In this PhD Thesis I present some methods for characterizing PA-LCoS microdisplays. It is useful to fully characterize this type of devices for evaluating its performance required in different applications. We have tested its validity in different applications such as diffractive optics elements (DOEs). Finally we apply these microdisplays in a full holographic data storage scheme using a photopolymer as holographic recording medium. We evaluate the capability of PVA/AA photopolymer for this holographic data storage system that incorporates as a novelty a convergent correlator geometry.

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Neste trabalho estudamos o processo de absorção de dois fótons em compostos azoaromáticos, abordando tanto aspectos fundamentais quanto aplicados. Moléculas azo-aromáticos têm recebido especial atenção nos últimos anos devido as suas potencias aplicações em dispositivos para armazenamento óptico de informação, modulação da luz e geração de relevos em superfície, processes estes associados ao mecanismo de foto isomerização. Os trabalhos apresentados nessa tese tiveram como principal foco explorar o fenômeno de absorção de dois fótons, utilizando a propriedade de foto-isomerização das moléculas azo-aromáticas. Nosso objetivo foi estudar as vantagens que podem ser obtidas pela utilização de pulsos intensos de luz, que interagem de maneira não linear com a matéria, para desenvolver aplicações utilizando compostos azo-aromáticos. Inicialmente, estudamos o processo de absorção de dois fótons em uma nova família de compostos azo-aromáticos, denominados Salen Dyes. Investigamos a influencia da presença de íons metálicos no processo de absorção de dois fótons dessas moléculas. Nossos resultados mostraram que, devido a ausência de conjugação entre as estruturas azo-aromáticas conectadas pelo metal, este tem pouca influência no processo não linear estudado. Pelo uso de um modelo de soma de estado para a seção de choque de absorção de dois fótons, fomos capazes de determinar os momentos de dipolo de transição destas moléculas. Em seguida, implementamos uma técnica para estudar o processo de armazenamento óptico, induzido através da orientação molecular dos compostos azo-aromáticos, via absorção de dois fótons. Observamos que de fato é possível se observar birrefringência induzida por dois fótons nestas moléculas, a qual esta confinada ao volume focal, conforme demonstrado pela obtenção de armazenamento tri-dimensional. Finalmente, exploramos o processo de controle coerente via formatação de pulsos ultra-curtos para manipular o processo de birrefringência induzida por dois fótons em compostos azo-aromáticos. Foi demonstrado que apenas a através da manipulação da fase do pulso ultra-curto, é possível modular a birrefringência induzida em filmes de compostos azo-aromáticos. / Here we investigated fundamental and applied aspects of the two-photon absorption process in azoaromatic compounds. Azoaromatic molecules have been studied in the last few years due to their applications in optical storage devices, light modulators and surface relief gratings, processes related to the photo-isomerization mechanism. The main focus of the results presented in this thesis was to explore the two-photon absorption process, taking advantage of the intrinsic photo-isomerization of the azo-aromatic chromophores. Our main goal was to study the advantages of utilizing intense pulses, which promote nonlinear excitation, to develop application with azo-aromatic compounds. Initially, we studied the two-photon absorption process in a new class of azo-aromatic compounds, named Salen Dyes. We investigated the influence of metal ions, presented in the Salen Dyes structure, on the two-photon absorption spectrum. Our results revealed that the metals have practically no influence in the nonlinear optical properties due to the lack of conjugation between the azo-moieties in the Salen Dyes. Through a theoretical model based on a sum-over-states calculation, we were able to determine the transition dipole moment of these molecules. Subsquently, we implememnted a technique to study the two-photon induced birefringence, resulting from the molecular re-orientation, in azo-aromatic compounds. We observed that the two-photon induced birefringence is confined to the focal volume, s demonstrated in a three dimensional optical storage experiment. Finally, we used coherent control processes to manipulate the two-photon induced birefringence in azo-compounds. It was demonstrated that it is possible to modulate the optically induced birefringence by manipulating the phase of the ultra-short pulses, via pulse shaping techniques.

