga)N-Pufferschichten auf SiC(0001) wird diskutiert. Eine Prozedur zur Präparation der SiC-Substrate wird vorgestellt. Eine Methode zur in situ-Kontrolle der Wachstumsparameter wird erarbeitet, die auf der Beugung von hochenergetischen Elektronen (RHEED) beruht und ein reproduzierbares (Al,Ga)N-Wachstum ermöglicht. Die Pufferschichten haben atomar glatte Oberflächen, die sich für eine weitere Abscheidung von GaN/(Al,Ga)N-Heterostrukturen eignen. Es werden die strukturellen und optischen Eigenschaften solcher Strukturen studiert und mit Proben verglichen, die mittels plasma-unterstützter MBE und MOCVD hergestellt werden. Im Vergleich zu den übrigen III-V-Halbleitern zeichnen sich die hexagonalen Nitride besonders durch die Größe ihrer elektrischen Polarisationsfelder aus. GaN/(Al,Ga)N-Multiquantenwell-Strukturen (MQWs) mit unterschiedlichen Well-Dicken werden auf GaN- und (Al,Ga)N-Pufferschichten gewachsen. Es werden die Auswirkungen der spontanen Polarisation und Piezopolarisation auf die optischen Eigenschaften der MQWs studiert. Im speziellen wird - experimentell und theoretisch - gezeigt, daß die polarisationsbedingten elektrischen Felder in GaN/(Al,Ga)N-MQWs nicht durch hohe Dichten von freien Ladungsträgern abgeschirmt werden können. Ferner wird der Einfluß der GaN/(Al,Ga)N-Grenzflächenmorphologie auf die optischen Eigenschaften studiert. Das Wachstum von (Al,Ga)N/GaN-Heterostruktur-Feldeffekt-Transistoren (HFETs) auf semiisolierenden (Al,Ga)N-Puffern wird untersucht. Diese Heterostrukturen zeichnen sich durch eine geringe Dichte an Fadenversetzungen (1-2 x 108 cm-2) und durch das Fehlen jeglicher Parallelleitfähigkeit aus. Für diese Strukturen, die Beweglichkeiten von bis zu 750 cm2/Vs bei Raumtemperatur zeigen, werden Simulationen der temperaturabhängigen Beweglichkeiten unter Beachtung aller wichtigen Streumechanismen durchgeführt. In Übereinstimmung mit der Sekundärionenspektrometrie an diesen Proben wird belegt, daß die Transistoreigenschaften dominant durch tiefe Störstellen - sehr wahrscheinlich As - begrenzt werden. Es wird die Synthese von spannungskompensierten GaN/(Al,Ga)N-Bragg-Reflektoren mit Reflektivitäten von über 90% im blauen Spektralbereich vorgestellt. Die experimentelle Realisierung basiert auf der exakten Bestimmung der individuellen Schichtdicken durch die Simulation der gemessenen Röntgenbeugungsprofile und Reflektivitätsspektren. Die mittels Laserstreuung abgeschätzten Reflektivitätsverluste können durch NH3-reiche Synthesebedingungen reduziert werden. / In this thesis, we investigate the synthesis of wurtzite (Al,Ga)N heterostructures on SiC(0001) by reactive molecular beam epitaxy (MBE). We examine the impact of growth conditions on the structural, morphological, optical and electrical properties of the films. MBE of group-III nitrides is almost entirely based on the use of an N2 plasma discharge for providing reactive N. However, an alternative and attractive candidate for producing N radicals is NH3, which decomposes on the growth front by a catalytic reaction even at comparatively low temperatures. The basic growth technique and surface chemistry of reactive MBE is introduced. The deposition of (Al,Ga)N buffer layers on SiC(0001) substrates is discussed. An ex-situ cleaning procedure for the SiC substrates is presented. An in-situ method for the reproducible growth of these buffers layers is developed based on reflection high-energy electron diffraction (RHEED). The layers have atomically smooth surfaces well suited for the growth of GaN/(Al,Ga)N heterostructures. The structural and optical properties of these buffers are compared to such layers grown by plasma-assisted MBE and metal organic vapor phase deposition (MOCVD), respectively. Compared to other III-V semiconductors hexagonal nitrides exhibit huge electrical polarization fields. GaN/(Al,Ga)N multiple quantum wells (MQWs) with different well thicknesses are deposited on GaN and (Al,Ga)N buffer layers, respectively. It is demonstrated that the electric field in the quantum wells (QWs) leads to a quantum-confined Stark shift of the QW emission, which thus can fall well below the bulk GaN band-gap energy. In the opposite, it is proved that the strain state of the QWs alone has little impact on the electric fields in MQWs. The optical properties of these heterostructures are studied by stationary and time-resolved photoluminescence and compared with the results of self-consistent Schrödinger-Poisson calculations. It is shown that the recombination dynamics