Thema dieser Arbeit ist die Synthese von Wurtzit M-plane (In,Ga)N(1-100)-Heterostrukturen auf g-LiAlO2(100) mittels plasmaunterstützter Molekularstrahlepitaxie (MBE). Der Einfluß der Wachstumsbedingungen auf die strukturellen, morphologischen, und optischen Eigenschaften von M-plane GaN-Filmen werden untersucht. Ferner werden M-plane (In,Ga)N/GaN Multiquantenwells (MQWs) hergestellt und deren strukturelle und optische Eigenschaften untersucht. Schließlich wird der Einbau von Mg in M-plane GaN untersucht, um p-Typ-Leitfähigkeit zu erreichen. Die Arbeit beginnt mit einer Einführung bezüglich der Verspannung und der elektrostatischen Polarisation in Nitriden. Die Motivation fuer das Wachstum in [1-100]-Richtung anstatt in der konventionellen [0001]-Richtung ist, dass die GaN(1-100)-Flaeche nichtpolar ist, da sie aus einer gleichen Anzahl dreifach koordinierter Ga- und N-Atome aufgebaut ist. GaN ist überdies nicht piezoelektrisch in der [1-100]-Richtung. Das daraus folgende Fehlen elektrostatischer Felder in dieser Richtung stellt einen klaren Vorteil für die Leistung von GaN-basierenden hocheffizienten Leuchtdioden (LEDs) dar. Entsprechende [0001]-orientierte Strukturen, die auf konventionellen Substraten wie Al2O3 und SiC abgeschieden werden, leiden unter einer verringerten Effizienz durch die Präsenz der spontanen und piezoelektrischen Polarisation in dieser Wachstumsrichtung. Die Eigenschaften des Substrats LiAlO2 in Bezug auf das MBE-Wachstum werden anschliessend diskutiert. Es wird gezeigt, daß die thermische Stabilität von LiAlO2 fuer das MBE-Wachstum von Heterostrukturen geeignet ist. Die Polaritaet von LiAlO2 hat einen entscheidenden Einfluß auf die Phasenreinheit der GaN-Filme, und die Wahl der richtigen Polaritaet ist Voraussetzung fuer die Herstellung von einphasigen M-plane GaN-Schichten. In Kapitel 4 wird der Einfluß der Nukleationsbedingungen auf die strukturellen und morphologischen Eigenschaften von M-plane GaN-Filmen systematisch untersucht. Ferner wird die Ga-Adsorption und -Desorption ausführlich untersucht. Optimale Wachstumsbedingungen werden etabliert, die es ermoeglichen, M-plane-GaN-Schichten hoher Qualitaet reproduzierbar zu erhalten. Die Mikrostruktur der M-plane-GaN-Schichten, untersucht mittels Transmissionselektronenmikroskopie, ist durch eine hohe Dichte an Stapelfehlern als dominierenden Defekt gekennzeichnet. Vollstaendige Fadenversetzungen, die die dominanten Defekte in C-plane GaN sind, werden dagegen nicht beobachtet. Die Korrelation zwischen den Stapelfehlern und den optischen Eigenschaften der Films wird untersucht. Eine intensive Emissionslinie wird in Tieftemperatur-Photolumineszenzspektren beobachtet, die an Stapelfehlern gebundenen Exzitonen zugeordnet wird. In Kapitel 6 wird die erfolgreiche Synthese von M-plane-(In,Ga)N/GaN-MQWs beschrieben. Das Zusammensetzungsprofil dieser Strukturen wird mittels Roentgendiffraktometrie und Sekundaerionenmassenspektrometrie untersucht. Die Ergebnisse belegen eine betraechtliche Oberflaechensegregation von In, die zu einem erniedrigten In-Gehalt sowie stark verbreiterten Quantenwells führt. Der erhaltene In-Gehalt von 7% ist niedriger als derjenige (15%), der in entsprechenden C-plane-Strukturen gefunden wird, die unter identischen Bedingungen hergesellt wurden. Dieses Resultat deutet auf eine niedrigere Einbaueffizienz von In auf (1-100) verglichen mit (0001) hin. Die Abhaengigkeit der Übergangsenergien von der Quantenwellbreite dieser M-plane-MQWs belegt die Abwesenheit interner elektrostatischer Felder entlang der Wachstumsrichtung. Die Rekombinationsdynamik in diesen MQWs wird im Detail untersucht. Sie ist stark von lokalisierten Zuständen beeinflußt. Im Gegensatz zu C-plane-Strukturen, wird in diesen M-plane MQWs eine starke Polarisation der spontanen Emission in der Filmebene mit einem energieabhängigen Polarisationsgrad von bis zu 96% beobachtet. In Kapitel 7 wird der Einfluß der Wachstumstemperatur und der Stoechiometrie auf den Mg-Einbau in GaN(1-100) zur p-Dotierung untersucht. Eine Mg-Konzentration bis zu 8×1020 cm-3 kann in M-plane-GaN-Schichten ohne beobachtbare Degradation der Kristallqualität erreicht werden. Es wird sowohl eine Diffusion als auch eine Segregation von Mg in M-plane GaN beobachtet. Zusaetzlich wird eine ausgepraegte Abhaengigkeit des O-Einbaus von der Mg-Dotierung beobachtet, was auf die hohe