Ce travail de thèse s'inscrit dans le domaine de l'énergie nucléaire, de l'aval du cycle du combustible et du calcul des incertitudes. Le CEA doit concevoir le prototype ASTRID, réacteur à neutrons rapides refroidi au sodium (RNR), qui est l'un des concepts retenus au sein du forum Génération IV et dont la puissance résiduelle et l'estimation de son incertitude ont un impact important. Ce travail consiste à développer un code de propagation des incertitudes des données nucléaires sur la puissance résiduelle dans les RNR.La démarche s'est déroulée en trois temps.La première étape a permis de limiter le nombre de paramètres intervenant dans le calcul de la puissance résiduelle. Pour cela, un essai de puissance résiduelle sur le réacteur PHENIX (PUIREX 2008) a été interprété de façon à valider expérimentalement le formulaire d'évolution DARWIN pour les RNR et à quantifier les termes sources de la puissance résiduelle.La deuxième étape a eu pour but de développer un code de propagation des incertitudes : CyRUS (Cycle Reactor Uncertainty and Sensitivity). Une méthode de propagation déterministe a été retenue car elle permet des calculs rapides et fiables. Les hypothèses de linéarité et de normalité qu'elle entraîne ont été validées théoriquement. Le code a également été comparé avec succès à un code stochastique sur l'exemple de la fission élémentaire thermique de l'235U.La dernière partie a été une application du code sur des expériences de puissance résiduelle d'un réacteur, de bilan matière d'une aiguille combustible et d'une fission élémentaire de l'235U. Le code a démontré des possibilités de retour d'expériences sur les données nucléaires impactant l'incertitude de cette problématique.Deux résultats principaux ont été mis en évidence. Tout d'abord, les hypothèses simplificatrices des codes déterministes sont compatibles avec un calcul précis de l'incertitude de la puissance résiduelle. Ensuite, la méthode développée est intrusive et permet un retour d'expérience sur les données nucléaires des expériences du cycle. En particulier, ce travail a montré qu'il est déterminant de mesurer précisément les rendements de fission indépendants et de déterminer leurs matrices de covariances afin d'améliorer la précision du calcul de la puissance résiduelle.

L'étude de la décroissance est un outil crucial pour la structure des noyaux exotiques. Ladécroissance des noyaux riches en neutrons est souvent suivie de l'émission de neutrons retardés. Ce travail porte sur le développement d'un nouveau multidétecteur pour la spectroscopie temps de vol des neutrons retardés. Ce détecteur utilisera un scintillateur liquide permettant la discrimination neutron-gamma et une électronique numérique. La discrimination neutron-gamma avec l'électronique numérique FASTER a tout d'abord été étudiée. Avec la méthode de comparaison de charges, une amélioration de la discrimination est obtenue par rapport à l'électronique classique. Di fférentes méthodes de discrimination ont ensuite été explorées avec des signaux échantillonnés et comparées. Le filtre de Gatti et De Martini est la meilleure méthode, suivie par la comparaison de charges. Afi n de dépasser les limitations des scintillateurs liquides pour les neutrons de basse énergie (<1 MeV), le rendement en lumière et la discrimination de 7 scintillateurs de petit volume (liquides, cristaux, nouveaux plastiques discriminants) ont été évalués. Les cristaux de stilbène et de paraterphényle présentent les meilleures performances. L'effi cacité de détection et le taux de diaphonie des modules envisagés ont été mesurés avec des neutrons monoénergétiques dans la gamme 0,5 à 15,5 MeV. Ces mesures de diaphonie sont les premières e ectuées à basse énergie neutrons (de 1,4 à 5 MeV). Les simulations Monte-Carlo réalisées sont en bon accord avec les données d'e fficacité. Bien qu'elles reproduisent également le comportement global de la diaphonie, des simulations plus sophistiquées doivent être développées.