in heavily doped MQWs (7 x 1018 cm-3) is still controlled by residual fields, contrary to the common assumption that flat-band conditions are achieved at this doping level. Furthermore, the influence of the interface roughness on the QW emission widths is analyzed. The growth of (Al,Ga)N/GaN heterostructure field effect transistors (HFETs) on semi-insulating (Al,Ga)N buffers is studied. Temperature dependent Hall measurements show a mobility of up to 750 cm2/Vs and 1400 cm2/Vs at 300 K and 77 K, respectively. Transmission electron microscopy reveals the (Al,Ga)N/GaN interface to be abrupt and the dislocation density to be too low to limit the HFET mobility. However, secondary ion mass spectroscopy detects a significant concentration of As in the channel region. Indeed, an excellent fit to the temperature dependence of the mobility is obtained by including scattering with As. The synthesis and analysis of highly reflective and conductive GaN/(Al,Ga)N Bragg reflectors is examined. The realization of these Bragg mirrors is based on the exact determination of the structural parameters by simulating x-ray diffraction profiles and corresponding reflectivity spectra. To prevent cracking from these thick stacks, a concept of strain-balanced multilayer structure is employed. It is demonstrated that the difference between the theoretical and the measured maximum reflectivity can be minimized by growing the Bragg mirrors under NH3 stable growth conditions.

In dieser Dissertation wird die spektrale und örtliche Verteilung der Lumineszenz von Heterostrukturen in selbstorganisierten Nanodrähten (ND) mit Hilfe von Kathodolumineszenz-Spektroskopie (KL) im Rasterelektronenmikroskop untersucht. Diese Methode wird ergänzt durch Messungen der kontinuierlichen und zeitaufgelösten Mikro-Photolumineszenz. Drei verschiedene Strukturen werden behandelt: (i) GaAs-ND bestehend aus Segmenten der Wurtzit (WZ) bzw. Zinkblende (ZB) Kristallstrukturen, (ii) auf GaN-ND überwachsene GaN-Mikrokristalle und (iii) (In,Ga)N Einschlüsse in GaN-ND. Die gemischte Kristallstruktur der GaAs-ND führt zu komplexen Emissionsspektren. Dabei wird entweder ausschließlich Lumineszenz bei Energien unterhalb der ZB Bandlücke, oder aber zusätzlich bei höheren Energien, gemessen. Diese Differenz wird durch unterschiedliche Dicken der ZB und WZ Segmente erklärt. Messungen bei Raumtemperatur zeigen, dass die Bandlücke von WZ-GaAs mindestens 55 meV größer als die von ZB-GaAs ist. Die Lumineszenz-Spektren der GaN-Mikrokristalle enthalten verschiedene Emissionslinien, die auf Stapelfehler (SF) zurückzuführen sind. SF sind ZB Quantentöpfe verschiedener Dicke in einem WZ-Kristall und es wird gezeigt, dass ihre Emissionsenergie durch die spontane Polarisation bestimmt wird. Aus einer detaillierten statistischen Analyse der Emissionsenergien der verschiedenen SF-Typen werden Emissionsenergien von 3.42, 3.35 und 3.29 eV für die intrinsischen (I1 und I2) sowie für extrinsische SF ermittelt. Aus den entsprechenden Energiedifferenzen wird -0.022C/m² als experimenteller Wert für die spontane Polarisation von GaN bestimmt. Die Bedeutung sowohl der piezoelektrischen Polarisation als auch die der Lokalisierung von Ladungsträgern wird für (In,Ga)N-Einschlüsse in GaN-ND gezeigt. Hierbei spielt nicht nur die Lokalisierung von Exzitonen, sondern auch die individueller Elektronen und Löcher an unterschiedlichen Potentialminima eine Rolle. / In this thesis, the spectral and spatial luminescence distribution of heterostructures in self-induced nanowires (NWs) is investigated by cathodoluminescence spectroscopy in a scanning electron microscope. This method is complemented by data from both continuous and time-resolved micro-photoluminescence measurements. Three different structures are considered: (i) GaAs NWs containing segments of the wurtzite (WZ) and zincblende (ZB) polytypes, (ii) GaN microcrystals overgrown on GaN NWs, and (iii) (In,Ga)N insertions embedded in GaN NWs. The polytypism of GaAs NWs results in complex emission spectra. The observation of luminescence either exclusively at energies below the ZB band gap or also at higher energies is explained by differences in the distribution of ZB and WZ segment thicknesses. Measurements at room temperature suggest that the band gap of WZ GaAs is at least 55 meV larger than that of the ZB phase. The luminescence spectra of the GaN microcrystals contain distinct emission lines associated with stacking faults (SFs). SFs essentially constitute ZB quantum wells of