Reaktivitaet von Mg mit O zurückgeführt wird. Sowohl optische als auch elektrische Messungen weisen darauf hin, daß Mg in diesen M-plane GaN-Schichten als Akzeptor eingebaut wird. / In this thesis, we investigate the synthesis of wurtzite M-plane (In,Ga)N(1-100) heterostructures on g-LiAlO2(100) by plasma-assisted molecular beam epitaxy (MBE). We examine the impact of growth conditions on the structural, morphological, and optical doping properties of M-plane GaN. Furthermore, we fabricate M-plane (In,Ga)N/GaN multiple quantum wells and investigate their structural and optical properties. Finally, the incorporation of Mg in $M$-plane GaN is studied to achieve p-type conductivity. We start by giving an introduction concerning strain and electrostatic polarization fields. The motivation of growth along the [1-100] direction, instead of along the conventional [0001] direction is presented. The GaN(1-100) plane is nonpolar since it is composed of equal numbers of three-fold coordinated Ga and N atoms. Furthermore, GaN is not piezoelectrically active along the [1-100] direction. The resulting absence of electrostatic fields in this direction constitutes a distinct advantage for fabricating high-efficiency light-emitting diodes(LEDs). Corresponding [0001]-oriented structures grown on conventional substrates such as Al2O3(0001) and SiC(0001), suffer from a degradation of luminescence efficiency by the presence of both spontaneous and piezoelectric polarization along the growth direction. The properties of the LiAlO2 substrate with respect to MBE growth are discussed next. The thermal stability of LiAlO2 is demonstrated to be suitable for MBE-growth of heterostructures. The polarity of LiAlO2 is found to have a crucial influence on the phase-purity of the GaN films. The synthesis of pure M-plane GaN is preferentially achieved on one face of the substrate. The impact of nucleation conditions on the structural and morphological properties of M-plane GaN films is systematically investigated. Furthermore, a comprehensive study of Ga adsorption and desorption on the M-plane is presented. Optimum growth conditions are established, and high quality M-plane GaN can be obtained reproducibly. Concerning the microstructure of our M-plane GaN layers, stacking faults are found by transmission electron microscopy (TEM) to be the dominant defects, while perfect threading dislocations, which are the dominant defects (108-1010 cm-2) in C-plane GaN, are not observed by TEM. The correlation between the stacking faults and the optical properties of the films is explored. A strong transition from excitons bound to stacking faults is observed by low temperature photoluminescence measurements. The successful synthesis of M-plane (In,Ga)N/GaN multiple quantum wells (MQWs) is demonstrated. The composition profiles of these structures are investigated by both x-ray diffractometry and secondary ion-mass spectrometry. The results reveal significant In surface segregation, resulting in a reduced In content and much wider wells than intended. The resulting In content of ~7% is lower than that obtained (~15%) for corresponding C-plane structures grown under identical conditions, suggesting a lower In incorporation efficiency on the (1-100) plane compared to the (0001) plane. The dependence of the transition energies on the well thickness of these M-plane quantum wells evidences the absence of internal electrostatic fields along this growth direction. The recombination dynamics in these MQWs is investigated in detail, and is found to be strongly influenced by localized states. Furthermore, in contrast to C-plane (0001) structures, a strong in-plane anisotropy of the spontaneous emission with an energy-dependent polarization degree of up to 96% is observed in the M-plane (In,Ga)N/GaN MQWs. Finally, the impact of the growth temperature and stoichiometry on the Mg incorporation in GaN(1-100) is investigated. Mg doping levels up to 8×1020 cm-3 can be obtained in M-plane GaN, with no observed degradation in crystal quality. Both Mg diffusion and surface segregation in M-plane GaN are observed. In addition, a pronounced dependence of the O incorporation on the Mg doping is observed, and attributed to the high reactivity of Mg with O. Both optical and electrical measurements indicate that Mg acts as an acceptor in the Mg-doped M-plane layers.

