Thèse numérisée par la Direction des bibliothèques de l'Université de Montréal.

La réalisation d'un ordinateur quantique fonctionnel est l'un des objectifs tech- nologiques les plus ambitieux pour les scientifiques d'aujourd'hui. Sa brique de base est composée d'un système quantique à deux niveaux, appelé bit quantique (ou qubit). Parmi les différents concepts existants, les dispositifs à base de spin sont très attractifs car ils bénéficient de la progression constante des techniques de nanofabrication et permettent la lecture électrique de l'état du qubit. Dans ce contexte, les dispositifs à base de spins nucléaires offrent un temps de cohérence supérieur à celui des dispositifs à base de spin electronique en raison de leur meilleure isolation à l'environnement. Mais ce couplage faible a un prix: la détection et la manipulation des spins nucléaires individuels restent des tâches difficiles. De très bonnes conditions expérimentales étaient donc essentielles pour la réussite de ce projet. Outre des systèmes de filtrage des radiofréquences à très basses températures et des amplificateurs à très faible bruit, j'ai développé de nouveaux supports d'échantillons et des bobines de champ magnétique trois axes compacts avec l'appui des services techniques de l'Institut Néel. Chaque partie a été optimisée afin d'améliorer la qualité de l'installation et évaluée de manière quantitative. Le dispositif lui-même, un qubit réalisé grâce à un transistor de spin nucléaire, est composé d'un aimant à molécule unique couplé à des électrodes source, drain et grille. Il nous a permis de réaliser la lecture électrique de l'état d'un spin nucléaire unique, par un processus de mesure non destructif de son état quantique. Par conséquent, en sondant les états quantique de spin plus rapidement que le temps de relaxation caractéristique de celui-ci, nous avons réalisé la mesure de la trajectoire quantique d'un qubit nucléaire isolé. Cette expérience a mis en lumière le temps de relaxation T1 du spin nucléaire ainsi que son mécanisme de relaxation dominant. La manipulation cohérente du spin nucléaire a été réalisée en utilisant des champs électriques externes au lieu d'un champ magnétique. Cette idée originale a plusieurs avantages. Outre une réduction considérable du chauffage par effet Joule, les champs électriques permettent de contrôler et de manipuler le spin unique de façon très rapide. Cependant, pour coupler le spin à un champ électrique, un processus intermédiaire est nécessaire. Un tel procédé est l'interaction hyperfine, qui, si elle est modifiée par un champ électrique, est également désigné sous le nom d'effet Stark hyperfin. En utilisant cet effet, nous avons mis en évidence la manipulation cohérente d'un spin nucléaire unique et déterminé le temps de cohérence T2 . En outre, l'exploitation de l'effet Stark hyperfin statique nous avons permis de régler le qubit de spin nucléaire à et hors résonance par l'intermédiaire de la tension de grille. Cela pourrait être utilisé pour établir le contrôle de l'intrication entre les différents qubits nucléaires. En résumé, nous avons démontré pour la première fois la possibilité de réaliser et de manipuler un bit quantique basé sur un aimant à molécule unique, étendant ainsi le potentiel de la spintronique moléculaire au delà du stockage de données classique. De plus, la grande polyvalence des molécules aimants est très prometteuse pour une variété d'applications futures qui, peut-être un jour, parviendront à la réalisation d'un ordinateur quantique moléculaire.

Dans la course à l’ordinateur quantique, le silicium est devenu ces dernières années un matériau de choix pour l'implémentation des qubits de spin. De tels dispositifs sont fabriqués au CEA en utilisant les technologies CMOS, afin de faciliter leur intégration à grande échelle. Cette thèse porte sur la modélisation de ces qubits, et en particulier sur la manipulation de l’état de spin par un champ électrique. Pour cela nous utilisons un ensemble de techniques numériques avancées pour calculer le potentiel et la structure électronique des qubits (notamment les méthodes de liaisons fortes et k.p), afin d’être le plus proche possible des dispositifs expérimentaux. Ces simulations nous ont permis d’étudier deux résultats expérimentaux d’importance : l’observation de la manipulation par champ électrique du spin d’un électron d’une part, et la caractérisation de l’anisotropie de la fréquence de Rabi d’un qubit de trou d’autre part. Le premier résultat était plutôt inattendu, étant donné; le très