Zugl.: Dresden, Techn. Univ., Habil.-Schr., 2006 / Beitr. teilw. dt., teilw. engl. - Enth. 9 Sonderabdr. aus verschiedenen Zeitschr. und anderen Publ.

Der Schwerpunkt dieser Arbeit liegt auf der Entwicklung quantenphotonischer Komponenten, welche für eine monolithische Integration auf einem Halbleiter-Chip geeignet sind. Das GaAs-Materialsystem stellt für solch einen optischen Schaltkreis die ideale Plattform dar, weil es flexible Einzelphotonenquellen bereithält und mittels ausgereifter Technologien auf vielfältige Weise prozessiert werden kann. Als Photonenemitter werden Quantenpunkte genutzt. Man kann sie mit komplexen Bauelementen kombinieren, um ihre optischen Eigenschaften weiter zu verbessern. Im Rahmen dieser Arbeit konnte eine erhöhte Effizienz der Photonenemission beobachtet werden, wenn Quantenpunkte in Wellenleiter eingebaut werden, die durch photonische Kristalle gebildet werden. Die reduzierte Gruppengeschwindigkeit die diesem Effekt zugrunde liegt konnte anhand des Modenspektrums von kurzen Wellenleitern nachgewiesen werden. Durch zeitaufgelöste Messungen konnte ermittelt werden, dass die Zerfallszeit der spontanen Emission um einen Faktor von 1,7 erhöht wird, wenn die Emitter zur Mode spektrale Resonanz aufweisen. Damit verbunden ist eine sehr hohe Modeneinkopplungseffizienz von 80%. Das Experiment wurde erweitert, indem die zuvor undotierte Membran des Wellenleiters durch eine Diodenstruktur ersetzt und elektrische Kontakte ergänzt wurden. Durch Anlegen von elektrischen Feldern konnte die Emissionsenergie der Quantenpunkte über einen weiten spektralen Bereich von etwa 7meV abgestimmt werden. Das Verfahren kann genutzt werden, um die exzitonischen Quantenpunktzustände in einen spektralen Bereich der Wellenleitermode mit besonders stark reduzierter Gruppengeschwindigkeit zu verschieben. Hierbei konnten für Purcell-Faktor und Kopplungseffizienz Bestwerte von 2,3 und 90% ermittelt werden. Mithilfe einer Autokorrelationsmessung wurde außerdem nachgewiesen, dass die Bauelemente als Emitter für einzelne Photonen geeignet sind. Ein weiteres zentrales Thema dieser Arbeit war die Entwicklung spektraler Filterelemente. Aufgrund des selbstorganisierten Wachstums und der großen räumlichen Oberflächendichte von Quantenpunkten werden von typischen Anregungsmechanismen Photonen mit einer Vielzahl unterschiedlicher Energien erzeugt. Um die Emission eines einzelnen Quantenpunktes zu selektieren, muss der Transmissionsbereich des Filters kleiner sein als der Abstand zwischen benachbarten Spektrallinien. Ein Filter konnte durch die Variation des effektiven Brechungsindex entlang von indexgeführten Wellenleitern realisiert werden. Es wurde untersucht wie sich die optischen Eigenschaften durch strukturelle Anpassungen verbessern lassen. Ein weiterer Ansatz wurde mithilfe photonischer Kristalle umgesetzt. Es wurde gezeigt, dass der Filter hierbei eine hohe Güte von 1700 erreicht und gleichzeitig die Emission des Quantenpunkt-Ensembles abgetrennt werden kann. Die Bauelemente wurden so konzipiert, dass die im photonischen Kristall geführten Moden effizient in indexgeführte Stegwellenleiter einkoppeln können. Ein Teil dieser Arbeit beschäftigte sich zudem mit den Auswirkungen von anisotropen Verspannungen auf die exzitonischen Zustände der Quantenpunkte. Besonders starke Verspannungsfelder konnten induziert werden, wenn der aktive Teil der Bauelemente vom Halbleitersubstrat abgetrennt wurde. Dies wurde durch ein neu entwickeltes Fabrikationsverfahren ermöglicht. Infolgedessen konnten die Emissionsenergien reversibel um mehr als 5meV abgestimmt werden, ohne dass die optischen Eigenschaften signifikant beeinträchtigt wurden. Die auf den aktiven Teil der Probe wirkende Verspannung wurde durch die Anwendung verschiedener Modelle abgeschätzt. Darüberhinaus wurde gezeigt, dass durch Verspannungen der spektrale Abstand zwischen den Emissionen von Exziton und Biexziton gezielt beeinflusst werden kann. Die Kontrolle dieser exzitonischen Bindungsenergie kann für die Erzeugung quantenmechanisch verschränkter Photonen genutzt werden. Dieses Ziel kann auch durch die Reduzierung der Feinstrukturaufspaltung des Exzitons erreicht werden. Die experimentell untersuchten Quantenpunkte weisen Feinstrukturaufspaltungen in der Größenordnung von 100meV auf. Durch genau angepasste Verspannungsfelder konnte der Wert erheblich auf 5,1meV verringert werden. Beim Durchfahren des Energieminimums der Feinstrukturaufspaltung wurde eine Drehung der Polarisationsrichtung um nahezu 90° beobachtet. Desweiteren wurde ein Zusammenhang des Polarisationsgrades mit der Feinstrukturaufspaltung nachgewiesen. Es wurde ein weiterer Prozessablauf entworfen, um komplexe Halbleiterstrukturen auf piezoelektrische Elemente übertragen zu können. Damit war es möglich den Einfluss der Verspannungsfelder auf Systeme aus Quantenpunkten und Mikroresonatoren zu untersuchen. Zunächst wurde demonstriert, dass die Modenaufspaltung von Mikrosäulenresonatoren reversibel angepasst werden kann. Dies