Die Synthese von AlN/GaN- und (Al,In)N/GaN-Braggreflektoren wird untersucht. Die Strukturen wurden mittels plasmaunterstützter Molekularstrahlepitaxie auf 6H-SiC(0001)-Substraten abgeschieden. Ferner wurde der Einfluß der Si-Dotierung auf die Oberflächenmorphologie sowie die strukturellen und elektrischen Eigenschaften der AlN/GaN-Braggreflektoren untersucht. Es wurden rißfreie Braggreflektoren mit einer hohen Reflektivität (R>99%) und einem bei 450 nm zentrierten Stopband erhalten. Die Si-dotierten Strukturen weisen eine ohmsche I-V-Charakteristik im gesamten Meßbereich sowie einen spezifischen Widerstand von 2-4 mOhmcm2 auf. Die Ergebnisse der (Al,In)N-Wachstumsversuche wurden in einem Phasendiagramm zusammengefaßt, welches den optimalen Parameterraum für (Al,In)N klar aufzeigt. / We study the synthesis of AlN/GaN and (Al,In)N/GaN Bragg reflectors. The structures were grown by plasma-assisted molecular beam epitaxy (MBE) on 6H-SiC(0001) substrates. In addition, we study the impact of Si-doping on the surface morphology and the structural and electrical properties of the AlN/GaN Bragg reflectors. Crack-free and high-reflectance (R>99%) Bragg reflectors were achieved with a stopband centered at 450 nm. The Si-doped structures exhibit ohmic I-V behavior in the entire measurement range. The specific series resistance is 2-4 mOhmcm2. The results of the (Al,In)N growth experiments are summarized in a phase diagram which clearly shows the optimum growth window for (Al,In)N.

Thema dieser Arbeit ist die Synthese von hexagonalen GaN/(Al,Ga)N-Heterostrukturen mittels reaktiver Molekularstrahlepitaxie (MBE) auf SiC(0001)-Substraten. Der Einfluß der Wachstumsbedingungen auf die strukturellen, morphologischen, optischen und elektrischen Eigenschaften der Proben wird untersucht. Die reaktive MBE von Gruppe-III-Nitriden nutzt die katalytische Dekomposition von NH3 als Stickstoff-Precursor. Im Vergleich zur plasma-unterstützten MBE und metall-organischen Gasphasenepitaxie (MOCVD) ist dieses Abscheideverfahren eine noch wenig etablierte Methode, um kristalline (Al,Ga)N-basierende Heterostrukturen herzustellen. Es wird eine Einführung in das Verfahren und die Oberflächenchemie der reaktiven MBE gegeben. Die Synthese von (Al,Ga)N-Pufferschichten auf SiC(0001) wird diskutiert. Eine Prozedur zur Präparation der SiC-Substrate wird vorgestellt. Eine Methode zur in situ-Kontrolle der Wachstumsparameter wird erarbeitet, die auf der Beugung von hochenergetischen Elektronen (RHEED) beruht und ein reproduzierbares (Al,Ga)N-Wachstum ermöglicht. Die Pufferschichten haben atomar glatte Oberflächen, die sich für eine weitere Abscheidung von GaN/(Al,Ga)N-Heterostrukturen eignen. Es werden die strukturellen und optischen Eigenschaften solcher Strukturen studiert und mit Proben verglichen, die mittels plasma-unterstützter MBE und MOCVD hergestellt werden. Im Vergleich zu den übrigen III-V-Halbleitern zeichnen sich die hexagonalen Nitride besonders durch die Größe ihrer elektrischen Polarisationsfelder aus. GaN/(Al,Ga)N-Multiquantenwell-Strukturen (MQWs) mit unterschiedlichen Well-Dicken werden auf GaN- und (Al,Ga)N-Pufferschichten gewachsen. Es werden die Auswirkungen der spontanen Polarisation und Piezopolarisation auf die optischen Eigenschaften der MQWs studiert. Im speziellen wird - experimentell und theoretisch - gezeigt, daß die polarisationsbedingten elektrischen Felder in GaN/(Al,Ga)N-MQWs nicht durch hohe Dichten von freien Ladungsträgern abgeschirmt werden können. Ferner wird der Einfluß der GaN/(Al,Ga)N-Grenzflächenmorphologie auf die optischen Eigenschaften studiert. Das Wachstum von (Al,Ga)N/GaN-Heterostruktur-Feldeffekt-Transistoren (HFETs) auf semiisolierenden (Al,Ga)N-Puffern wird untersucht. Diese Heterostrukturen zeichnen sich durch eine geringe Dichte an Fadenversetzungen (1-2 x 108 cm-2) und durch das Fehlen jeglicher Parallelleitfähigkeit aus. Für diese Strukturen, die Beweglichkeiten von bis zu 750 cm2/Vs bei Raumtemperatur zeigen, werden Simulationen der temperaturabhängigen Beweglichkeiten unter Beachtung aller wichtigen Streumechanismen durchgeführt. In