Ce travail présente l'étude de la dynamique de spins d'ions Mn insérés dans des structures de CdTe de faibles dimensions. L'accent est plus particulièrement mis sur des boîtes quantiques individuelles de CdTe contenant un ion Mn unique, ce qui permet d'accéder aux interactions non perturbées de l'ion magnétique avec son environnement semi-conducteur. Nous présentons une méthode purement optique de manipulation et de lecture des états de spin de l'ion magnétique unique. Les expériences utilisent le fait que les états de spin se conservent lors d'un transfert excitonique entre proches boîtes quantiques, pour injecter un exciton polarisé dans la boîte contenant l'ion Mn afin d'orienter son spin. Les dynamiques de processus de réorientation sont observées lors de mesures résolues en temps, puis analysées via un modèle simple d'équations de taux. Un des mécanismes possible de réorientation, la recombinaison d'excitons sombres, est présenté expérimentalement, puis discuté. L'orientation optique de l'ion Mn est aussi utilisée pour étudier les relaxations spin-réseau d'un ion magnétique isolé sous faibles et sous forts champs magnétiques. Ce travail décrit aussi les phénomènes présents pour des champs magnétiques nuls ou faibles dans des systèmes de moments magnétiques plus grands (puits et boîtes quantiques contenant plusieurs ions Mn). Une nouvelle technique expérimentale, basée sur des impulsions magnétiques rapides, nous permet d'étudier la dynamique de spin des ions Mn en l'absence de champ magnétique et ce, avec une résolution temporelle de l'ordre de la nanoseconde. Nous observons une rapide décroissance de la magnétisation après une impulsion magnétique. Le phénomène est décrit en terme de couplage hyperfin avec le spin nucléaire des ions Mn. Cet effet est particulièrement sensible à toute anisotropie, notamment celles introduites par un gaz de trous ou par les contraintes du réseau. L'application d'un champ magnétique externe supprime les dynamiques rapides dans les puits quantiques magnétiques dilués et des phénomènes plus commun de relaxation lente spin-réseau sont alors observés. Il est toutefois surprenant que les boîtes quantiques avec un grand nombre d'ions Mn présentent ces dynamiques de spin rapides même après application d'un champ magnétique allant jusqu'à 0.5 T. Ce processus rapide pourrait venir des interactions spin-spin des ions Mn, en particulier si leur distribution spatiale n'est pas régulière à l'intérieur de la boîte. / This work is devoted to the studies of spin dynamics of magnetic Mn ions embedded in low-dimensional CdTe-based nanostructures. A particular emphasis is placed on the system of single CdTe quantum dots with single Mn ions, which give an insight into unperturbed interactions of magnetic ion with its semiconductor environment. A method of all-optical manipulation and readout of the spin state of a single magnetic ion is presented. The experiment exploits the spin-conserving exciton transfer between neighbouring quantum dots to inject polarized exitons into the dot with the Mn ion so as to orient its spin. The dynamics of the orientation process is measured in a time-resolved experiment and described with a simple rate equation model. One of possible orientation mechanisms - the dark excitons recombination - is discussed and shown experimentally. The optical orientation of the Mn ion is also used to investigate the spin-lattice relaxation of an isolated magnetic ion in low and high magnetic field. The work also addresses phenomena occurring in low and zero magnetic field in large systems of magnetic moments - quantum wells and quantum dots containing Mn ions. New experimental technique of fast magnetic pulses is used to investigate the Mn spin dynamics in the absence of magnetic field with nanosecond resolution. After the pulse of magnetic field, a fast decay of the magnetization is observed. The experimental findings are described in terms of hyperfine coupling with the nuclear spin of the Mn ions. The effect is highly sensitive to the presence of an anisotropy, particularly that introduced by hole gas and by strain. Application of the external magnetic field suppresses the fast dynamics in diluted magnetic quantum wells and a well known slow spin-lattice relaxation is observed. Surprisingly, quantum dots with many Mn ions show fast spin dynamics even after application of external field up to 0.5 T. The fast process may origin from the spin-spin interaction between the magnetic ions, especially if their spatial distribution within the dot is not uniform.

