Nous avons étudié la dynamique de spin d'un atome de Mn inséré dans une boite quantique CdTe. Nos résultats montrent que la relaxation de spin du Mn est plus rapide lorsque la boite quantique contient un exciton. Ceci peut permettre une orientation optique du spin du Mn. Le mélange de bande de valence est le paramètre essentiel permettant la relaxation rapide du spin du Mn dans le champ d'échange de l'exciton. Ce mélange de bande de valence est controlé par la forme et les contraintes dans la boite quantique. L'influence de ces paramètres sur la dynamique du pompage optique a été analysée en détail. Nos simulations du pompage optique sont en bon accord avec les expériences. La dynamique cohérente d'un Mn individuel a aussi été étudiée. L'influence sur le pompage optique de la dynamique cohérente du spin électronique et nucléaire est discutée. Nous avons montré que le couplage entre spin électronique et nucléaire peut être contrôlé optiquement permettant une manipulation du spin du Mn. Nous avons finalement montré que la combinaison d'une excitation résonante optique et micro-onde peut être utilisée pour détecter optiquement la résonance magnétique d'un Mn dans une boite quantique CdTe. / We have studied the spin dynamics of an individual Mn atom embedded a CdTe quantum dot. Our results show that the Mn spin relaxation is faster when the quantum dot contains an exciton. This can result in an optical orientation of the Mn spin. The valence band mixing is the critical parameter for the fast relaxation rates of the Mn spin in the exchange field of the exciton. This valence band mixing is controlled by the shape and strain of the quantum dot. The influence of these parameters on the optical pumping dynamics were analyzed in detail. Our simulation of optical pumping are in good agreement with experiments. The coherent dynamics of an individual Mn spin was also investigated. We discussed the influence of the coherent dynamics of the coupled electronic and nuclear spins on the optical pumping. We have shown that optically controlled coupling between electronic and nuclear spins could be used for Mn spin switching. We finally demonstrated that the combination of resonant laser and microwave fields can be used to optically detect the magnetic resonance of a Mn spin in a CdTe quantum dot.

L'électronique de spins est basée sur le principe que l'électron possède une charge mais aussi un spin. Cette nouvelle électronique est née de de la découverte de la magnétorésistance géante (GMR) par A. Fert et P. Grunberg en 1988 qui furent récompensés par le prix Nobel de physique en 2007. Ceci a révolutionné le domaine des capteurs de champ magnétiques ainsi que le stockage at le traitement de données. Les mécanismes de base de la GMR et la Magnéto Résistance Tunnel (TMR) repose sur la polarisation de spin, qui correspond à l'orientation préférentielle dans une direction du spin des électrons de conduction. Par conséquent, l'obtention de matériaux présentant à la fois une forte polarisation en spins et un faible coefficient d'amortissement dynamique fait aujourd'hui l'objet d'une recherche très importante. Dans ce domaine, l'alliage d'Heusler Co2MnSi est très prometteur car il est prévu qu'il soit demi-métallique (polarisation en spins de 100%), avec un coefficient d'amortissement en-dessous de 10-3, soit environ un ordre de grandeur plus faible que les matériaux ferromagnétiques habituellement utilisés en microélectronique. De plus sa température de Curie autour de 800 K lui assure une bonne stabilité thermique pour les applications à température ambiante. Dans ce travail, nous avons étudié les corrélations entre les propriétés structurales et magnétiques de cet alliage Pour atteindre notre objectif, nous avons mesuré l'évolution des paramètres magnétiques statiques et dynamiques du Co2MnSi en fonction du désordre atomique induit par irradiation aux ions He+ at 150 KeV. Pour cela, nous avons combiné