ist ebenfalls von Interesse für die Erzeugung polarisationsverschränkter Photonen. An Resonatoren aus photonischen Kristallen konnte schließlich gezeigt werden, dass das Verhältnis der spektralen Abstimmbarkeiten von exzitonischen Emissionslinien und Resonatormode etwa fünf beträgt, sodass beide Linien in Resonanz gebracht werden können. Dieses Verhalten konnte zur Beeinflussung der Licht-Materie-Wechselwirkung genutzt werden. / The focus of this work lies on the development of quantum photonic components which are capable to be integrated into a monolithic semiconductor chip. The GaAs material system is an ideal platform for such an optical circuit since it offers flexible emitters for single photons and can be processed in various ways using mature technologies. Quantum dots can serve as photon emitters. They can be readily combined with complex devices in order to enhance their optical properties. In this thesis, an increased efficiency of the photon emission was observed when quantum dots are embedded into photonic crystal waveguides. The reduced group velocity which is responsible for this effect was verified in short waveguides by analyzing spectral features of the mode. Time resolved measurements were used to show a decrease of the decay time of the spontaneous emission time by a factor of 1.7 when the emitter is resonant to the mode. As a consequence, a very high mode coupling efficiency of 80% was found. In an extended experiment, the previously undoped membrane of the waveguide was replaced by a diode-like layer structure and electrical contacts were added to the device. Using an electrical field, the emission energies of the quantum dots were tuned in a wide spectral range of approximately 7 meV. This technique can be used to shift the excitonic states of the quantum dots towards the spectral part of the waveguide mode where the group velocity is strongly reduced. As a result, the Purcell factor and the coupling efficiency were found to be as high as 2.3 und 90%. Using autorcorrelation measurements single photon emission was demonstrated for the devices. A futher topic of this work is focused on the development of spectral filters. Due to the self-assembled growth and high spatial surface density of quantum dots, typical excitation schemes generate a great number of photons with different energies. In order to select the emission of a single quantum dot, the transmission range of the filters must be lower than the distance of adjacent spectral lines. A filter device was realized by variations of the effective refractive index alongside of ridge waveguides. The optical properties were improved by structural adjustments. Another approach was implemented by using photonic crystals. This filter yielded a quality factor of 1700 and was able to suppress the emission of the quantum dot ensemble. The devices were designed to efficiently couple the mode from the photonic crystal to a ridge waveguide. Another part of this work addresses the effect of anistropic strain on the excitonic states of the quantum dots. In order to induce high amounts of strain, the active parts of the devices must be separated from the semiconductor substrate. For this reason a new fabrication process was developed. Consequently, reversible tuning ranges of more than 5 meV could be achieved for the emission energies while largely maintaining the optical properties. Strain applied at the active parts of the sample was estimated using various models. Furthermore, it was demonstrated that the spectral distance between exciton and biexziton is influenced by strain. The manipulation of the excitonic binding energy is useful for the generation of quantum-mechanically entangled photons. Another way to accomplish this goal is the reduction of the fine structure splitting of the exciton. The fine structur splitting of quantum dots used in the experiments is in the order of magnitude of 100 µeV. This value was decreased to 5.1 µeV by precise adjustments of the induced strain. A rotation of the emission polarization by almost 90◦ was observed when crossing the energetic minimum of the fine structure splitting. Furthermore, a change of the degree of polarization associated with the fine structure splitting was demontrated. A further process flow was developed in order to transfer complex device structures onto piezoelectric substrates. This allows for the investigation of strain induced to systems composed of quantum dots and microresonators. It was demonstrated that the spectral splitting of the mode of micropillar resonators can be tuned in a reversible manner. This finding is again interesting for the generation of polarization-entangled photons. When strain is applied to photonic crystal resonators a ratio of 5 is observed for the tuning ranges of excitonic emission lines and resonator mode with the result that resonance can accomplished between both lines. Since the tuning sensitivities are different the interaction of light and matter can be adjusted by strain.