Des calculs de type modèle en couches ont été réalisés dans un espace de valence 1¯hω complet pour les noyaux de la couche sd. Ces calculs ont permis pour la première fois de prédire la durée de vie des états de parité positive et négative des noyaux riches en neutrons de la couche sd. Les durées de vie prédites (1 - 100 ps) sont mesurables par la méthode de décalage Doppler différentiel.Le démonstrateur du détecteur γ européen de nouvelle génération, AGATA, en coïncidence avec le spectromètre magnétique PRISMA du LNL (Italie) et le plunger de l'Université de Cologne ont été utilisés pour mesurer les durées de vie des états excités dans 32,33Si et 35,36S. Les structures plus complexes, à n¯hω ont également été étudiées dans le 28Si. Ce dernier est un noyau important pour comprendre la compétition entre les structures de type champ moyen et les structures en agrégats. La réaction résonante de capture radiative d'ions lourds-légers 12C+16O a été réalisée à des énergies sous-coulombiennes. La décroissance γ complète depuis les résonances peuplées par laréaction jusqu'au niveau fondamental de 28Si a été mesurée pour la première fois à ces énergies et montre une forte alimentation d'états intermédiaires autour de 10 MeV. Les comparaisons avec des études de captures radiatives au-dessus de la barrière de Coulomb ont été effectuées et les résultats ont été interprétés en termes de l'alimentation favorisée d'états à isospin T = 1 dans le noyau autoconjugué 28Si.

Depuis quelques années, une perte du caractère magique des noyaux riches en neutrons à l'abord de la drip-line a été suggérée et observée pour N=28 neutrons. On note la présence de déformation pour ces noyaux, notamment dans le noyau de $^{44}$S, qui peut s'expliquer par une réduction modérée du gap N=28 et la quasi-dégénérescence des orbitales protons d$_{3/2}$ et s$_{1/2}$. Il demeure cependant difficile de distinguer la contribution relative des excitations neutron et proton dans la déformation. Dans le cas des isotopes du silicium, on s'attend à une stabilité de la configuration proton liée au gap en énergie de la sous-couche Z=14. C'est ainsi que le $^{42}$Si peut être considéré comme un noyau clé pour pouvoir distinguer les différents effets responsables des changements structurels observés à N=28. Pour mener à bien l'étude de ce noyau, le facteur limitant étant le taux de production accessible extrêmement faible, une expérience de spectroscopie en ligne avec double fragmentation du faisceau faisant intervenir des processus d'arrachage - dits de "knockout" - de plusieurs nucléons fut réalisée au GANIL. La mesure de l'énergie du premier état excité du $^{42}$Si, combinée à celles des noyaux de $^{38,40}$Si et la spectroscopie de noyaux $^{41,43}$P, a permis de confirmer la perte de magicité pour N=28 loin de la stabilité. Une modification de l'interaction effective utilisée dans le cadre des calculs de type modèle en couches modernes a pu être apportée, accentuant ainsi son caractère prédictif. Cette étude confirme le rôle de la force tenseur et de la dépendance en densité de l'interaction spin-orbite dans l'affaiblissement de la fermeture de couches N=28.

Les études de structure et de spectroscopie réalisées sur les noyaux radioactifs durant les trois dernières décennies ont montré que la structure en couches des noyaux évolue vers la drip-line et que de nouveaux nombres magiques peuvent apparaître. Les noyaux doublement magiques sont très rares mais ils représentent des tests très contraignants pour les théories et leur modélisation de l'interaction nucléaire.Dans ce contexte, nous avons étudié la structure et la spectroscopie du noyau doublement magique d'oxygène 24, situé à la drip-line neutron, via la diffusion élastique et inélastiques de protons (p,p'). L'expérience a été effectuée à RIKEN sur la ligne BigRIPS, avec le faisceau de noyaux d'oxygène 24 produit à 263 MeV/n par RIBF à une intensité inégalée (1780/s), et le détecteur de particules chargées de dernière génération MUST2. L'analyse des données de cette thèse a permis de reconstruire : le spectre en énergie d'excitation du noyau d'oxygène 24 jusqu'à 35 MeV à partir de la cinématique des protons diffusés en utilisant la méthode de la masse manquante, et la distribution angulaire entre 4 et 30 degrés c.m. de la section efficace élastique exclusive (p,p) via une triple coïncidence noyau-proton-noyau. Sous le seuil de séparation de deux neutrons (S2n) la statistique est trop faible pour obtenir les deux états excités mesurés par deux expériences menées à plus basse énergie incidente. Au dessus du S2n des structures sont observées pour la première fois grâce à la gamme étendue accessible en énergie d'excitation. La mesure des états excités situés à ces énergies permettrait de tester les études théoriques menées sur les excitations dipolaires de basse énergie des noyaux légers riches en neutrons. La statistique obtenue pour la diffusion élastique de protons est suffisante pour extraire la distribution angulaire exclusive (p,p) des isotopes d'oxygène 24,23,22,21. Ces résultats constituent une référence inédite pour étudier le potentiel d'interaction proton-noyau autour de 260 MeV/n. La comparaison entre les données élastiques et les calculs de réaction réalisés à partir d'un potentiel microscopique, dépendant de la densité du noyau et construit avec la matrice G, nous indique que ce potentiel est satisfaisant; mais que l'inclusion, dans un futur modèle en voies couplées à haute énergie, de l'élastique et du knockout de quelques neutrons apparaît nécessaire. Les rayons quadratiques moyens des derniers isotopes pair-pair liés d'oxygène ont pu être estimés : rm(22O)=3+-0.1 fm et rm(24O)=3.25+-0.2 fm.