plusieurs techniques expérimentales. Les échantillons sont d'abord fabriqués par pulvérisation cathodique sur des substrats MgO. Ils sont ensuite irradiés avec des ions He+ à 150 KeV Les propriétés structurales des échantillons ont été étudiées par diffraction de rayons X en conditions normales et résonante, par microscopie électronique à transmission (TEM), notamment en mode d'imagerie HAADF-STEM. Cette partie de notre étude a été réalisée en collaboration avec les laboratoires LAAS-CNRS à Toulouse et INA-ARAID à l'Université de Saragosse (Espagne). Les propriétés magnétiques statiques ont été mesurées par Effet Kerr Magneto optique (MOKE), et magnétométrie (PPMS) au laboratoire de LPCNO à Toulouse. Les propriétés dynamiques quant à elles ont été mesurées à l'aide d'un banc de mesure de résonance ferromagnétique large bande développé au CEMES pendant cette thèse. Les résultats obtenus ont montré le lien entre la déformation tétragonal de la cellule élémentaire et l'apparition d'un axe d'anisotropie uni axial dans le matériau. De plus, nous avons montré que les propriétés magnétiques et dynamiques étaient peu affectées dans la phase cristalline B2. En revanche, l'effet de l'irradiation ionique sur la phase cristalline L21 est d'augmenter le désordre de type Co/Mn qui s'accompagne d'une forte diminution de l'aimantation de de la constante d'échange ainsi que d'une augmentation de l'anisotropie cubique et du coefficient de relaxation dynamique. / Spintronic, which involve electron's in addition to its charge, has emerged from the discovery of Giant Magnetoresistance (GMR) by A. Fert and P. Grunberg in 1988, rewarded by a Nobel Prize in 2007. It has revolutionized the field of sensor devices. The basic mechanism of GMR and also of the Tunneling Magneto Resistance (TMR) relies on the spin polarization. Therefore there is today an intense research to find materials with both high spin polarization and low damping coefficient for the development of new generation of spintronic devices. In this field, one promising route concerns the Co2MnSi (CMS) Heusler alloy which is predicted to be half metals (i.e.100% spin polarization), with a weak Gilbert damping coefficient below 10-3, about one order of magnitude below the usual ferromagnetic material used in microelectronics. Its high Curie temperature up to 800° K also provides stability for devices working at room temperature. In this work, we study the correlations between the structural and magnetic properties of the Co2MnSi. To achieve our goal, we measure the evolution of the static and dynamic magnetic parameters of the Co2MnSi alloy in which atomic disorder is induced by He+ ion irradiation at 150 KeV. The samples are grown by magnetron sputtering on MgO substrates and then irradiated with light He+ ions. In order to correlate the structural and magnetic modifications of the alloy we combined several experimental techniques. CMS structure was investigated by X-ray diffraction and Transmission Electron Microscopy (TEM), in particular HAADF-STEM imaging mode. The evolution of the static and dynamic magnetic properties of the samples has been measured by means of Magneto Optic Kerr Effect (MOKE), Physical Properties Measurements System (PPMS) at the LPCNO laboratory in Toulouse and Ferromagnetic Resonance (FMR). The FMR set-up has been developed at the CEMES during this PhD. The main results of this work consists of correlation between the tetragonal deformations of the crystalline structure followed by the appearance of uniaxial anisotropy in the material upon irradiation. Furthermore, we demonstrate that the magnetic parameters of the B2 order are slightly affected by irradiation. But for the L21 phase, static and dynamic magnetic properties are drastically affected by irradiation, by the decrease in magnetization saturation, and exchange constant due to the Mn/Co disorder type and an increase of the cubic anisotropy and dynamic relaxation.