varying thickness in a WZ matrix and it is shown that their emission energy is dominated by the spontaneous polarization. Through a detailed statistical analysis of the emission energies of the different SF types, emission energies of 3.42, 3.35 and 3.29 eV are determined for the intrinsic (I1 and I2) as well as the extrinsic SFs, respectively. From the corresponding energy differences, an experimental value of -0.022C/m² is derived for the spontaneous polarization of GaN. The importance of both carrier localization and the quantum confined Stark effect induced by the piezoelectric polarization is shown for the luminescence of (In,Ga)N insertions in GaN NWs. Not only localized excitons, but also electrons and holes individually localized at different potential minima contribute to the observed emission.

In dieser Arbeit wird das lokal aufgelöste Deformationsfeld einzelner (In,Ga)N/GaN Drähte mit Hilfe nanofokussierter Röntgenbeugung und der Methode der Finiten Elemente untersucht. Hiermit soll ein Beitrag zum grundlegenden Verständis der optischen Eigenschaften geleistet werden, die durch das Deformationsfeld maßgeblich beeinflusst werden. Zunächst wird die Abhängigkeit der vertikalen Normalkomponente, epsilon_zz, des elastischen Dehnungstensors von der Geometrie eines axialen (In,Ga)N/GaN Nanodrahtes diskutiert. Dabei wird ein signifikant negativer epsilon_zz-Wert beobachtet, sobald das Verhältnis von Nanodrahtradius und (In,Ga)N-Segmentlänge gegen eins strebt. Auffallend große Scherkomponenten und eine konvexe Verformung der äußeren Oberfläche begleiten das Auftreten des negativen epsilon_zz- Wertes und sind die Ursache dieses Effekts. Durch eine Ummantelung von GaN-Nanodrähten mit einer (In,Ga)N-Schale lässt sich die aktive Fläche und somit die potentielle Lichtausbeute pro Fläche im Vergleich zu planaren Strukturen deutlich erhöhen. Es wurde jedoch festgestellt, dass das entlang der Drahthöhe emittierte Licht rotverschoben ist. Um den Ursprung dieses Phänomens zu beleuchten, wird das lokale Deformationsfeld mit Hilfe nanofokussierter Röntgenbeugung vermessen. Durch die gute räumliche Auflösung ist es möglich, das Deformationsfeld innerhalb einzelner Seitenfacetten zu untersuchen, wobei ein deutlicher Gradient festgestellt wird. Basierend auf dem mit der Methode der Finiten Elemente simulierten Deformationsfeld und kinematischen Streusimulationen, ist es möglich, den Deformationszustand in einen In-Gehalt zu übersetzen. Wenn neben dem Deformationsfeld auch der strukturelle Aufbau in der Simulation berücksichtigt wird, kann der In-Gehalt mit noch größerer Genauigkeit bestimmt werden. / In this thesis, nanofocus x-ray diffraction and the finite element method are applied to analyze the local strain field in (In,Ga)N/GaN nanowires and micro-rods which are discussed as candidates for a plethora of future optoelectronic applications. However, to improve and tailor their properties, a fundamental understanding on the level of individual objects is essential. In this spirit, the dependence of the vertical normal component, epsilon_zz, of the elastic strain tensor on the geometry of an axial (In,Ga)N/GaN nanowire is systematically analyzed using the finite element method. Hereby, it is found that if the ratio of nanowire radius and (In,Ga)N segment length approaches unity, a significantly negative epsilon_zz value is observed. This stands in stark contrast to naive expectations and shows that the common knowledge about planar systems where epsilon_zz would always be greater or equal zero cannot easily be translated to nanowires with an equivalent material sequence. As the origin of this effect significant shear strains are discussed which go along with a convex deformation of the outer surface resulting in a highly complex strain distribution. The increased active area of core-shell (In,Ga)N/GaN micro-rods makes them promising candidates for next-generation light emitting diodes. However, it is found that the emission wavelength is significantly red-shifted along the rod height. To shed light on the origin of this phenomenon, nanofocus x-ray diffraction is applied to analyze the local strain field. Due to the high spatial resolution it is possible to investigate the strain field within individual side-facets and to detect a significant gradient along the rod height. Based on the deformation field simulated using the finite element method and subsequent kinematic scattering simulations it is possible to translate the strain state into an In content.