Neste trabalho apresentamos resultados de birrefringência opticamente induzida via absorção de um e dois fótons em filmes casting de poli (metil metacrilato) (PMMA), contendo uma nova série de compostos azoaromáticos chamados de corantes Salen, os quais podem ser usados em aplicações de memória óptica. Para a birrefringência opticamente induzida por um fóton, foi necessário um tempo de escrita maior para os compostos com metal na estrutura em comparação com o composto Salen que não contém metal, provavelmente devido a agregações do grupo azoaromático na estrutura do polímero diminuindo a mobilidade molecular. Além disso, como uma novidade em memórias ópticas deste tipo, birrefringência opticamente induzida por dois fótons pôde ser realizada nos filmes de Salen, o que pode permitir sua aplicação em memória óptica tridimensional. / In this work we present the one- and two-photon optically induced birefringence in cast films of amorphous poly(methyl methacrylate) (PMMA), containing a new series of organometallic azoaromatic compounds, referred to as Salen dyes, which may be used in optical storage applications. For the one-photon optically induced birefringence, longer writing times were required for the organometallic compounds in comparison with the nonmetal one, probably due to the higher degree of aggregation in the azoaromatic moieties that precludes molecular orientation. Furthermore, as a novelty concerning optical storage, two-photon optically induced birefringence could be achieved in the Salen dyes guest-host films, which allows their application in three-dimensional optical memories.

D.Ing. (Electrical and Electronic ) / This thesis describes a neural network based system for the classification of handwritten digits as found on real-life mail pieces. The proposed neural network uses a modular architecture which lends itself to parallel implementation. This modular architecture is shown to produce adequate performance levels while significantly reducing the required training time. The aim of the system is not only to achieve a high recognition performance, but also to gain more insight into the functioning of the neural networks. This is achieved by using separate feature extraction and classification stages. The output of the feature extraction stage gives a good indication of the final performance level of the classifier, even before training. The need for an optimal feature set is expressed to elevate the performance levels even further.

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Esta tese descreve a fabricação, caracterização e possíveis aplicações de compósitos poliméricos nanoestruturados obtidos pela técnica de automontagem. Três sistemas distintos foram analisados: i) nanocompósitos contendo azopolímeros e azocorantes, ii) nanocompósitos contendo compostos de coordenação macrocíclicos (ftalocianinas), e iii) nanocompósitos contendo materiais do tipo doador-receptor, à base de poli(p-fenileno vinileno) (PPV) e azocorantes. Nos compósitos contendo azobenzeno, exploramos as propriedades de birrefringência e a formação de grades de relevo fotoinduzidas. Dois compostos contendo azobenzeno foram utilizados: um copolímero com cromóforos de azobenzeno ligados covalentemente à cadeia principal (Ma-co-DR13) e um azocorante comercial de baixo peso molecular, Brilliant Yellow (BY). Verificou-se através de experimentos de armazenamento óptico que o tempo de escrita até a saturação é muito maior (cerca de 30 min.) que em filmes de azopolímeros produzidos por outras técnicas como casting, em que este tempo é da ordem de dezenas de segundos. O longo tempo foi atribuído às fortes interações eletrostáticas entre as camadas dos filmes automontados, restringindo o processo de reorientação molecular, necessário à indução da birrefringência. Verificamos também que a presença de água entre as camadas do filme exerce influência significativa sobre o tempo de escrita. O tempo característico de escrita diminui de 8 min. para um filme seco para 2 min. após imersão em água. Este efeito é completamente reversível, ou seja, o tempo característico volta a aumentar se o filme for mantido em dessecador durante alguns dias. Grades de relevo foram inscritas nos filmes de BY e analisadas com micro-espectroscopia Raman. Os resultados