Nous avons étudié la dynamique de spin d'un atome de Mn inséré dans une boite quantique CdTe. Nos résultats montrent que la relaxation de spin du Mn est plus rapide lorsque la boite quantique contient un exciton. Ceci peut permettre une orientation optique du spin du Mn. Le mélange de bande de valence est le paramètre essentiel permettant la relaxation rapide du spin du Mn dans le champ d'échange de l'exciton. Ce mélange de bande de valence est controlé par la forme et les contraintes dans la boite quantique. L'influence de ces paramètres sur la dynamique du pompage optique a été analysée en détail. Nos simulations du pompage optique sont en bon accord avec les expériences. La dynamique cohérente d'un Mn individuel a aussi été étudiée. L'influence sur le pompage optique de la dynamique cohérente du spin électronique et nucléaire est discutée. Nous avons montré que le couplage entre spin électronique et nucléaire peut être contrôlé optiquement permettant une manipulation du spin du Mn. Nous avons finalement montré que la combinaison d'une excitation résonante optique et micro-onde peut être utilisée pour détecter optiquement la résonance magnétique d'un Mn dans une boite quantique CdTe. / We have studied the spin dynamics of an individual Mn atom embedded a CdTe quantum dot. Our results show that the Mn spin relaxation is faster when the quantum dot contains an exciton. This can result in an optical orientation of the Mn spin. The valence band mixing is the critical parameter for the fast relaxation rates of the Mn spin in the exchange field of the exciton. This valence band mixing is controlled by the shape and strain of the quantum dot. The influence of these parameters on the optical pumping dynamics were analyzed in detail. Our simulation of optical pumping are in good agreement with experiments. The coherent dynamics of an individual Mn spin was also investigated. We discussed the influence of the coherent dynamics of the coupled electronic and nuclear spins on the optical pumping. We have shown that optically controlled coupling between electronic and nuclear spins could be used for Mn spin switching. We finally demonstrated that the combination of resonant laser and microwave fields can be used to optically detect the magnetic resonance of a Mn spin in a CdTe quantum dot.

Ce travail présente l'étude de la dynamique de spins d'ions Mn insérés dans des structures de CdTe de faibles dimensions. L'accent est plus particulièrement mis sur des boîtes quantiques individuelles de CdTe contenant un ion Mn unique, ce qui permet d'accéder aux interactions non perturbées de l'ion magnétique avec son environnement semi-conducteur. Nous présentons une méthode purement optique de manipulation et de lecture des états de spin de l'ion magnétique unique. Les expériences utilisent le fait que les états de spin se conservent lors d'un transfert excitonique entre proches boîtes quantiques, pour injecter un exciton polarisé dans la boîte contenant l'ion Mn afin d'orienter son spin. Les dynamiques de processus de réorientation sont observées lors de mesures résolues en temps, puis analysées via un modèle simple d'équations de taux. Un des mécanismes possible de réorientation, la recombinaison d'excitons sombres, est présenté expérimentalement, puis discuté. L'orientation optique de l'ion Mn est aussi utilisée pour étudier les relaxations spin-réseau d'un ion magnétique isolé sous faibles et sous forts champs magnétiques. Ce travail décrit aussi les phénomènes présents pour des champs magnétiques nuls ou faibles dans des systèmes de moments magnétiques plus grands (puits et boîtes quantiques contenant plusieurs ions Mn). Une nouvelle technique expérimentale, basée sur des impulsions magnétiques rapides, nous permet d'étudier la dynamique de spin des ions Mn en l'absence de champ magnétique et ce, avec une résolution temporelle de l'ordre de la nanoseconde. Nous observons une rapide décroissance de la magnétisation après une impulsion magnétique. Le phénomène est décrit en terme de couplage hyperfin avec le spin nucléaire des ions Mn. Cet effet est particulièrement sensible à toute anisotropie, notamment celles introduites par un gaz de trous ou par les contraintes du réseau. L'application d'un champ magnétique externe supprime les dynamiques rapides dans