L'étude des différents modes de relaxation des contraintes a montré que dans les nitrures d'éléments III orientés suivant l'axe [0001], celle-ci ne peut pas s'opérer par le glissement de dislocations traversantes. Pour les films soumis à une contrainte extensive, la relaxation des contraintes fait intervenir la fissuration du film puis l'introduction de dislocations d'interface à partir des bords des fissures. La caractérisation d'hétérostructures fissurées (Al,Ga)N / GaN par microscopie électronique en transmission (MET) et diffraction des rayons X (DRX), a mis en évidence un mécanisme coopératif entre la fissuration et la relaxation ductile. Une forte dépendance du taux de relaxation avec l'épaisseur du film d'(Al,Ga)N a été mise en évidence. Les propriétés de croissance latérale de l'épitaxie en phase vapeur à base d'organométalliques (EPVOM), permettent dans certaines conditions de croissance de cicatriser les fissures. Nous avons ainsi obtenu des films d'AlGaN (20% en Al) épais, relaxés et de bonne qualité cristalline. Ces pseudo-substrats d'(Al,Ga)N ont été utilisés pour effectuer la croissance pseudomorphe de miroirs de Bragg (Al,Ga)N/GaN. La caractérisation de ces structures a été réalisée aussi bien en ce qui concerne l'état de contraintes que les propriétés optiques et électriques. Une méthode de mesure de la résistivité des miroirs de Bragg compatible avec une technologie planaire a notamment été développée. Enfin, des diodes électroluminescentes à cavité résonante (DEL-CR) ont été réalisées afin de valider la méthode proposée pour la croissance de films épais d'(Al,Ga)N.

Die Synthese von AlN/GaN- und (Al,In)N/GaN-Braggreflektoren wird untersucht. Die Strukturen wurden mittels plasmaunterstützter Molekularstrahlepitaxie auf 6H-SiC(0001)-Substraten abgeschieden. Ferner wurde der Einfluß der Si-Dotierung auf die Oberflächenmorphologie sowie die strukturellen und elektrischen Eigenschaften der AlN/GaN-Braggreflektoren untersucht. Es wurden rißfreie Braggreflektoren mit einer hohen Reflektivität (R>99%) und einem bei 450 nm zentrierten Stopband erhalten. Die Si-dotierten Strukturen weisen eine ohmsche I-V-Charakteristik im gesamten Meßbereich sowie einen spezifischen Widerstand von 2-4 mOhmcm2 auf. Die Ergebnisse der (Al,In)N-Wachstumsversuche wurden in einem Phasendiagramm zusammengefaßt, welches den optimalen Parameterraum für (Al,In)N klar aufzeigt. / We study the synthesis of AlN/GaN and (Al,In)N/GaN Bragg reflectors. The structures were grown by plasma-assisted molecular beam epitaxy (MBE) on 6H-SiC(0001) substrates. In addition, we study the impact of Si-doping on the surface morphology and the structural and electrical properties of the AlN/GaN Bragg reflectors. Crack-free and high-reflectance (R>99%) Bragg reflectors were achieved with a stopband centered at 450 nm. The Si-doped structures exhibit ohmic I-V behavior in the entire measurement range. The specific series resistance is 2-4 mOhmcm2. The results of the (Al,In)N growth experiments are summarized in a phase diagram which clearly shows the optimum growth window for (Al,In)N.