Übereinstimmung mit der Sekundärionenspektrometrie an diesen Proben wird belegt, daß die Transistoreigenschaften dominant durch tiefe Störstellen - sehr wahrscheinlich As - begrenzt werden. Es wird die Synthese von spannungskompensierten GaN/(Al,Ga)N-Bragg-Reflektoren mit Reflektivitäten von über 90% im blauen Spektralbereich vorgestellt. Die experimentelle Realisierung basiert auf der exakten Bestimmung der individuellen Schichtdicken durch die Simulation der gemessenen Röntgenbeugungsprofile und Reflektivitätsspektren. Die mittels Laserstreuung abgeschätzten Reflektivitätsverluste können durch NH3-reiche Synthesebedingungen reduziert werden. / In this thesis, we investigate the synthesis of wurtzite (Al,Ga)N heterostructures on SiC(0001) by reactive molecular beam epitaxy (MBE). We examine the impact of growth conditions on the structural, morphological, optical and electrical properties of the films. MBE of group-III nitrides is almost entirely based on the use of an N2 plasma discharge for providing reactive N. However, an alternative and attractive candidate for producing N radicals is NH3, which decomposes on the growth front by a catalytic reaction even at comparatively low temperatures. The basic growth technique and surface chemistry of reactive MBE is introduced. The deposition of (Al,Ga)N buffer layers on SiC(0001) substrates is discussed. An ex-situ cleaning procedure for the SiC substrates is presented. An in-situ method for the reproducible growth of these buffers layers is developed based on reflection high-energy electron diffraction (RHEED). The layers have atomically smooth surfaces well suited for the growth of GaN/(Al,Ga)N heterostructures. The structural and optical properties of these buffers are compared to such layers grown by plasma-assisted MBE and metal organic vapor phase deposition (MOCVD), respectively. Compared to other III-V semiconductors hexagonal nitrides exhibit huge electrical polarization fields. GaN/(Al,Ga)N multiple quantum wells (MQWs) with different well thicknesses are deposited on GaN and (Al,Ga)N buffer layers, respectively. It is demonstrated that the electric field in the quantum wells (QWs) leads to a quantum-confined Stark shift of the QW emission, which thus can fall well below the bulk GaN band-gap energy. In the opposite, it is proved that the strain state of the QWs alone has little impact on the electric fields in MQWs. The optical properties of these heterostructures are studied by stationary and time-resolved photoluminescence and compared with the results of self-consistent Schrödinger-Poisson calculations. It is shown that the recombination dynamics in heavily doped MQWs (7 x 1018 cm-3) is still controlled by residual fields, contrary to the common assumption that flat-band conditions are achieved at this doping level. Furthermore, the influence of the interface roughness on the QW emission widths is analyzed. The growth of (Al,Ga)N/GaN heterostructure field effect transistors (HFETs) on semi-insulating (Al,Ga)N buffers is studied. Temperature dependent Hall measurements show a mobility of up to 750 cm2/Vs and 1400 cm2/Vs at 300 K and 77 K, respectively. Transmission electron microscopy reveals the (Al,Ga)N/GaN interface to be abrupt and the dislocation density to be too low to limit the HFET mobility. However, secondary ion mass spectroscopy detects a significant concentration of As in the channel region. Indeed, an excellent fit to the temperature dependence of the mobility is obtained by including scattering with As. The synthesis and analysis of highly reflective and conductive GaN/(Al,Ga)N Bragg reflectors is examined. The realization of these Bragg mirrors is based on the exact determination of the structural parameters by simulating x-ray diffraction profiles and corresponding reflectivity spectra. To prevent cracking from these thick stacks, a concept of strain-balanced multilayer structure is employed. It is demonstrated that the difference between the theoretical and the measured maximum reflectivity can be minimized by growing the Bragg mirrors under NH3 stable growth conditions.