les puits quantiques magnétiques dilués et des phénomènes plus commun de relaxation lente spin-réseau sont alors observés. Il est toutefois surprenant que les boîtes quantiques avec un grand nombre d'ions Mn présentent ces dynamiques de spin rapides même après application d'un champ magnétique allant jusqu'à 0.5 T. Ce processus rapide pourrait venir des interactions spin-spin des ions Mn, en particulier si leur distribution spatiale n'est pas régulière à l'intérieur de la boîte. / This work is devoted to the studies of spin dynamics of magnetic Mn ions embedded in low-dimensional CdTe-based nanostructures. A particular emphasis is placed on the system of single CdTe quantum dots with single Mn ions, which give an insight into unperturbed interactions of magnetic ion with its semiconductor environment. A method of all-optical manipulation and readout of the spin state of a single magnetic ion is presented. The experiment exploits the spin-conserving exciton transfer between neighbouring quantum dots to inject polarized exitons into the dot with the Mn ion so as to orient its spin. The dynamics of the orientation process is measured in a time-resolved experiment and described with a simple rate equation model. One of possible orientation mechanisms - the dark excitons recombination - is discussed and shown experimentally. The optical orientation of the Mn ion is also used to investigate the spin-lattice relaxation of an isolated magnetic ion in low and high magnetic field. The work also addresses phenomena occurring in low and zero magnetic field in large systems of magnetic moments - quantum wells and quantum dots containing Mn ions. New experimental technique of fast magnetic pulses is used to investigate the Mn spin dynamics in the absence of magnetic field with nanosecond resolution. After the pulse of magnetic field, a fast decay of the magnetization is observed. The experimental findings are described in terms of hyperfine coupling with the nuclear spin of the Mn ions. The effect is highly sensitive to the presence of an anisotropy, particularly that introduced by hole gas and by strain. Application of the external magnetic field suppresses the fast dynamics in diluted magnetic quantum wells and a well known slow spin-lattice relaxation is observed. Surprisingly, quantum dots with many Mn ions show fast spin dynamics even after application of external field up to 0.5 T. The fast process may origin from the spin-spin interaction between the magnetic ions, especially if their spatial distribution within the dot is not uniform.

Par des méthodes de spectroscopie ultra-rapide, nous avons étudié la relaxation de spin excitonique dans des couches de GaN épitaxiées sur des substrats de saphir et SiC. En nous appuyant sur les règles de sélection pour les transitions optiques, nous avons utilisé des impulsions laser polarisées ultra-courtes (~ 100 fs) pour réaliser l'orientation optique des populations excitoniques et étudier leur évolution temporelle. Nous déduisons, de l'observation d'une transition induite exciton-biexciton, que le processus de Bir-Aronov-Pikus, qui met en jeu la relaxation en bloc du spin de l'exciton, joue un rôle négligeable par rapport à la relaxation du spin des porteurs individuels. En outre, nous montrons que la grande densité de dislocations traversantes, générées pendant l'hétéroépitaxie de GaN sur un substrat désaccordé en paramètre de maille, favorise la relaxation de spin via le mécanisme d'Elliott-Yafet. La dépendance en température de la dynamique de spin vient conforter cette interprétation. Nous montrons également que la structure de la bande de valence a une forte influence sur la relaxation du pseudo-spin du trou. En particulier, celle-ci est ralentie lorsque l'éclatement en énergie ∆EAB entre les bandes de trous -lourd et -léger est supérieur à l'élargissement inhomogène Γ des transitons excitoniques. Un fort taux de polarisation circulaire de DR/R (~50%) est également déterminé dans ce cas. Au contraire, lorsque Γ > ∆EAB, les résonances A et B se recouvrent et le système est alors équivalent à une structure blende de zinc dans laquelle le sommet de la bande de valence est quatre fois dégénéré. Le taux de polarisation de DR/R est alors plus faible (~10%) et les temps de relaxation de spin plus courts.