Diese Arbeit gibt einen tiefgehenden Einblick in verschiedene Aspekte von auf (In,Ga)N/GaN Heterostrukturen basierenden Leuchtdioden (LEDs), mittels Molekularstrahlepitaxie entlang der Achse von Nanodrähten (NWs) auf Si Substraten gewachsen. Insbesondere wurden die Wachstumsparameter angepasst, um eine Koaleszierung der Nanodrähte zu vermindern. Auf diese Weise konnte die durch die NW-LEDs emittierte Intensität der Photolumineszenz (PL) um einen Faktor zehn erhöht werden. Die opto-elektronischen Eigenschaften von NW-LEDs konnten durch die Verwendung von Indiumzinoxid, anstatt von Ni/Au als Frontkontakt, verbessert werden. Zudem wurde demonstriert, dass auch selektives Wachstum (SAG) von GaN NWs auf AlN gepufferten Si Substraten mit einer guten Leistungsfähigkeit von Geräte vereinbar ist und somit als Wegbereiter für eine neue Generation von NW-LEDs auf Si dienen kann. Weiterhin war es möglich, strukturierte Felder von ultradünnen NWs durch SAG und thermische in situ Dekomposition herzustellen. In den durch die NW-LEDs emittierten Elektrolumineszenzspektren (EL) wurde eine Doppellinenstruktur beobachtet, die höchstwahrscheinlich von den kompressiven Verspannungen im benachbarten Quantentopf, durch die Elektronensperrschicht verursachten, herrührt. Die Analyse von temperaturabhängigen PL- und EL-Messungen zeigt, dass Ladungsträgerlokalisierungen nicht ausschlaggebend für die EL-Emission von NW-LEDs sind. Die Strom-Spannungs-Charakteristiken (I-V) von NW-LEDs unter Vorwärtsspannung wurden mittels eines Modells beschrieben, in das die vielkomponentige Natur der LEDs berücksichtigt wird. Die unter Rückwärtsspannung aktiven Transportmechanismen wurden anhand von Kapazitätstransientenmessungen und temperaturabhänigigen I-V-Messungen untersucht. Dann wurde ein physikalisches Modell zur quantitativen Beschreibung der besonderen I-V-T Charakteristik der untersuchten NW-LEDs entwickelt. / This PhD thesis provides an in-depth insight on various crucial aspects of light-emitting diodes (LEDs) based on (In,Ga)N/GaN heterostructures grown along the axis of nanowires (NWs) by molecular beam epitaxy on Si substrates. In particular, the growth parameters are adjusted so as to suppress the coalescence of NWs; in this way the photoluminescence (PL) intensity emitted from the NW-LEDs can be increased by about ten times. The opto-electronic properties of the NW-LEDs can be further improved by exclusively employing indium tin oxide instead of Ni/Au as top contact. Furthermore, the compatibility of selective-area growth (SAG) of GaN NWs on AlN-buffered Si substrates with device operation is demonstrated, thus paving the way for a new generation of LEDs based on homogeneous NW ensembles on Si. Ordered arrays of ultrathin NWs are also successfully obtained by combining SAG and in situ post-growth thermal decomposition. A double-line structure is observed in the electroluminescence (EL) spectra emitted by the NW-LEDs; it is likely caused by compressive strain introduced by the (Al,Ga)N electron blocking layer in the neighbouring (In,Ga)N quantum well. An in-depth analysis of temperature dependent PL and EL measurements indicates that carrier localization phenomena do not dominate the EL emission properties of the NW-LEDs. The forward bias current-voltage (I-V) characteristics of different NW-LEDs are analysed by means of an original model that takes into account the multi-element nature of LEDs based on NW ensembles by assuming a linear dependence of the ideality factor on applied bias. The transport mechanisms in reverse bias regime are carefully studied by means of deep level transient spectroscopy (DLTS) and temperature dependent I-V measurements. The physical origin of the detected deep states is discussed. Then, a physical model able to describe quantitatively the peculiar I-V-T characteristics of NW-LEDs is developed.