Le travail de cette thèse a consisté à concevoir, réaliser et optimiser un montage expérimental de Polarisation Dynamique Nucléaire multi-échantillons pour des applications biomédicales en Imagerie Spectroscopique par Résonance Magnétique. Ce montage est constitué d'un aimant à fort champ magnétique (3,35T), dans lequel se place un système cryog&nique à bain d'hélium (He4) liquide pompé pouvant atteindre des températures infèrieures à 1,2K. Un ensemble d'inserts permet d'effectuer les différentes étapes du processus PDN dont l'irradiation des échantillons par un champ micro-onde (f=94GHz et P=50mW) et le suivi de leur polarisation par Résonance Magnétique Nucléaire. Ce système permet de polariser jusqu'à trois échantillons, de volume proche de 1mL, à des taux de polarisation de quelques pourcents. Il présente une forte autonomie supérieure à quatre heures, autorisant ainsi la polarisation de molécules à longues constantes de temps de polarisation. La possibilité de disposer quasi-simultanèment, après dissolution, de plusieurs échantillons fortement polarisés ouvre la voie à de nouvelles applications dans le domaine de l'imagerie biomédicale.

Les travaux réalisés pendant cette thèse portent sur l’étude de la sûreté du Molten Salt Fast Reactor (MSFR) et incluent à la fois des méthodes d’analyse de risques et des calculs déterministes de sûreté et de design. Ce travail s’inscrit dans le cadre du projet européen SAMOFAR.Le MSFR est un réacteur régénérateur à spectre neutronique rapide qui fonctionne en cycle thorium dans sa configuration de référence, établie en début du projet SAMOFAR. Il a été sélectionné par le Forum International Génération IV pour son potentiel prometteur. Comme tout réacteur nucléaire de quatrième génération, il doit répondre à différentes contraintes dont une sûreté optimale. Celle-ci doit être étudiée dès le stade de conception afin d’être intégrée au design lors de sa définition plutôt qu’ajoutée a posteriori. En raison de ses spécificités, en particulier l’état liquide du combustible, et du stade préliminaire de son design, l’analyse de sûreté du MSFR nécessite l’utilisation de méthodologies d’analyse de sûreté adaptées et technologiquement neutres. Dans cette thèse, une telle méthodologie a été développée et une première application au MSFR réalisée. Elle a notamment permis d’identifier les évènements initiateurs d’accident de ce réacteur et d’élaborer une liste resserrée d’évènements à traiter dans la suite de l’analyse de sûreté.D’autre part, un nouveau code système a été développé pour les études de sûreté. Il est basé sur la diffusion neutronique, prend en compte le transport des précurseurs de neutrons retardés et la puissance résiduelle du combustible. Il a été utilisé pour simuler les transitoires associés à certains des évènements initiateurs et évaluer leurs conséquences pour définir, par la suite, des systèmes de protection adaptés. Ce travail a confirmé l’importance d’un dispositif spécifique au MSFR, le système de vidange d’urgence, permettant de vidanger le combustible en cas d’accident en cœur. Des études paramétriques ont été menées afin de dimensionner ce système avec pour objectif d'assurer l’évacuation de la chaleur résiduelle du combustible et sa sous-criticité en toutes circonstances.Enfin, une première ébauche de l’architecture de sûreté du réacteur a été proposée incluant l’identification des systèmes de protection et la définition des barrières de confinement. Les études de sûreté ont permis de faire des retours sur le design initialement défini. Ils incluent l’ajout de composants, des propositions de design alternatifs, et soulignent les manques de connaissances sur certains phénomènes ou procédures. L’analyse de sûreté réalisée remplit ainsi son objectif principal : guider le design du réacteur dès sa conception afin d’en améliorer la sûreté. / This PhD thesis focuses on the study of the Molten Salt Fast Reactor (MSFR) safety. It includes risk analysis methods and deterministic computations for the safety and the design of the reactor. This work was performed in the frame of the SAMOFAR European project.The MSFR is an is-breeder reactor with a fast neutron spectrum. In its reference configuration, defined at the beginning of the SAMOFAR