Un peu plus de 20 ans après la découverte des supraconducteurs à haute température critique (SHTC), la physique de ces composés reste une énigme. Nous nous sommes intéressés à deux des nombreuses questions soulevées par ces composés : le spectre d'excitations magnétiques dans la phase supraconductrice du composé Bi2Sr2CaCu2O8+x (Bi-2212) et la nature de la phase de pseudogap. Les techniques de diffusion élastique et inélastique de neutrons sont des outils de choix pour cette étude. Bien que Bi-2212 soit le composé de référence pour les techniques de spectroscopie de charge (STM, ARPES), celui-ci a été peu étudié par diffusion inélastique de neutrons. Notre étude a montré l'existence de deux modes de spin S=1 avec une dispersion compatible avec la dispersion mesurée dans YBa2Cu3O6+x. Cette étude a mis en évidence le lien entre la position en énergie des excitations magnétiques et la distribution spatiale de gap observée par STM. Nous nous sommes aussi intéressés à l'étude de la phase normale (dite phase de « pseudogap ») des SHTC. Celle-ci présente de fortes déviations à la théorie du liquide de Fermi. Motivés par différentes approches théoriques, nous avons reporté l'existence d'un ordre magnétique non trivial dans la phase de pseudogap du composé YBa2Cu3O6+x. L'étude sur le composé La2-xSrxCuO4 semble également indiquer une réponse magnétique, cette réponse semble néanmoins différente de celle du composé YBa2Cu3O6+x.

Nous avons étudié la dynamique de spins de Mn dans des boîtes et des puits quantiques magnétiques II-VI, et mis en évidence que la dynamique complexe de ces Mn est régie par leur couplage avec les différentes excitations du solide. L'influence de l'environnement a notamment été explorée en fonction de la dimensionnalité des structures étudiées, de leur concentration en Mn ou du champ magnétique appliqué. Nous avons montré qu'en fonction de la valeur de ces variables, le couplage d'une des excitations du solide avec les Mn prend généralement le pas sur les autres. Grâce à des études de micro-spectroscopie magnéto-optique de boîtes quantiques magnétiques, nous avons d'abord mis en exergue l'influence des porteurs photocréés au voisinage des boîtes sur la dynamique des Mn. Ces porteurs génèrent un effet de chauffage des Mn via un mécanisme de flip-flop entre porteurs et Mn, contrôlé par une boucle de rétroaction positive. De plus, cet effet est d'autant plus important que le champ magnétique et la concentration en Mn sont faibles et que les dimensions du système sont petites. Ensuite, le développement expérimental d'une technique de "fort" champ magnétique pulsé nous a permis de sonder optiquement la dynamique des Mn dans des puits quantiques magnétiques. Ceci a permis d'observer une dynamique très rapide des Mn, en champ magnétique nul ou au voisinage, et à faible concentration en Mn. Cette dynamique, encore mal comprise, semblerait être liée à l'évolution, pendant l'impulsion de champ, de Mn isolés dont la structure énergétique interne est complexe à cause de l'interaction hyperfine et des contraintes.

Ce travail présente l'étude de la dynamique de spins d'ions Mn insérés dans des structures de CdTe de faibles dimensions. L'accent est plus particulièrement mis sur des boîtes quantiques individuelles de CdTe contenant un ion Mn unique, ce qui permet d'accéder aux interactions non perturbées de l'ion magnétique avec son environnement semi-conducteur. Nous présentons une méthode purement optique de manipulation et de lecture des états de spin de l'ion magnétique unique. Les expériences utilisent le fait que les états de spin se conservent lors d'un transfert excitonique entre proches boîtes quantiques, pour injecter un exciton polarisé dans la boîte contenant l'ion Mn afin d'orienter son spin. Les dynamiques de processus de réorientation sont observées lors de mesures résolues en temps, puis analysées via un modèle simple d'équations de taux. Un des mécanismes possible de réorientation, la recombinaison d'excitons sombres, est présenté expérimentalement, puis discuté. L'orientation optique de l'ion Mn est aussi utilisée pour étudier les relaxations spin-réseau d'un ion magnétique isolé sous faibles et sous forts champs magnétiques. Ce travail décrit aussi les phénomènes présents pour des champs magnétiques nuls ou faibles dans des systèmes de moments magnétiques plus grands (puits et boîtes quantiques contenant plusieurs ions Mn). Une nouvelle technique expérimentale, basée sur des impulsions magnétiques rapides, nous permet d'étudier la dynamique de spin des ions Mn en l'absence de champ magnétique et ce, avec une résolution temporelle de l'ordre de la nanoseconde. Nous observons une rapide décroissance de la magnétisation après une impulsion magnétique. Le phénomène est décrit en terme de couplage hyperfin avec le spin nucléaire des ions Mn. Cet effet est particulièrement sensible à toute anisotropie, notamment celles introduites par un gaz de trous ou par les contraintes du réseau. L'application d'un champ magnétique externe supprime les dynamiques rapides dans les puits quantiques magnétiques dilués et des phénomènes plus commun de relaxation lente spin-réseau sont alors observés. Il est toutefois surprenant que les boîtes quantiques avec un grand nombre d'ions Mn présentent ces dynamiques de spin rapides même après application d'un champ magnétique allant jusqu'à 0.5 T. Ce processus rapide pourrait venir des interactions spin-spin des ions Mn, en particulier si leur distribution spatiale n'est pas régulière à l'intérieur de la boîte.