mostraram um grau variável de fotodegradação no processo de inscrição das grades, dependendo do policátion ou dos parâmetros de fabricação dos filmes, como o pH das soluções. Qualitativamente, a menor ocorrência de fotodegradação foi observada em filmes de poli(alilamina hidroclorada) (P AH) e BY, preparados em soluções de pH = 10. Para os filmes fabricados com ftalocianina tetrasulfonada de ferro (FeTsPc), a combinação das técnicas de espectroscopia no UV-VIS. e no infavermelho (modos transmissão e reflexão) revelou a existência de ligações não-usuais específicas entre o átomo central de ferro da FeTsPc e os grupos não ionizados (NH2) da PAH, usada como policátion. A existência dessas interações ainda não havia sido relatada na literatura e é devida à estrutura de camadas extremamente finas de PAH e FeTsPc. A espessura média de uma bicamada de PAHlFeTsPc foi estimada em cerca de 10 \'Angstron\'. No terceiro tópico abordado, estudamos o processo de transferência de energia entre camadas automontadas de poli(p-fenileno vinileno) (PPV) e do azocorante BY. A transferência de energia pôde ser controlada não só pela variação da distância entre doador e receptor, mas principalmente pelo foto alinhamento das moléculas do BY (receptor) numa direção perpendicular à direção preferencial de emissão do PPV. Esse fotoalinhamento diminui a transferência de energia entre PPV e BY, resultando em um aumento de até 4 vezes na intensidade da fotoluminescência do filme. / This thesis describes the fabrication and possible applications of layer-by-Iayer (LBL) nanostructured films for three distinct systems comprising i) azopolymers and azodyes, ii) organometallic molecules (phthalocyanines) and iii) luminescent polymers and azodyes. Optically induced birefringence and surface relief gratings (SRGs) were studied in the azobenzene-containing composites, using a side-chain azopolymer (Ma-co-DR13) and a commercially available azodye, viz. Brilliant Yellow (BY). Optical storage experiments showed that the writing time required to induce birefringence (up to the saturation) in LBL films of Ma-co-DR13 is ca. 30 min, which is considerably longer than the times required in cast films of azopolymers (tens of seconds). The long writing time was attributed to the electrostatic interactions between the layers in the LBL film, which preclude photoisomerization or the reorientational processes for the azobenzene molecules.ln addition, entrained water in the films was found to affect the writing time. For example, the characteristic writing time decreases from 8 min. for a dry film to ca.2 min. for a film immersed for some minutes in water. This effect was completely reversible. Surface relief gratings were inscribed on LBL films from BY and analyzed with micro-Raman spectroscopy. The Raman spectra revealed that the process for SRG inscription is not entirely light-driven, with the occurrence of photodegradation. Such photodegradation can be minimized upon the appropriate choice of the polycations as well as the experimental conditions used for film fabrication. The lowest level of photodegradation was observed for films of poly(allylamine hydrochloride) (PAH) and BY fabricated from pH 10 solutions. Organometallic supramolecular composites were built using iron tetrasulfonated phthalocyanine (FeTsPc) and P AH as polycation. The combination of electronic and vibrational spectroscopic techniques showed the presence of unusual specific interactions between the central atom of FeTsPc and non-protonated groups from P AH (NH2). These interactions are believed to occur due to the intimate contact between the materials in the very thin PAH/FeTsPc LBL films, whose thickness was 10 ?Angstron? per bilayer. In the poly(p-fenilene vinylene) (PPV) (donor) and BY (acceptor) system, the resonant energy transfer process was exploited to control luminescence. The quenching in luminescence could be controlled by varying the distance between the PPV and BY layers, similarly to what has been reported in the literature. The novelty in this work, however, was the fine-tuning of luminescence achieved with the photoalignment of the acceptor molecules (BY). For example, the intensity of the photoluminescence increased 4 times upon the photoalignment for 10 min. of the BY chromophores.