In der vorliegenden Arbeit werden ZnO-Mikronadeln bezüglich ihrer Anwendbarkeit als Mikroresonatoren untersucht. Dabei stehen Kavitätsmoden im Fokus der Untersuchungen, die sich nur senkrecht zur Nadelachse ausbreiten, sprich innerhalb der hexagonalen Nadelquerschnittsfläche. Folglich wird der Einfluss der Gestalt der Querschnittsfläche auf Resonatoreigenschaften wie Propagation, Form, Direktionalität und Qualität der Kavitätsmoden sowohl theoretisch simuliert als auch experimentell nachgewiesen. Die dabei beobachteten hohen Qualitätsfaktoren von Flüstergalerie-Moden ermöglichen es darüberhinaus, Wechselwirkungseffekte zwischen Kavität und Mode zu beobachten. Der erste Teil der Arbeit beschäftigt sich mit der regulären, polygonalen Resonatorform und deren Einfluss auf die Dimensionalität von Kavitätsmoden sowie deren mögliche Wechselwirkung mit dem elektronischen System des Resonators. Beispielhaft wird ein hexagonaler Resonator zur Veranschaulichung gewählt, wie er durch ZnO-Mikronadeln gegeben ist, undmittels Finite-Difference-Time-Domain (FDTD)-Simulationen sowie winkelaufgelöster Photolumineszenz (PL)-Spektroskopie untersucht. Die aufgenommenen PL-Spektren können unter Zuhilfenahme photonischer Dispersionskurven von ein- und zwei-dimensionalen Kavitätsmoden reproduziert werden. Basierend auf diesen Ergebnissen wird der Einfluß der Resonatorecken auf die Lichtauskopplung diskutiert und mittels winkelaufgelöster, anregungsabhängiger und temperaturabhängier PL-Spektroskopie nachgewiesen. Desweiteren wird auf die Wechselwirkung zwischen dem Resonator und den Kavitätsmoden eingegangen, imSpeziellen auf die starke Kopplung zwischen Flüstergalerie-Moden und freien Exzitonen imResonatormaterial. Bereits erschienende Publikationen zu diesemThema werden präsentiert und kritisch hinterfragt. Dabei wird ein Leitfaden aufgestellt, der eine Evaluierung möglicher Polaritonen-Phänomene ermöglicht. Um Wechselwirkungen dieser Art auch in den hier untersuchtenMikronadeln nachzuweisen, werden Hochanregungs-PL-Messungen durchgeführt. Dabei werden Messungen in der Mitte der Nadel sowie in der Nähe ihrer Ecken getätigt, um spezielle Polaritonen-Propagationseffekte beobachten zu können. Im zweiten Teil der Arbeit wird der Einfluß von irregulären und inhomogenen Resonatorformen auf die Bildung von Flüstergalerie-Moden diskutiert. Dafür werden elongierte Teile der Nadeln, die durch laterale Auswüchse entstehen, winkelaufgelöst bezüglich einer gerichteten Auskopplung von Kavitätsmoden vermessen und verzerrte Mikronadeln, wie sie beim Biegen entstehen, bezüglich der entstehenden Deformationseffekte und deren Einfluss auf die Kavitätsmoden mittels hochaufgelöster Mikro-PL untersucht. Die experimentellen Ergebnisse zu irregulären Resonatoren können durch FDTD-Simulationen bestätigt werden. Desweiteren wurden Mikronadel- und Nanonadel-Quantengraben-Heterostrukturen hergestellt und deren Lumineszenzeigenschaften diskutiert. Dabei wird speziell auf die Homogenität der Quantengrabenemission eingegangen und Strategien zur Realisierung einer starken Kopplung zwischen Flüstergalerie-Moden und Quantengraben-Exzitonen aufgestellt. Diese Strategien werden experimentell umgesetzt und deren Ergebnisse anhand von Kathodolumineszenzmessungen vorgestellt.