The ability to resolve molecules individually has many potential applications. These include understanding the local environments of single molecules including details of their interactions with surroundings. The ability to individually address and manipulate the spin states is also required for spin based quantum information processing. Although optical detection techniques, such as optically detected electron spin resonance (ESR) seem very powerful in these contexts, multiple molecules in the focal volume of a diffraction limited confocal microscope spot cannot in general be resolved individually. Here we propose to solve this problem using optically detected ESR imaging based on the use of high field gradients. In the present research, subwavelength single molecule imaging is demonstrated by using the optically detected ESR technique and the optically detected electron spin echo envelope modulation (ESEEM) technique. Ultra fast Rabi nutation experiments are also performed to demonstrate the feasibility of fast spin manipulations at a low microwave power. Micrometer sized gradient coils, together with micrometer sized co-planar microstrip transmission lines, are designed and fabricated by optical lithography in order to produce the necessary high magnetic field gradients. These fabricated devices are used to demonstrate this subwavelength imaging technique by imaging single electron spins of the nitrogen-vacancy (NV) defect in diamond. In this demonstration, multiple NV defects, unresolved in a single focal volume of a diffraction limited microscope are successfully resolved by the optically detected ESR techniques. Specifically, two neighboring NV defects separated by about 170nm are resolved. Ultra Fast electron spin nutation with an oscillation period of 1.33ns is also achieved by the high microwave magnetic field induced by the current flowing through the fabricated co-planar microstrip lines. These optically detected ESR and ESEEM techniques combined with the micrometer sized gradient coil may find many applications, including single molecule imaging and quantum information processing.

Nuclear magnetic resonance force microscopy (NMRFM) of a micron size sample of ammonium sulfate was performed by measuring the cantilever deflection produced by coupling the magnetic force to a mechanical cantilever at its resonance frequency. Spin-lattice and spin-spin relaxation measurements were obtained with our newly developed NMRFM probe. A system with more advanced positioning, acquisition and analysis has been fabricated. A new device in which a semi-automatic system performs nanoposition control, spin manipulation, dynamical measurements, and data analysis has been demonstrated to be successful. The new system has proven to be an improvement with respect to other versions of NMRFM probes, thanks to its versatility for pulse sequence designs, faster data acquisition, and automatic analysis of the information. This thesis presents an explanation of the theoretical details of nuclear magnetic resonance force microscopy, and experiments are described in which dynamical measurements of proton spin interactions are obtained. Finally, relaxation time e ffects of the observed force signal are considered in detail. A novel spin manipulation technique which is being implemented for future measurements is described in detail, and magnet con figurations for larger magnetic field gradients and consequently larger signal-to-noise ratio, are also described. / text

Das Stickstoff-Fehlstellen-Zentrum (NV-Zentrum) in Diamant ist eines der vielver- sprechendsten Spinsysteme für Anwendungen im Bereich Quanten-Computing, -Information und -Sensorik. Die Abhängigkeit der Fluoreszenzintensität vom Spinzu- stand ermöglicht dabei das rein optische Auslesen des Spinzustandes. Für alle Anwendungen, die auf aktive Spinmanipulation angewiesen sind, ist Mikrowellen- strahlung unverzichtbar. Die Fähigkeit, den Spinzustand von NV-Zentren vollständig zu kontrollieren, wird durch die Richtung, Intensität und Polarisation der Mikrow- ellenstrahlung definiert. Es gibt verschiedene Ansätze, um geeignete Mikrowellen- strahlung zu erzeugen, aber oft ist die Feldintensität zu gering oder es gibt andere Einschränkungen, z.B. eine geringe Frequenzbandbreite. Im ersten Teil meiner Arbeit untersuche ich transparente Leiter auf Basis von Indium- Zinn-Oxid (ITO), um die Mikrowellenansteuerung von NV-Zentren zu optimieren. Dabei wird eine detaillierte Analyse von ITO auf Diamant bezüglich einzelner NV-Zentren vorgestellt. Ein mathematisches Modell wurde entwickelt, um die Feldverteilung vorherzusagen. Zusätzlich wird eine Methode zur Kontrolle der Mikrowellenpolarisation mit einer transparenten ITO-Struktur vorgestellt, die zu einer vollständigen Kontrolle des Spinzustands des NV-Zentrums führt. Weiterhin werden Simulationen in Kombination mit einem analytischen Modell verwendet, um optimale Mikrowellenparameter für die Spinkontrolle vorherzusagen. Für eine kommerzielle Anwendung von NV-Zentren als Magnetfeldsensor sind Pro- duktionskosten und Bauteilkomplexität wichtige Faktoren, die in der Forschung