Azopolímeros apresentam propriedades de fotoisomerização, úteis para confecção de memórias ópticas, que dependem da arquitetura molecular do azopolímero e do filme formado a partir dele. Neste trabalho foram sintetizados polímeros com arquitetura molecular controlada, usando os azomonômeros [4-(N-etil-N-2-(metacriloxietil)) amino-2\'-cloro-4\'-nitroazobenzeno] (DR13MA) e [4-(N-etil-N-2-(metacriloxietil)) aminoazobenzeno] (MAEAMA). Para a síntese de homopolímeros e copolímeros em bloco foram utilizados dois métodos: NMRP - polimerização radicalar mediada por nitróxidos e ATRP - polimerização radicalar por transferência de átomo. Foram produzidos copolímeros dibloco, com um dos blocos contendo azocorantes, pela reação do monômero DR13MA com macroiniciadores poliestireno (PS) no método NMRP, e poli(metacrilato de metila) (PMMA) via ATRP. Homopolímeros de ambos os azomonômeros foram sintetizados por ATRP, e assim como os copolímeros em bloco mostraram cadeias com baixa polidispersividade. Complementando o trabalho de síntese, foram estudadas as propriedades dos materiais na interface ar-água, utilizando filmes de Langmuir, e procedeu-se a transferência dos mesmos para substratos sólidos formando filmes Langmuir-Blodgett (LB). Nos filmes de Langmuir foi observada a conformação e as interações (agregação) das moléculas dos materiais, destacadamente, no caso do homopolímero HPMAEA, foi observado um patamar próximo a 8 mN/m na isoterma de pressão de superfície, indicando haver reorganização do material no filme. Os filmes LB serviram como objeto de estudo das propriedades ópticas dos compostos, e no caso do homopolímero HPDR13 sintetizado via ATRP, pela primeira vez foi possível a realização de medidas em filmes puros do material. Medidas de armazenamento óptico foram realizadas para comprovar a aplicabilidade dos materiais em memórias ópticas. No caso do terpolímero PS-b-[MMA-co-DR13] sintetizado por NMRP, os resultados de armazenamento foram semelhantes aos obtidos com blendas. Para o homopolímero HPMAEA, uma grande influência do tipo de filme empregado (cast ou LB) foi observada no tempo de escrita das memórias, com o tempo para o filme LB sendo 26 vezes menor. Copolímeros em bloco PMMA-b-DR13 podem ser vantajosos por aliarem as propriedades ópticas do homopolímero HPDR13 à maior estabilidade térmica e mecânica do PMMA. / Azopolymers display photoisomerization properties, which can be exploited in optical memories, and depend strongly on the molecular architecture of the polymer chain and kind of film employed. In this work, azopolymers with controlled molecular architecture were synthesized using the azomonomers [4-(N-ethyl-N-2(methacryloxyethyl))amino-2\'-chloro-4\'-nitroazobenzene](DR13MA)and[4-(N-ethyl-N-2-(methacryloxyethyl))aminoazobenzene] (MAEAMA). Two methods were used to synthesize homopolymers and block-copolymers: NMRP - Nitroxide-mediated radical polymerization and ATRP - Atom transfer radical polymerization. Diblock-copolymers were produced, with one block composed by azodyes units, by reacting the monomer DR13MA with a polystyrene (PS) macroinitiator via NMRP, or with poly(methyl methacrylate) (PMMA) macroinitiator via ATRP. Homopolymers of both azomonomers were synthesized by ATRP, and - analogously to the blockcopolymers - exhibited controlled structure with a small polydispersity. The synthesized polymers were then used in the formation of Langmuir films at the air-water interface, which could be transferred onto solid substrates forming Langmuir-Blodgett (LB) films. In Langmuir films, an investigation was made of the conformation and interactions (aggregation) of the film-forming molecules. Interestingly, a plateau was observed at 8 mN/m in the surface pressure isotherm for the HPMAEA homopolymer, pointing to a reorganization of the polymer during compression. For HPDR13 produced by ATRP, it was possible to deposit LB films with no need to use surfactants, unlike the case of HPDR13 synthesized by conventional methods. Optical storage measurements were performed to demonstrate the applicability of the azo-containing materials in optical memories. For the terpolymer PS-b-[MMA-co-DR13] made by NMRP, the storage results were similar to those obtained with blends. In the case of the homopolymer HPMAEA, a large influence of the kind of film used (cast or LB) was observed in the writing time of the memories, with the writing time for the LB film being 26 times faster. PMMA-b-DR13 block-copolymers may be advantageous in combining the optical properties of the homopolymer HPDR13 with the thermal and mechanical stability of PMMA.