Nous avons étudié la dynamique de spin d'un atome de Mn inséré dans une boite quantique CdTe. Nos résultats montrent que la relaxation de spin du Mn est plus rapide lorsque la boite quantique contient un exciton. Ceci peut permettre une orientation optique du spin du Mn. Le mélange de bande de valence est le paramètre essentiel permettant la relaxation rapide du spin du Mn dans le champ d'échange de l'exciton. Ce mélange de bande de valence est controlé par la forme et les contraintes dans la boite quantique. L'influence de ces paramètres sur la dynamique du pompage optique a été analysée en détail. Nos simulations du pompage optique sont en bon accord avec les expériences. La dynamique cohérente d'un Mn individuel a aussi été étudiée. L'influence sur le pompage optique de la dynamique cohérente du spin électronique et nucléaire est discutée. Nous avons montré que le couplage entre spin électronique et nucléaire peut être contrôlé optiquement permettant une manipulation du spin du Mn. Nous avons finalement montré que la combinaison d'une excitation résonante optique et micro-onde peut être utilisée pour détecter optiquement la résonance magnétique d'un Mn dans une boite quantique CdTe.

Cette thèse se situe à la croisée de trois domaines : la spintronique qui s'attache à utiliser le degré de liberté du spin de l'électron afin de fabriquer de nouveaux dispositifs électroniques; l'électronique moléculaire qui cherche à profiter des progrès de la chimie moderne afin de fournir des alternatives au tout semi-conducteur de la micro-électronique; le magnétisme moléculaire qui cherche à synthétiser des aimants moléculaires aux propriétés toujours plus riches. Notre travail a consisté à produire un dispositif électronique à base d'aimant moléculaire et d'utiliser le spin de l'électron afin d'étudier les propriétés magnétiques à l'échelle d'une molécule. Des dispositifs semblables pourraient, dans l'avenir, constituer l'une des briques élémentaires de l'information quantique. Nous avons pour cela opté pour un transistor moléculaire à effet de champ, ayant pour canal un aimant moléculaire aux propriétés magnétiques bien connues : le Terbium double-decker ou TbPc2. Grâce à ce dispositif, nous avons, dans un premier temps, mis en évidence le retournement de l'aimantation d'une molécule unique par effet tunnel ou QTM (quantum tunneling of the magnetization). En effet, nous avons démontré que ce retournement entraînait une modification soudaine de la conductance de notre système. En effectuant une étude statistique sur les valeurs du champ de retournement, nous avons mis en évidence la présence de résonances que nous avons pu attribuer au phénomène de QTM. Nous avons également mesuré l'état d'un spin nucléaire unique : chaque résonance étant associée à un état de spin nucléaire. Nous avons étudié la température du spin nucléaire et montré que celle-ci pouvait être influencée par l'environnement électrostatique du système. En outre, le temps de vie d'un état de spin nucléaire a été extrait et estimé à quelques secondes, vérifiant que le système était faiblement perturbé par notre technique de mesure. Ces travaux jettent les bases de la construction du premier Qbit à base d'aimants moléculaires. Par des techniques de radiofréquence, le spin nucléaire pourrait être manipulé, la lecture se faisant ensuite par une mesure en conductance.