oft vernachlässigt werden. Der zweite Teil meiner Arbeit konzentriert sich da- her auf einen mikrowellenfreien Ansatz zur Magnetometrie mit NV-Zentren. Der Einfluss der Laseranregung auf den magnetischen Kontrast wird an einzelnen NV- Zentren, Ensembles von NV-Zentren und Nano-Diamantpulver mit einer hohen NV- Zentrenkonzentration dargestellt und nachfolgend zur Demonstration von isotropen Magnetfeldmessung verwendet. Abschließend wird die Anwendbarkeit durch die Konstruktion eines Magnetfeldsensors aus Komponenten der Automobilbranche gezeigt. / The nitrogen vacancy center (NV center) in diamond is one of the most promising spin systems for applications in quantum computing, information and sensing. The dependency of the fluorescence intensity on the spin state allows a purely optical readout of the spin state. A green laser can be used to pump the NV center in the spin ground state while microwave radiation can manipulate the spin state of the NV center. For all applications depending on active spin manipulation, microwave radiation is indispensable. The ability to fully control the spin state of NV centers is defined by direction, strength and polarization of the microwave radiation. Different approaches exist to deliver the microwave radiation, but they often lack in strength or have other restrictions, e.g. a small frequency band width. In the first part of my thesis, I investigate transparent conductors based on indium tin oxide (ITO) to optimize microwave delivery. In this process a detailed analysis of ITO on diamond concerning confocal microscopy through this transparent film is presented. A mathematical model was developed and tested to predict the field distribution in possible applications. Additionally a method to control microwave polarization with a transparent ITO structure is shown which results in full spin state control of the NV center. Furthermore simulations combined with a analytical model are used to predict optimal microwave parameters for spin control. For a commercial application of NV centers as a magnetic field sensor, important factors are production cost and device complexity which are often neglected in research. The second part of my thesis therefore focuses on a microwave free approach of NV center magnetometry for industry applications. The influence of laser excitation on magnetic contrast was studied on single NV centers, ensembles of NV centers and nano diamond powder with a high NV center concentration. The findings were used to demonstrate isotropic magnetic field sensing. Finally, the applicability was shown by constructing a magnetic field sensor from automotive grade components.

Ce travail présente l'étude de la dynamique de spins d'ions Mn insérés dans des structures de CdTe de faibles dimensions. L'accent est plus particulièrement mis sur des boîtes quantiques individuelles de CdTe contenant un ion Mn unique, ce qui permet d'accéder aux interactions non perturbées de l'ion magnétique avec son environnement semi-conducteur. Nous présentons une méthode purement optique de manipulation et de lecture des états de spin de l'ion magnétique unique. Les expériences utilisent le fait que les états de spin se conservent lors d'un transfert excitonique entre proches boîtes quantiques, pour injecter un exciton polarisé dans la boîte contenant l'ion Mn afin d'orienter son spin. Les dynamiques de processus de réorientation sont observées lors de mesures résolues en temps, puis analysées via un modèle simple d'équations de taux. Un des mécanismes possible de réorientation, la recombinaison d'excitons sombres, est présenté expérimentalement, puis discuté. L'orientation optique de l'ion Mn est aussi utilisée pour étudier les relaxations spin-réseau d'un ion magnétique isolé sous faibles et sous forts champs magnétiques. Ce travail décrit aussi les phénomènes présents pour des champs magnétiques nuls ou faibles dans des systèmes de moments magnétiques plus grands (puits et boîtes quantiques contenant plusieurs ions Mn). Une nouvelle technique expérimentale, basée sur des impulsions magnétiques rapides, nous permet d'étudier la dynamique de spin des ions Mn en l'absence de champ magnétique et ce, avec une résolution temporelle de l'ordre de la nanoseconde. Nous observons une rapide décroissance de la magnétisation après une impulsion magnétique. Le phénomène est décrit en terme de couplage hyperfin avec le spin nucléaire des ions Mn. Cet effet est particulièrement sensible à toute anisotropie, notamment celles introduites par un gaz de trous ou par les contraintes du réseau. L'application d'un champ magnétique externe supprime les dynamiques rapides dans les puits quantiques magnétiques dilués et des phénomènes plus commun de relaxation lente spin-réseau sont alors observés. Il est toutefois surprenant que les boîtes quantiques avec un grand nombre d'ions Mn présentent ces dynamiques de spin rapides même après application d'un champ magnétique allant jusqu'à 0.5 T. Ce processus rapide pourrait venir des interactions spin-spin des ions Mn, en particulier si leur distribution spatiale n'est pas régulière à l'intérieur de la boîte.