project, it works with the thorium fuel cycle. The MSFR was selected by the Generation IV international forum for its promising features. As any fourth-generation reactor, it must fulfill several objectives including an improved safety. Thus, safety studies should be performed from the early design phases to achieve a safety that is built-in the design rather than added-on. Because of the unique characteristics of the MSFR, including a liquid circulating fuel, and its preliminary design phase, the safety assessment of the reactor should rely on adapted and technological neutral methodologies. In this PhD, such a methodology was developed and a first application to the MSFR was carried on. It allowed to identify the initiating events of the reactor and to elaborate a restricted list of events to be studied in the next steps of the safety analysis.Furthermore, a new code system was developed for the safety studies. It is based on neutronic diffusion and takes into account the movement of the delayed neutrons precursors and the production of the residual heat in the fuel. It was used to simulate the transients associated to some of the identified initiating events with the objective to evaluate their consequences and the need for adequate protection systems. This work confirmed the importance of a device that is specific to the MSFR: the emergency draining system (EDS). It allows to drain the fuel in case of accident in the core. Parametric studies were then carried on for the sizing of the EDS with the objective to ensure the evacuation of the residual heat and the sub-criticality of the system under any circumstances.Finally, a first version of the safety architecture was proposed with the identification of the protection systems and the definition of the confinement barriers. Thanks to the safety studies, feedbacks on the initial design were made to enhance the safety the reactor. They include the addition of new components, the modification of some systems and they highlight the lack of knowledge on some phenomena or procedure. In that respect, the safety analysis fulfil its main objective: to influence the design of the reactor since its conception in order to improve its safety.

En règle générale, les études de sûreté-criticité concernant les combustibles usés stockés, transportés ou retraités sont très conservatives et considèrent ce combustible comme neuf donc le plus réactif possible. Le « Crédit Burn-up » (CBU) est la prise en compte de l’antiréactivité du combustible irradié par rapport au combustible neuf. Une méthodologie CBU rigoureuse, développée par le CEA en collaboration avec AREVA-NC a récemment été validée et réévaluée pour les combustibles REP-UOx. Cependant, 22 réacteurs sur les 58 que compte la France utilisent également du combustible MOx. De plus en plus d’assemblages MOx irradiés doivent donc être entreposés et transportés, ce qui conduit les industriels à s’intéresser à la prise en compte du CBU pour ces applications, dans le but de pouvoir gagner des marges en terme de dimensionnement des installations. Des publications récentes et les travaux du Groupe de Travail Français sur le CBU ont souligné l’importance de la prise en compte des 15 produits de fission stables et non volatiles les plus absorbants qui sont à l’origine de la moitié de l’antiréactivité totale apportée dans les combustibles REP-MOx. C’est pourquoi, dans le but de garantir la sous-criticité de la configuration étudiée suivant les dispositions règlementaires relatives à la sûreté des installations, les biais de calcul affectant leur bilan-matière et leur effet individuel en réactivité doivent également être pris en considération dans les études de sûreté-criticité s’appuyant sur des calculs de criticité. Dans ce contexte, une revue bibliographique exhaustive a permis d’identifier les particularités des combustibles REP-MOx et une démarche rigoureuse a été suivie afin de proposer une méthodologie CBU adaptée à ces combustibles validée et physiquement représentative, permettant de prendre en compte les produits de fission et permettant d’évaluer les biais liés au bilan-matière et à l’antiréactivité des isotopes considérés. Cette démarche s’est articulée autour des études suivantes : • détermination