(In,Ga)N/GaN-Leuchtdioden wurden vor mehr als 10 Jahren kommerzialisiert, dennoch ist das Verständnis über den Einfluss von Lokalisierung auf die Rekombinationsdynamik in den (In,Ga)N/GaN Quantengräben (QG) unvollständig. In dieser Arbeit nutzen wir die temperaturabhängige stationäre und zeitaufgelöste Spektroskopie der Photolumineszenz (PL), um diesen Einfluss in einer typischen Ga-polaren, planaren (In,Ga)N/GaN-QG-Struktur zu untersuchen. Zusätzlich dehnen wir unsere Studie auf N-polare, axiale (In,Ga)N/GaN Quantumscheiben, nichtpolare Kern/Mantel GaN/(In,Ga)N µ-Drähte und Ga-polare, submonolage InN/GaN Übergitter aus. Während wir einen einfach exponentiellen Abfall der PL-Intensität in den nichtpolaren QG beobachten (Hinweise auf die Rekombination von Exzitonen), folgen die PL-Transienten in polaren QG asymptotisch einem Potenzgesetz. Dieses Potenzgesetz weist auf eine Rekombination zwischen individuell lokalisierten, räumlich getrennten Elektronen und Löchern hin. Für einen solchen Zerfall kann keine eindeutige PL-Lebensdauer definiert werden, was die Schätzung der internen Quanteneffizienz und die Bestimmung einer Diffusionslänge erschwert. Um nützliche Rekombinationsparameter und Diffusivitäten für die polaren QG zu extrahieren, analysieren wir die PL-Transienten mit positionsabhängigen Diffusionsreaktionsgleichungen, die durch einen Monte-Carlo-Algorithmus effizient gelöst werden. Aus diesen Simulationen ergibt sich, dass das asymptotische Potenzgesetz auch bei effizienter nichtstrahlender Rekombination (z. B. in den Nanodrähten) erhalten bleibt. Zudem stellen wir fest, dass sich die InN/GaN Übergitter elektronisch wie konventionelle (In,Ga)N/GaN QG verhalten, aber mit starkem, thermisch aktiviertem nichtstrahlenden Kanal. Des Weiteren zeigen wir, dass das Verhältnis von Lokalisierungs- und Exzitonenbindungsenergie bestimmt, dass die Rekombination entweder durch das Tunneln von Elektronen und Löchern oder durch den Zerfall von Exzitonen dominiert wird. / (In,Ga)N/GaN light-emitting diodes have been commercialized more than one decade ago. However, the knowledge about the influence of the localization on the recombination dynamics and on the diffusivity in the (In,Ga)N/GaN quantum wells (QWs) is still incomplete. In this thesis, we employ temperature-dependent steady-state and time-resolved photoluminescence (PL) spectroscopy to investigate the impact of localization on the recombination dynamics of a typical Ga-polar, planar (In,Ga)N/GaN QW structure. In addition, we extend our study to N-polar, axial (In,Ga)N/GaN quantum disks, nonpolar core/shell GaN/(In,Ga)N µ-rods, and Ga-polar, sub-monolayer InN/GaN superlattices. While we observe a single exponential decay of the PL intensity in the nonpolar QWs, indicating the recombination of excitons, the decay of the PL intensity in polar QWs asymptotically obeys a power law. This power law reveals that recombination occurs between individually localized, spatially separated electrons and holes. No unique PL lifetime can be defined for such a decay, which impedes the estimation of the internal quantum efficiency and the determination of a diffusion length. In order to extract useful recombination parameters and diffusivities for the polar QWs, we analyze the PL transients with position-dependent diffusion-reaction equations, efficiently solved by a Monte Carlo algorithm. From these simulations, we conclude that the power law asymptote is preserved despite efficient nonradiative recombination in the nanowires. Moreover, we find that the InN/GaN superlattices behave electronically as conventional (In,Ga)N/GaN QWs, but with a strong, thermally-activated nonradiative channel. Furthermore, we demonstrate that the ratio of localization and exciton binding energy, both of which are influenced by the magnitude of the internal electric fields in the QWs, determines the recombination mechanism to be either dominated by tunneling of electrons and holes or by the decay of excitons.