faible couplage spin-orbite dans la bande de conduction du silicium. Nous développons un modèle, validé par les simulations et certains résultats expérimentaux, qui met en évidence le rôle essentiel du couplage spin-orbite inter-vallée, exacerbé par la faible symétrie du système. Nous utilisons ces résultats pour proposer et tester numériquement un schéma de manipulation électrique consistant à passer réversiblement d’un qubit de spin à un qubit de vallée. Concernant les qubits de trous, le couplage spin-orbite relativement élevé autorise la manipulation du spin par champ électrique, toutefois les mesures expérimentales d’anisotropie donnent à voir une physique complexe, insuffisamment bien décrite par les modèles actuels. Nous développons donc un formalisme permettant de caractériser simplement la fréquence de Rabi en fonction du champ magnétique, et qui peut s’appliquer à d’autre type de qubit spin-orbite. Les simulations permettent de reproduire les résultats expérimentaux, et de souligner le rôle important de la contrainte. / In the race for quantum computing, these last years silicon has become a material of choice for the implementation of spin qubits. Such devices are fabricated in CEA using CMOS technologies, in order to facilitate their large-scale integration. This thesis covers the modeling of these qubits andin particular the manipulation of the spin state with an electric field. To that end, we use a set numerical tools to compute the potential and electronic structure in the qubits (in particular tightbinding and k.p methods), in order to be as close as possible to the experimental devices. These simulations allowed us to study two important experimental results: on one hand the observation of the electrical manipulation of an electron spin, and on the other hand the characterization of the anisotropy of the Rabi frequency of a hole spin qubit. The first one was rather unexpected, since the spin-orbit coupling is very low in the silicon conduction band. We develop a model, confirmed by thesimulations and some experimental results, that highlights the essential role of the intervalley spinorbit coupling, enhanced by the low symmetry of the system. We use these results to propose and test numerically a scheme for electrical manipulation which consists in switching reversibly betweena spin qubit and a valley qubit. Concerning the hole qubits, the relatively large spin-orbit coupling allows for electrical spin manipulation. However the experimental measurements of Rabi frequency anisotropy show a complex physics, insufficiently described by the usual models. Therefore we developa formalism which allows to characterize simply the Rabi frequency as a function of the magnetic field, and that can be applied to other types of spin-orbit qubits. The simulations reproduce the experimental features, underline the important role of strain.

Cette thèse décrit une série de travaux réalisés dans le contexte des qubits de spins, allant de l'utilisation de ces qubits pour stocker de l'information à leur utilisation comme détecteurs ultra-sensibles. Nous utilisons des hétérostructures semi-conductrices d'arséniure de gallium dans lesquelles un électron unique peut être isolé au sein d'un piège électrostatique, une boîte quantique. Le spin de cet électron peut être utilisé pour encoder de l'information, et la boîte quantique contenant ce spin unique est alors vue comme un qubit (quantum bit). Au cours de cette thèse nous démontrons la réalisation expérimentale du transport d'un électron unique le long d'un circuit fermé au sein d'un système composé de quatre boîtes quantiques couplées. En considérant l'interaction spin-orbite, cette expérience ouvre la voie vers des manipulations cohérentes de spins utilisant des effets topologiques. Dans le contexte de l'ordinateur quantique et des qubits de spins, nous étudions les portes logiques à deux qubits. Dans le cadre de deux boîtes quantiques couplées par une barrière tunnel, nous démontrons qu'en contrôlant localement le champ magnétique, la porte logique à deux qubits évoluent de la porte SWAP à la porte C-phase. Nous démontrons ainsi la faisabilité d'une porte C-phase. Finalement nous montrons l'utilisation d'un qubit de spin comme un détecteur de charge ultrasensible. Un singlet-triplet qubit est un système quantique qui peut être réglé de manière à être extrêmement sensible à l'environnement électrostatique. Nous démontrons la faisabilité d'un tel détecteur, et nous montrons qu'il peut être utilisé pour détecter un électron unique.