de facteurs correctifs isotopiques permettant de garantir le conservatisme du calcul de criticité sur la base de la qualification du formulaire d’évolution DARWIN-2.3 pour les applications REP-MOx et d’une analyse des données nucléaires des produits de fission métalliques afin de déterminer l’impact des incertitudes associées sur le calcul de leur bilan matière ; • évaluation de l’antiréactivité individuelle des produits de fission sur la base des résultats d’interprétation des expériences d’oscillation des programmes CBU et MAESTRO, réalisés dans le réacteur expérimental MINERVE à Cadarache, avec le formulaire dédié PIMS développé au SPRC/LEPh avec mise à jour des schémas de calcul pour la criticité ; • élaboration de matrices de covariances réalistes associées à la capture de deux des principaux produits de fission du CBU REP-MOx : 149Sm et le 103Rh associées à l’évaluation JEFF-3.1.1 ; • détermination des biais et incertitudes « a posteriori » dus aux données nucléaires des actinides et produits de fission considérés pour deux applications industrielles (piscine d’entreposage et château de transport) par une étude de transposition réalisée avec l’outil RIB, développé au SPRC/LECy, qui a bénéficié à cette occasion de développements spécifiques et de mises à jour des données utilisées (importation des données de covariance issues de la bibliothèque COMAC V0 associée à JEFF-3.1.1 pour les isotopes 235,238U, 238,239,240,241,242Pu, 241Am et 155Gd et prise en compte des corrélations inter-réactions pour un même isotope). • évaluation de la méthodologie proposée pour deux applications industrielles (piscine d’entreposage et château de transport), démonstration de son intérêt et de sa robustesse. / Considering spent fuel management (storage, transport and reprocessing), the approach using « fresh fuel assump-tion » in criticality-safety studies results in a significant conservatism in the calculated value of the system reactivity.The concept of Burnup Credit (BUC) consists in considering the reduction of the spent fuel reactivity due to its burnup.A careful BUC methodology, developed by CEA in association with AREVA-NC was recently validated and writtenup for PWR-UOx fuels. However, 22 of 58 french reactors use MOx fuel, so more and more irradiated MOx fuelshave to be stored and transported. As a result, why industrial partners are interested in this concept is because takinginto account this BUC concept would enable for example a load increase in several fuel cycle devices. Recent publi-cations and discussions within the French BUC Working Group highlight the current interest of the BUC concept inPWR-MOx spent fuel industrial applications. In this case of PWR-MOx fuel, studies show in particular that the 15FPs selected thanks to their properties (absorbing, stable, non-gaseous) are responsible for more than a half of the totalreactivity credit and 80% of the FPs credit. That is why, in order to get a conservative and physically realistic valueof the application keff and meet the Upper Safety Limit constraint, calculation biases on these 15 FPs inventory andindividual reactivity worth should be considered in a criticality-safety approach. All of this work is supported by the use of the CEA reference calculation tools : the deterministic code APOLLO-2.8and the probabilistic code TRIPOLI-4 used by the CRISTAL V2 criticality-safety package, the DARWIN-2.3 packagefor fuel cycle applications, the JEFF-3.1.1 nuclear data library and the Integral Experiment Methodology based on thestatistical adjustment method of the nuclear data and the integral experiment representativity.The feedback on the nuclear data of the oscillation programmes BUC and MAESTRO allows to halve the prioruncertainties linked to 149Sm and 103Rh capture cross sections. The application of the developed methodology,benefiting from the CEA dedicated experimental programmes quality and better physically justified to twoapplications, representative of fuel storage and transport, shows that the introduced conservatisms represents40 % of the total Burnup Credit. On top of that, the two configurations results comparison shows that theevaluated BUC is independent from the considered application and proves the calculation route robustness.