Depuis la découverte de la magnétorésistance (MR) géante en 1988 par le groupe d'Albert Fert (prix Nobel de physique en 2007), le domaine de l'électronique de spin a connu un essor sans précédent, justifié par toutes les applications qu'elle permet d'envisager en électronique.Depuis une vingtaine d'années, il est question d'utiliser le degré de liberté de spin directement dans les matériaux semi-conducteurs avec le gros avantage par rapport aux métaux de pouvoir manipuler électriquement le spin des porteurs. L'électronique de spin dans les matériaux semi-conducteurs utilise pour coder l'information non seulement la charge des porteurs (électrons et trous), mais aussi leur spin. En associant charge et spin, on ajoute de nouvelles fonctionnalités aux dispositifs de micro-électronique traditionnels.Le premier challenge consiste à contrôler l’injection et la détection d’une population de porteurs polarisés en spin dans les semi-conducteurs traditionnels (Si, Ge).Pour cela, nous avons étudié des dispositifs hybrides de type MIS: Métal ferromagnétique/Isolant/Semi-conducteur qui nous permettent d'injecter et de détecter électriquement un courant de spin. La première partie de cette thèse concerne les dispositifs à 3 terminaux sur différents substrats qui utilisent une unique électrode ferromagnétique pour injecter et détecter par effet Hanle l’accumulation de spin dans les semi-conducteurs. Une amplification des signaux de spin extraits expérimentalement par rapport aux valeurs théoriques du modèle diffusif est à l’origine d’une controverse importante. Nous avons alors démontré que l’origine du signal de MR ou de l’amplification ne peut être expliquée par la présence de défauts dans la barrière tunnel. A l’inverse, nous prouvons la présence d’états d’interface qui peuvent expliquer l’amplification du signal de spin. De plus, la réduction de la densité d’états d’interface par une préparation de surface montre des changements significatifs comme la diminution du signal de spin.La deuxième partie de ces travaux concerne la transition vers les vannes de spin latérales sur semi-conducteurs. Dans ces dispositifs utilisant deux électrodes FM, le découplage entre l’injection et la détection de spin permet de s’affranchir des effets de magnétorésistance parasites car seul un pur courant de spin est détecté dans le semi-conducteur. Par une croissance d’une jonction tunnel ferromagnétique épitaxiée, nous avons démontré l’injection de spin dans des substrats de silicium et germanium sur isolant. En particulier nous observons un fort signal de spin jusqu’à température ambiante dans le germanium.Finalement, les prémices de la manipulation de spin par l’étude du couplage spin-orbite ont été étudiées dans les substrats d’arséniure de gallium et de germanium. En effet, nous avons induit par effet Hall de spin (une conséquence du couplage spin-orbite) une accumulation de spin qui a été sondée en utilisant la spectroscopie de muon. On démontre alors, à basse température, la présence de l’accumulation grâce au couplage entre les spins électroniques accumulés et les noyaux de l’arséniure de gallium. / Since the discovery of the giant magnetoresistance in 1988 by the group of Albert Fert (Nobel Prize in 2007), the field of spintronics has been growing very fast due to its potential applications in micro-electronics.For almost 20 years, it has been proposed to introduce the spin degree of freedom directly in the semiconducting materials. Spintronics aims at using not only the charge of carriers (electrons and holes) but also their intrinsic spin degree of freedom. In that case, spins might be manipulated with electric fields. By using both charge and spin, one might add new functionalities to traditional micro-electronic devices.Indeed, the first challenge of semiconductor spintronics is to create and detect a spin polarized carrier population in traditional semiconductors like Si and Ge to further manipulate them.For this purpose, we have used hybrid ferromagnetic metal/insulator/semiconductor devices which allow us to perform electrical spin injection and detection. The first part of this thesis deals with 3 terminal devices grown on different substrates and in which a single ferromagnetic electrode is used to inject and detect spin polarized electrons using the Hanle effect. A spin signal amplification is measured experimentally as compared to the value from the theoretical diffusive model, this