A birrefringência fotoinduzida e a formação de grades de relevo vêm sendo extensivamente investigadas em filmes de azopolímeros, obtidos por diversas técnicas de fabricação. Embora para azopolímeros amorfos já haja modelos bem estabelecidos tanto para explicar a dinâmica de fotoindução da birrefringência quanto para o transporte de massa que leva à formação de grades de relevo, o mesmo não ocorre para os azopolímeros líquido-cristalinos. Numa tentativa de contribuir para dirimir dúvidas da literatura, nesta dissertação foi sintetizado um azopolímero com diferentes massas molares, depois empregado em medidas de armazenamento óptico e fotoinscrição de grades de relevo. A síntese dos polímeros foi feita a partir do 4,4-difenilmetano-diisocianato (MDI) e de um azomonômero, sintetizado em três etapas: síntese do azocorante, incorporação do segmento flexível e funcionalização do monômero. Os materiais foram caracterizados por espectroscopia ultravioleta-visível (UV-Vis), espectroscopia infravermelha (FTIR) e ressonância magnética nuclear de hidrogênio (1H-RMN). A massa molecular dos polímeros (Mn e Mw) foi determinada por cromatografia de exclusão de tamanha (HPSEC). Através de calorimetria diferencial exploratória (DSC), microscopia óptica polarizada e difração de raios X foram comprovadas as propriedades líquido-cristalinas do azomonômero e dos polímeros. A transição da fase anisotrópica para a isotrópica ocorreu em aproximadamente 79oC no monômero e 84oC para os polímeros. Filmes de Langmuir estáveis foram obtidos para os polímeros na interface ar-água, propiciando a transferência para substratos sólidos na forma de filmes Langmuir-Blodgett (LB). Esses filmes foram usados para armazenamento óptico, sendo que a birrefringência fotoinduzida foi mais alta do que em filmes cast, provavelmente devido à melhor organização do filme LB. Grades de relevo foram inscritas nos dois tipos de filme usando um laser de baixa intensidade, ao contrário do que encontra na literatura, em que grades só são formadas se lasers de altas intensidades são empregados. Embora a amplitude das grades seja pequena e o processo de fotoinscrição ainda precise ser otimizado, este resultado abre novas perspectivas de emprego de azopolímeros líquido-cristalinos. / Photoinduced birefringence and surface-relief gratings (SRGs) have been extensively investigated in azopolymer films obtained with various film-fabrication methods. Even though well-established models exist for amorphous azopolymers which explain the dynamics of photoinduced birefringence and mass transport leading to SRGs, the same is not true for liquid-crystalline azopolymers. In an attempt to try and resolve controversies in the literature, in this work we synthesized an azopolymer with two different molar masses, which were then employed in optical storage and photoinscription of SRGs. The synthesis was performed with 4,4-diphenylmethane-diisocyanate (MDI) and an azomonomer obtained in a 3-step procedure: synthesis of the azodye, incorporation of the flexible segment and functionalization of the monomer. The materials were characterized by ultraviolet-visible spectroscopy (UV-Vis), infrared spectroscopy (FTIR) and proton nuclear magnetic resonance (1H-NMR). The molar mass of the polymers was determined by high performance size exclusion chromatography (HPSEC). The liquid-crystalline properties of the azomonomer and azopolymers were confirmed via differential scanning calorimetry (DSC), polarized optical microscopy and X-ray diffraction, with a isotropic-liquid crystal phase transition occurring at ca 79oC and 84oC for the monomer and polymers, respectively. Stable Langmuir films made with the azopolymers could be formed at the air-water interface, which were transferred onto solid substrates in the form of Langmuir-Blodgett (LB) films. These LB films could be used in optical storage experiments, with the photoinduced birefringence being higher than in cast films of the same azopolymers, probably due to the better organization of the nanostructured LB films. SRGs could be photoinscribed on both types of film with a low-intensity laser beam, in contrast to the reports in the literature, according to which SRGs can only be inscribed on liquid-crystalline azopolymer samples if high laser intensities are used. Though the SRG amplitude was small and the photoinscription process still needs to be optimized, this finding may open the way for a host of new applications of liquid-crystalline azopolymers.