The connection between phase shifts and the ANC has been explored in the frame of the effective range theory. The main result is that, in practice and under rather simple requirements, scattering states (phases shifts) can be correctly described and connected with bound states via the effective range function, and therefore, ANCs can be accurately determined thanks to the analytic properties of this function. This result has an important impact in stellar evolution due to the ANC and phases shifts are directly connected with capture cross sections which, for instance, determine partially the stage and evolution of stars.<p><p>As a first step, the effective range function is approximated via the effective range expansion which shows that a successful phase-shift description depends on how precise the effective range parameters are determined. Thus, a technique to compute accurately these parameters is developed here. Its construction is based on a set of recurrence relations at low energy, that allows a compact and general description of the truncated<p>effective range expansion. Several potential models are used to illustrate the effectiveness<p>of this technique and to discuss its numerical limitations. The results shows that a very good precision of the effective-range parameters can be achieved; nevertheless, to describe experimental phase shifts several effective-range parameters can be needed, which shows a limitation for practical applications.<p><p>As a second step, the effective range function is analyzed theoretically in an arbitrary energy range. This analysis shows that this function can be decomposed in such a way that contributions of bound states, resonances and background can be separated in a similar way as in the phenomenological R-matrix. In this new form experimental data can be better fitted because the free parameter space is reduced considerably,<p>and therefore, extrapolations are better handled. By construction, the method agrees with the scattering matrix properties which allows a simple calculation of resonances (locations and widths) and asymptotic normalization constants (ANCs). Several tests are successfully performed via potential models. Phase shifts for the 2 + partial wave of the 12C+α are analyzed with this method. They are correctly described including both<p>resonances at Ec.m. = 2.7 and 4.4 MeV. For the 6.92 MeV (2+) exited state of 16O, the ANC estimation 112(8) × 10 3 fm^−1/2 is obtained taking into account statistical errors. / Doctorat en Sciences / info:eu-repo/semantics/nonPublished

Durant le milieu des années quatre-vingt, le développement des faisceaux radioactifs a permis l’étude de noyaux exotiques situés à la limite de la stabilité nucléaire. Parmi ceux-ci, l’6He possède une structure particulière constituée d’un cœur α et de deux neutrons de valence faiblement liés. Il fait partie des noyaux à halo. Il s’agit également d’un système possédant au moins un état lié à trois amas (α+n+n) alors qu’aucun des sous-systèmes à deux amas (α+n ou n+n) n’est lié. Un tel système est dit borroméen. Deux autres exemples de systèmes borroméens sont le 9Be=n+α+α et le 12C=α+α+α. Les noyaux borroméens possèdent un ou deux états liés dont les propriétés sont maintenant bien connues. En revanche, les propriétés des états du continu le sont moins. Il existe aussi des systèmes à trois amas non liés mais caractérisés par une ou plusieurs résonances étroites à basse énergie. Par exemple, nous pouvons citer le 6Be=α+p+p et le 9B=p+α+α qui sont les noyaux miroirs de l’6He et du 9Be. L’étude des états du continu à trois corps est un sujet important de la recherche en physique nucléaire actuelle.<p><p>D’un point de vue théorique, les modèles en amas permettent de décrire les noyaux possédant une structure à plusieurs corps. En particulier, les modèles en amas microscopiques tiennent compte de tous les nucléons et le principe de Pauli est traité de manière exacte à l’aide de l’opérateur d’antisymmétrisation. Les modèles microscopiques, plus réalistes, requièrent de longs temps de calculs et sont difficiles à implémenter.<p><p>Dans le présent travail, nous avons développé une méthode de calcul semi-analytique plus rapide et plus précise qu’une méthode purement numérique. Notre modèle est basé sur la méthode des coordonnées génératrices dans le formalisme hypersphérique. Les états du continu sont étudiés à l’aide de la méthode des déphasages. Ces derniers sont obtenus à partir de la méthode de la matrice R microscopique.<p><p>Avec ce modèle, nous avons étudié les effets d’antisymmétrisation dans les noyaux d’6He, 6Be, 9Be, 9B et 12C. Nous avons montré que ces effets restent non négligeables mêmes à grandes distances dans le cas des noyaux 9Be, 9B et du 12C. <p><p>Nous avons ensuite étudié les états du continu du 6He et du 6Be. Nous avons déterminé des valeurs théoriques pour les propriétés des résonances connues expérimentalement. Nos résultats sont en bon accord avec l’expérience. Nous avons également observé des structures larges dans les déphases associés aux états 0+ et 1- de l’6He et 1- du 6Be.<p><p>Finalement, nous avons étudié les états du 12C à travers la collision 8Be+α. Dans notre calcul, le 8Be est considéré comme un système comportant deux amas α. Nous avons montré que les états 2+ et 4+ du 8Be devaient être pris en compte pour une étude appropriée des états 0+, 2+ et 4+ du 12C. / Doctorat en Sciences / info:eu-repo/semantics/nonPublished