Zugl.: Regensburg, Univ., Diss., 2007

Konstanz, Univ., Diplomarb., 2006.

Quantentechnologien sind im Begriff sich von Laborversuchen zu effizienten Anwendungen zu entwickeln. Die Quantenzustände einzelner Photonen spielen dabei die Rolle als Bindeglied zwischen stationären Quantensystemen. Ein hybrider Ansatz wird verfolgt, um die Wechselwirkung gezielt zwischen im Wellenleiter geleiteten Photonen und gekoppelten Quantenemittern zu erreichen. Die Dissertation untersucht zwei zentrale Aspekte solcher hybriden photonischen Quantentechnologien: die effiziente Erzeugung von Photonen und die Optimierung von photonischen Strukturen. Der erste Teil dieser Arbeit behandelt die Entwicklung einer optischen Mikrotechnology. Integrierte nano-photonische Wellenleiter aus Siliziumnitrid wurden für die Kopplung zu Quantenemittern entworfen, optimiert und optisch untersucht. Das finale Design wurde erfolgreich in Kopplungsexperimenten verwendet, bei denen 42 % der Fluoreszenz eines einzelnen Moleküls an einen Wellenleiter gekoppelt wurde. Der zweite Teil der Arbeit untersucht zwei Einzelphotonenquellen. Zunächst wurde ein neuartiger Einzelphotonenemitter basierend auf Defektzentren in Zinkoxid optisch bei tiefen Temperaturen untersucht. Es konnte im Zuge dieser Arbeit erstmals gezeigt werden, dass die Photonen von nano-strukturiertem Zinkoxid sehr schmalbandige Emission aufweisen. Im letzten Teil, wird eine Einzelphotonenquelle bestehend aus einem organischen Molekül untersucht. Bei kryogenen Temperaturen wurden Lebenszeit-limitierte Linienbreiten auf den Molekülproben detektiert. Die Rabi-Oszillationen zwischen den Molekülzuständen konnten akkurat durch eine quantenmechanische Theorie beschrieben werden, wodurch die Vermessung der Dephasierung des Quantensystems durch die nanoskopische Umgebung präzise studiert werden konnte. Die Ergebnisse dieser Arbeit zur Kopplung von Einzelphotonenquellen stellen die Grundlage für weitere Anwendungen durch eine photonische Quantentechnologie dar. / Quantum technologies are on the verge to transition from laboratory experiments to efficient integrated applications. The quantum states of photons are the connecting link between individual stationary quantum systems. A hybrid approach is employed to tailor the interaction of routed photons with optically coupled quantum systems. The thesis investigates two core aspects of a hybrid photonic quantum technology: efficient single photon generation and optimized photonic micro-structures, suitable to form a hybrid system. In the first part of this work, nano-photonic integrated structures were optimized for efficient coupling to quantum emitters. Optical waveguides based on silicon nitride (SiN) were designed, fabricated, and optically characterized. The final design was successfully employed in coupling experiments, where up to 42% of the fluorescence from a single molecule was coupled to a waveguide. In the second part of this thesis two single photon sources are investigated towards their implementation into a hybrid photonic system. First, a novel single photon source based on a defect center in zinc oxide was optically investigated at room-temperature and cryogenic temperature. Spectrally narrow zero-phonon lines of the fluorescence from nano-structured zinc oxide were measured for the first time during this work. A second emitter system, based on an organic dye molecule was investigated in the final part of this research. At cryogenic temperatures, single molecules showed lifetime-limited linewidths of <50MHz. A resonant laser source drives Rabi oscillations, which are accurately described by the quantum mechanical theory of a two-level system. The system's decoherence was mapped, illustrating the quantum sensing capabilities of the system. The results presented in this thesis on coupling efficiencies and single emitter performance provide the necessary background of the elements composing a future hybrid technology.