Cette thèse décrit une série de travaux réalisés dans le contexte des qubits de spins, allant de l'utilisation de ces qubits pour stocker de l'information à leur utilisation comme détecteurs ultra-sensibles. Nous utilisons des hétérostructures semi-conductrices d'arséniure de gallium dans lesquelles un électron unique peut être isolé au sein d'un piège électrostatique, une boîte quantique. Le spin de cet électron peut être utilisé pour encoder de l'information, et la boîte quantique contenant ce spin unique est alors vue comme un qubit (quantum bit). Au cours de cette thèse nous démontrons la réalisation expérimentale du transport d'un électron unique le long d'un circuit fermé au sein d'un système composé de quatre boîtes quantiques couplées. En considérant l'interaction spin-orbite, cette expérience ouvre la voie vers des manipulations cohérentes de spins utilisant des effets topologiques. Dans le contexte de l'ordinateur quantique et des qubits de spins, nous étudions les portes logiques à deux qubits. Dans le cadre de deux boîtes quantiques couplées par une barrière tunnel, nous démontrons qu'en contrôlant localement le champ magnétique, la porte logique à deux qubits évoluent de la porte SWAP à la porte C-phase. Nous démontrons ainsi la faisabilité d'une porte C-phase. Finalement nous montrons l'utilisation d'un qubit de spin comme un détecteur de charge ultrasensible. Un singlet-triplet qubit est un système quantique qui peut être réglé de manière à être extrêmement sensible à l'environnement électrostatique. Nous démontrons la faisabilité d'un tel détecteur, et nous montrons qu'il peut être utilisé pour détecter un électron unique. / In this thesis we described a series of experimental works, which have been realized in the context of spin qubits, going from their use as information carriers to their use as very sensitive detectors. We use AlGaAs semiconducting heterostructures in which a single electron can be isolated in an electrostatic trap, the so-called quantum dot. The electron spin can be used in order to encode information, and the quantum dot containing this electron can therefore be seen as a qubit (quantum bit). During this thesis we demonstrate the first experimental realization of a single electron transport along a closed path inside a system composed of four coupled quantum dots. By considering spin-orbit interaction, this experiment opens the way toward coherent topological spin manipulations. In the context of quantum computing and spin qubits, we study the two-qubit gates. By considering two tunnel coupled quantum dots, we demonstrate by controlling the local Zeeman splitting that the natural two-qubit gate for spin qubits evolves from the SWAP gate to the C-phase gate. This work demonstrates the feasibility of the C-phase gate. Finally we use spin qubits as very sensitive detectors. A singlet-triplet qubit is a quantum system which can be tuned in order to be very sensistive to the electrostatic environment. Here we report the use of such a qubit to detect a single electron transported next to the detector.

Dans cette thèse, nous étudions théoriquement les propriétés de molécules diatomiques, leur dynamique de réaction ainsi que le contrôle de cette dynamique à l'aide de champs laser. Notre travail porte plus spécifiquement sur trois espèces :• HeH⁺, un composé-clé en astrochimie considéré comme la première espèce moléculaire qui s'est formée dans l'univers ;• CO²⁺, un dication métastable qui se prête bien à des expériences de contrôle quantique en raison du relativement long temps de vie de son état vibrationnel le plus bas ;• ⁴¹K⁸⁷Rb, une molécule polaire qui présente la particularité de pouvoir être formée à très basse température et piégée, ce qui en fait un bon support physique potentiel pour la réalisation d'un ordinateur quantique moléculaire. Nous utilisons tout d'abord des méthodes de calcul ab initio afin d'obtenir les courbes d'énergie potentielle des premiers états singulets et triplets de HeH⁺ avec un haut de degré de précision, ainsi que les courbes d'énergie potentielle, les moments dipolaires de transition et les couplages non-adiabatiques radiaux de l'état fondamental ³Π de CO²⁺ et de ses 11 premiers états ³Σ⁻.Ensuite, nous utilisons ces données ab initio pour calculer les sections efficaces de photodissociation et d'association radiative des états a et b ³Σ⁺ de HeH⁺, ainsi que les constantes cinétiques associées à ces processus dans les conditions rencontrées dans des environnements astrophysiques. Les sections efficaces de photodissociation du niveau vibrationnel le plus bas de CO²⁺ sont également calculées. Nous allons ensuite un cran plus loin en optimisant des champs laser qui guident la dynamique de photodissociation de HeH⁺ et CO²⁺ vers des canaux de dissociation spécifiques. Nous comparons deux méthodes d'optimisation de ces champs: une approche de contrôle local basée sur les opérateurs de Møller et la théorie du contrôle optimal. Dans le deux cas, nous incluons une contrainte qui minimise l'aire des champs. Enfin, nous nous concentrons sur l'une des applications possibles du contrôle laser à haute fidélité : l'utilisation de petits systèmes moléculaires comme ordinateurs quantiques. Nous étudions plus spécifiquement l'implémentation possible d'opérations logiques intra- et intermoléculaires sur des données encodées dans des états hyperfins de molécules de ⁴¹K⁸⁷Rb piégées, ce qui ouvre des perspectives intéressantes en terme d'extensibilité. / In this work, we theoretically study the properties of diatomic molecular systems, their dynamics, and the control thereof through the use of laser fields. We more specifically study three compounds::• HeH⁺, a species of great astrochemical importance which is thought to be the first molecular species to have formed in the universe; :• CO²⁺, a metastable dication of particular interest in quantum control experiments due to its long-lived lowest vibrational level;:• ⁴¹K⁸⁷Rb, a polar molecule that can be formed at very low temperature and trapped, making it a good candidate for quantum computing schemes.First, we use ab initio methods to compute accurate potential energy curves for the lowest singlet and triplet states of HeH⁺ as well as the potential energy curves, transition dipole moments and nonadiabatic radial couplings of the ground ³Π state of CO²⁺ and of its 11 lowest ³Σ⁻states.In a second step, we use this ab initio data to compute the photodissociation and radiative association cross sections for the a and b ³Σ⁺ states of HeH⁺, as well as the values of the corresponding rate constants for astrophysical environments. The photodissociation cross sections from the lowest vibrational level of CO²⁺ is also determined.Going one step further, we optimize laser control fields that drive the photodissociation dynamics of HeH⁺ and CO²⁺ towards specific channels. We compare two field optimization methods: a Møller operator-based Local Control approach and Optimal Control Theory. In both cases, we add a constraint that minimizes the area of the optimized fields.Finally, we focus on one of the potential applications of high-fidelity laser control: the use of small molecular systems as quantum computers. We more specifically study the potential implementation of both intra- and intermolecular logic gates on data encoded in hyperfine states of trapped ultracold polar ⁴¹K⁸⁷Rb molecules, opening interesting perspectives in terms of extensibility.