raised a controversy concerning 3 terminal measurements. We demonstrate that localized defects in the tunnel barrier cannot be at the origin of the measured MR signal and spin signal amplification. Instead, we show that the presence of interface states is the origin of the spin signal amplification in all the substrates. By using a proper surface preparation and the MBE growth of the magnetic tunnel junctions, we reduce the density of interface states and show a significant modification of the spin signals.In a second part, we present the transition from 3 terminal measurements to lateral spin valves on semiconductors. In the last configuration by using two ferromagnetic electrodes, charge and spin currents are decoupled in order to avoid any spurious magnetoresistance artefacts. Using epitaxially grown magnetic tunnel junctions we can prove the spin injection in silicon and germanium. Especially, we are able to measure non local spin signals in germanium up to room temperature.Finally, we study the spin Hall effect in gallium arsenide and germanium substrates. For this propose we induce spin accumulation using the spin Hall effect (i.e spin-orbit coupling) and probe it using muon spectroscopy. We demonstrate, at low temperature the presence of spin accumulation by the coupling between nuclear spins and the electron spin accumulation.

Cette thèse décrit une série de travaux réalisés dans le contexte des qubits de spins, allant de l'utilisation de ces qubits pour stocker de l'information à leur utilisation comme détecteurs ultra-sensibles. Nous utilisons des hétérostructures semi-conductrices d'arséniure de gallium dans lesquelles un électron unique peut être isolé au sein d'un piège électrostatique, une boîte quantique. Le spin de cet électron peut être utilisé pour encoder de l'information, et la boîte quantique contenant ce spin unique est alors vue comme un qubit (quantum bit). Au cours de cette thèse nous démontrons la réalisation expérimentale du transport d'un électron unique le long d'un circuit fermé au sein d'un système composé de quatre boîtes quantiques couplées. En considérant l'interaction spin-orbite, cette expérience ouvre la voie vers des manipulations cohérentes de spins utilisant des effets topologiques. Dans le contexte de l'ordinateur quantique et des qubits de spins, nous étudions les portes logiques à deux qubits. Dans le cadre de deux boîtes quantiques couplées par une barrière tunnel, nous démontrons qu'en contrôlant localement le champ magnétique, la porte logique à deux qubits évoluent de la porte SWAP à la porte C-phase. Nous démontrons ainsi la faisabilité d'une porte C-phase. Finalement nous montrons l'utilisation d'un qubit de spin comme un détecteur de charge ultrasensible. Un singlet-triplet qubit est un système quantique qui peut être réglé de manière à être extrêmement sensible à l'environnement électrostatique. Nous démontrons la faisabilité d'un tel détecteur, et nous montrons qu'il peut être utilisé pour détecter un électron unique. / In this thesis we described a series of experimental works, which have been realized in the context of spin qubits, going from their use as information carriers to their use as very sensitive detectors. We use AlGaAs semiconducting heterostructures in which a single electron can be isolated in an electrostatic trap, the so-called quantum dot. The electron spin can be used in order to encode information, and the quantum dot containing this electron can therefore be seen as a qubit (quantum bit). During this thesis we demonstrate the first experimental realization of a single electron transport along a closed path inside a system composed of four coupled quantum dots. By considering spin-orbit interaction, this experiment opens the way toward coherent topological spin manipulations. In the context of quantum computing and spin qubits, we study the two-qubit gates. By considering two tunnel coupled quantum dots, we demonstrate by controlling the local Zeeman splitting that the natural two-qubit gate for spin qubits evolves from the SWAP gate to the C-phase gate. This work demonstrates the feasibility of the C-phase gate. Finally we use spin qubits as very sensitive detectors. A singlet-triplet qubit is a quantum system which can be tuned in order to be very sensistive to the electrostatic environment. Here we report the use of such a qubit to detect a single electron transported next to the detector.