In den letzten Jahren gibt es großes Interesse am SiGeSn Materialsystem aufgrund seines Potentials für die Verwendung in der Optoelektronik, Elektronik und Photovoltaik. Während jedoch die binären Verbindungshalbleiter Si(x)Ge(1-x) und Ge(1-y)Sn(y) schon intensiv untersucht wurden, sind die Materialeigenschaften des ternären Verbindungshalbleiters Ge(1-x-y)Si(x)Sn(y) und Nanostrukturen basierend auf diesem Verbindungshalbleiter noch weitgehend unbekannt. In dieser Arbeit werden drei theoretische/theoretisch-experimentelle Studien zur Untersuchung des SiGeSn Materialsystems vorgestellt. In einer Studie wird die Abhängigkeit der Größe der direkten Bandlücke von der Zusammensetzung des Ge(1-x-y)Si(x)Sn(y) Verbindungshalbleiters untersucht. Basierend auf Messungen der Rutherford Rückstreuung, Röntgenbeugung und Photolumineszenz (PL) von Ge(1-x-y)Si(x)Sn(y) Proben mit an Ge angepassten Gitterkonstanten wird die Abhängigkeit von Größe der direkten Bandlücke und der Materialkomposition mit einer quadratischen Gleichung beschrieben. Weiterhin wird die Bandanordnung der elementaren Halbleiter Si, Ge und Sn an Grenzflächen untersucht. Anhand von Kohn-Sham basierter Density Functional Theory (DFT) in Kombination mit Local Density Approximation (LDA) berechneten Bandstrukturen von Grenzflächen zwischen Elementarhalbleitern wird der Versatz im Valenzband zwischen Si, Ge und Sn untersucht. Es wird gezeigt, dass aufgrund zu kleiner Bandlücken resultierend aus dem Kohn-Sham-Ansatz in Verbindung mit der LDA ein unphysikalischer „Broken Gap“ Versatz zwischen Ge und Sn Bändern entsteht. In einer dritten Studie werden die PL-Spektren von Ge Quantentöpfen mit Si Barrieren untersucht. Um die Abhängigkeit der PL-Spektren von Anregungsintensität und Temperatur zu verstehen, wird ein selbstkonsistentes Effektives-Massen-Model entwickelt. Mit diesem Model ist es möglich den Einfluss von Temperatur und Bandauffüllung auf das PL-Spektrum zu untersuchen. / The SiGeSn semiconductor material system has recently attracted great interest due to its prospective potential for use in optoelectronics, electronics, and photovoltaics. While the binary alloy Si(x)Ge(1-x) and Ge(1-y)Sn(y) have already been well studied, the properties of bulk and heterostructures involving the Ge(1-x-y)Si(x)Sn(y) ternary alloy are largely unknown. In this thesis, we present the results of three theoretical/experimental-theoretical investigations concerning the SiGeSn material system. First, we investigate the compositional dependence of the direct band-gap of Ge(1-x-y)Si(x)Sn(y) alloys. Based on Rutherford backscattering, x-ray diffraction, and photoluminescence (PL) measurement of Ge(1-x-y)Si(x)Sn(y) alloys lattice-matched to Ge, we describe the compositional dependence of the band gap using a quadratic equation. We predict Ge(1-x-y)Si(x)Sn(y) alloys lattice-matched to Ge to be direct-band-gap semiconductors for Sn concentrations larger than 12%. Secondly, we investigate the band alignment between the elemental semiconductors Si, Ge, and Sn. Performing bulk and interface calculations using density functional theory (DFT) in combination with the local density approximation (LDA), we attempt to calculate the valence band offset between the elemental semiconductors. We find that the Kohn-Sham based DFT-LDA calculations are flawed by the underestimation of the band-gaps of the elemental semiconductors, which leads to a false broken gap band alignment between Ge and Sn. Third, we study the PL of ultrathin Ge multiple quantum well (multiple-QW) structures grown on Si. To understand the excitation density and temperature related shifts of the PL spectra of the sample, we develop a self-consistent multivalley effective mass model. Using second-order perturbation theory, we calculate the indirect phonon-assisted radiative spontaneous recombination rate together with the no-phonon peak energy and compare our results to the experimental results.