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In this work, we theoretically study the properties of diatomic molecular systems, their dynamics, and the control thereof through the use of laser fields. We more specifically study three compounds:<p>1) HeH+, a species of great astrochemical importance which is thought to be the first molecular species to have formed in the universe;<p>2) CO2+, a metastable dication of particular interest in quantum control experiments due to its long-lived lowest vibrational level;<p>3) 41K87Rb, a polar molecule that can be formed at very low temperature and trapped, making it a good candidate for quantum computing schemes.<p>First, we use ab initio methods to compute accurate potential energy curves for the lowest singlet and triplet states of HeH+ as well as the potential energy curves, transition dipole moments and nonadiabatic radial couplings of the ground 3Π state of CO2+ and of its 11 lowest 3Σ- states.<p>In a second step, we use this ab initio data to compute the photodissociation and radiative association cross sections for the a and b 3Σ+ states of HeH+, as well as the values of the corresponding rate constants for astrophysical environments. The photodissociation cross sections from the lowest vibrational level of CO2+ is also determined.<p>Going one step further, we optimize laser control fields that drive the photodissociation dynamics of HeH+ and CO2+ towards specific channels. We compare two field optimization methods: a Møller operator-based Local Control approach and Optimal Control Theory. In both cases, we add a constraint that minimizes the area of the optimized fields.<p>Finally, we focus on one of the potential applications of high-fidelity laser control: the use of small molecular systems as quantum computers. We more specifically study the potential implementation of both intra- and intermolecular logic gates on data encoded in hyperfine states of trapped ultracold polar 41K87Rb molecules, opening interesting perspectives in terms of extensibility.<p>/<p>Dans cette thèse, nous étudions théoriquement les propriétés de molécules diatomiques, leur dynamique de réaction ainsi que le contrôle de cette dynamique à l'aide de champs laser. Notre travail porte plus spécifiquement sur trois espèces :<p>1) HeH+, un composé-clé en astrochimie considéré comme la première espèce moléculaire qui s'est formée dans l'univers ;<p>2) CO2+, un dication métastable qui se prête bien à des expériences de contrôle quantique en raison du relativement long temps de vie de son état vibrationnel le plus bas ;<p>3) 41K87Rb, une molécule polaire qui présente la particularité de pouvoir être formée à très basse température et piégée, ce qui en fait un bon support physique potentiel pour la réalisation d'un ordinateur quantique moléculaire. <p>Nous utilisons tout d'abord des méthodes de calcul ab initio afin d'obtenir les courbes d'énergie potentielle des premiers états singulets et triplets de HeH+ avec un haut de degré de précision, ainsi que les courbes d'énergie potentielle, les moments dipolaires de transition et les couplages non-adiabatiques radiaux de l'état fondamental 3Π de CO2+ et de ses 11 premiers états 3Σ-.<p>Ensuite, nous utilisons ces données ab initio pour calculer les sections efficaces de photodissociation et d'association radiative des états a et b 3Σ+ de HeH+, ainsi que les constantes cinétiques associées à ces processus dans les conditions rencontrées dans des environnements astrophysiques. Les sections efficaces de photodissociation du niveau vibrationnel le plus bas de CO2+ sont également calculées. <p>Nous allons ensuite un cran plus loin en optimisant des champs laser qui guident la dynamique de photodissociation de HeH+ et CO2+ vers des canaux de dissociation spécifiques. Nous comparons deux méthodes d'optimisation de ces champs: une approche de contrôle local basée sur les opérateurs de Møller et la théorie du contrôle optimal. Dans le deux cas, nous incluons une contrainte qui minimise l'aire des champs. <p>Enfin, nous nous concentrons sur l'une des applications possibles du contrôle laser à haute fidélité :l'utilisation de petits systèmes moléculaires comme ordinateurs quantiques. Nous étudions plus spécifiquement l'implémentation possible d'opérations logiques intra- et intermoléculaires sur des données encodées dans des états hyperfins de molécules de 41K87Rb piégées, ce qui ouvre des perspectives intéressantes en terme d'extensibilité. / Doctorat en Sciences / info:eu-repo/semantics/nonPublished