by Chung-Wing Ng. / Thesis (M.Phil.)--Chinese University of Hong Kong, 2002. / Includes bibliographical references (leaves 100-107). / Abstracts in English and Chinese. / Abstract --- p.ii / Acknowledgment --- p.vi / Table of Contents --- p.vii / List of Tables --- p.x / List of Figures --- p.xi / Chapter Chapter 1 --- Introduction --- p.1 / Chapter 1.1 --- Image-based Video Description --- p.2 / Chapter 1.2 --- Video Summary --- p.5 / Chapter 1.3 --- Video Matching --- p.6 / Chapter 1.4 --- Contributions --- p.7 / Chapter 1.5 --- Outline of Thesis --- p.8 / Chapter Chapter 2 --- Literature Review --- p.10 / Chapter 2.1 --- Video Retrieval in Digital Video Libraries --- p.11 / Chapter 2.1.1 --- The VISION Project --- p.11 / Chapter 2.1.2 --- The INFORMEDIA Project --- p.12 / Chapter 2.1.3 --- Discussion --- p.13 / Chapter 2.2 --- Video Structuring --- p.14 / Chapter 2.2.1 --- Video Segmentation --- p.16 / Chapter 2.2.2 --- Color histogram Extraction --- p.17 / Chapter 2.2.3 --- Further Structuring --- p.18 / Chapter 2.3 --- XML Technologies --- p.19 / Chapter 2.3.1 --- XML Syntax --- p.20 / Chapter 2.3.2 --- "Document Type Definition, DTD" --- p.21 / Chapter 2.3.3 --- "Extensible Stylesheet Language, XSL" --- p.21 / Chapter 2.4 --- SMIL Technology --- p.22 / Chapter 2.4.1 --- SMIL Syntax --- p.23 / Chapter 2.4.2 --- Model of SMIL Applications --- p.23 / Chapter Chapter 3 --- Overview of ADVISE --- p.25 / Chapter 3.1 --- Objectives --- p.26 / Chapter 3.2 --- System Architecture --- p.26 / Chapter 3.2.1 --- Video Preprocessing Module --- p.26 / Chapter 3.2.2 --- Web-based Video Retrieval Module --- p.30 / Chapter 3.2.3 --- Video Streaming Server --- p.34 / Chapter 3.3 --- Summary --- p.35 / Chapter Chapter 4 --- Construction of Video Table-of-Contents (V-ToC) --- p.36 / Chapter 4.1 --- Video Structuring --- p.37 / Chapter 4.1.1 --- Terms and Definitions --- p.37 / Chapter 4.1.2 --- Regional Color Histograms --- p.39 / Chapter 4.1.3 --- Video Shot Boundaries Detection --- p.43 / Chapter 4.1.4 --- Video Groups Formation --- p.47 / Chapter 4.1.5 --- Video Scenes Formation --- p.50 / Chapter 4.2 --- Storage and Presentation --- p.53 / Chapter 4.2.1 --- Definition of XML Video Structure --- p.54 / Chapter 4.2.2 --- V-ToC Presentation Using XSL --- p.55 / Chapter 4.3 --- Evaluation of Video Structure --- p.58 / Chapter Chapter 5 --- Video Summarization --- p.62 / Chapter 5.1 --- Terms and Definitions --- p.64 / Chapter 5.2 --- Video Features Used for Summarization --- p.65 / Chapter 5.3 --- Video Summarization Algorithm --- p.67 / Chapter 5.3.1 --- Combining Extracted Video Segments --- p.68 / Chapter 5.3.2 --- Scoring the Extracted Video Segments --- p.69 / Chapter 5.3.3 --- Selecting Extracted Video Segments --- p.70 / Chapter 5.3.4 --- Refining the Selection Result --- p.71 / Chapter 5.4 --- Video Summary in SMIL --- p.74 / Chapter 5.5 --- Evaluations --- p.76 / Chapter 5.5.1 --- Experiment 1: Percentages of Features Extracted --- p.76 / Chapter 5.5.2 --- Experiment 2: Evaluation of the Refinement Process --- p.78 / Chapter Chapter 6 --- Video Matching Using V-ToC --- p.80 / Chapter 6.1 --- Terms and Definitions --- p.81 / Chapter 6.2 --- Video Features Used for Matching --- p.82 / Chapter 6.3 --- Non-ordered Tree Matching Algorithm --- p.83 / Chapter 6.4 --- Ordered Tree Matching Algorithms --- p.87 / Chapter 6.5 --- Evaluation of Video Matching --- p.91 / Chapter 6.5.1 --- Applying Non-ordered Tree Matching --- p.92 / Chapter 6.5.2 --- Applying Ordered Tree Matching --- p.94 / Chapter Chapter 7 --- Conclusion --- p.96 / Bibliography --- p.100