Chemnitz, Techn. Univ., Studienarb., 2002.

Stuttgart, Univ., Diss., 2007.

In der vorliegenden Arbeit werden ZnO-Mikronadeln bezüglich ihrer Anwendbarkeit als Mikroresonatoren untersucht. Dabei stehen Kavitätsmoden im Fokus der Untersuchungen, die sich nur senkrecht zur Nadelachse ausbreiten, sprich innerhalb der hexagonalen Nadelquerschnittsfläche. Folglich wird der Einfluss der Gestalt der Querschnittsfläche auf Resonatoreigenschaften wie Propagation, Form, Direktionalität und Qualität der Kavitätsmoden sowohl theoretisch simuliert als auch experimentell nachgewiesen. Die dabei beobachteten hohen Qualitätsfaktoren von Flüstergalerie-Moden ermöglichen es darüberhinaus, Wechselwirkungseffekte zwischen Kavität und Mode zu beobachten. Der erste Teil der Arbeit beschäftigt sich mit der regulären, polygonalen Resonatorform und deren Einfluss auf die Dimensionalität von Kavitätsmoden sowie deren mögliche Wechselwirkung mit dem elektronischen System des Resonators. Beispielhaft wird ein hexagonaler Resonator zur Veranschaulichung gewählt, wie er durch ZnO-Mikronadeln gegeben ist, undmittels Finite-Difference-Time-Domain (FDTD)-Simulationen sowie winkelaufgelöster Photolumineszenz (PL)-Spektroskopie untersucht. Die aufgenommenen PL-Spektren können unter Zuhilfenahme photonischer Dispersionskurven von ein- und zwei-dimensionalen Kavitätsmoden reproduziert werden. Basierend auf diesen Ergebnissen wird der Einfluß der Resonatorecken auf die Lichtauskopplung diskutiert und mittels winkelaufgelöster, anregungsabhängiger und temperaturabhängier PL-Spektroskopie nachgewiesen. Desweiteren wird auf die Wechselwirkung zwischen dem Resonator und den Kavitätsmoden eingegangen, imSpeziellen auf die starke Kopplung zwischen Flüstergalerie-Moden und freien Exzitonen imResonatormaterial. Bereits erschienende Publikationen zu diesemThema werden präsentiert und kritisch hinterfragt. Dabei wird ein Leitfaden aufgestellt, der eine Evaluierung möglicher Polaritonen-Phänomene ermöglicht. Um Wechselwirkungen dieser Art auch in den hier untersuchtenMikronadeln nachzuweisen, werden Hochanregungs-PL-Messungen durchgeführt. Dabei werden Messungen in der Mitte der Nadel sowie in der Nähe ihrer Ecken getätigt, um spezielle Polaritonen-Propagationseffekte beobachten zu können. Im zweiten Teil der Arbeit wird der Einfluß von irregulären und inhomogenen Resonatorformen auf die Bildung von Flüstergalerie-Moden diskutiert. Dafür werden elongierte Teile der Nadeln, die durch laterale Auswüchse entstehen, winkelaufgelöst bezüglich einer gerichteten Auskopplung von Kavitätsmoden vermessen und verzerrte Mikronadeln, wie sie beim Biegen entstehen, bezüglich der entstehenden Deformationseffekte und deren Einfluss auf die Kavitätsmoden mittels hochaufgelöster Mikro-PL untersucht. Die experimentellen Ergebnisse zu irregulären Resonatoren können durch FDTD-Simulationen bestätigt werden. Desweiteren wurden Mikronadel- und Nanonadel-Quantengraben-Heterostrukturen hergestellt und deren Lumineszenzeigenschaften diskutiert. Dabei wird speziell auf die Homogenität der Quantengrabenemission eingegangen und Strategien zur Realisierung einer starken Kopplung zwischen Flüstergalerie-Moden und Quantengraben-Exzitonen aufgestellt. Diese Strategien werden experimentell umgesetzt und deren Ergebnisse anhand von Kathodolumineszenzmessungen vorgestellt.