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Thesis advisor: Michael J. Naughton / Quasi-one dimensional (Q1D) molecular organic conductors are among the most exciting materials in condensed matter physics, exhibiting nearly every known ground state. They are highly anisotropic, structurally and electronically, and show large oscillatory phenomena in conductivity for magnetic field rotated in different crystalline planes. Several theoretical works have been published to explain these angular magnetoresistance oscillation (AMRO) effects, but the underlying physics remains illunderstood. Here, we present measurements and calculations of magnetotransport in the molecular organic (super)conductor (DMET)₂I₃ which detect and simulate all known AMRO phenomena for Q1D systems. Employing, for the first time, the true triclinic crystal structure in the calculations, these results address the mystery of the putative vanishing of the primary AMRO phenomenon, the Lebed magic angle effect, for orientations in which it is expected to be strongest. They also show a common origin for Lebed and so-called "Lee-Naughton" oscillations, and confirm the generalized nature of AMRO in Q1D systems. Furthermore, we report the temperature dependence of the upper critical magnetic field in (DMET)₂I₃, for magnetic field applied along the intrachain, interchain, and interplane directions. The upper critical field exhibits orbital saturation at low temperature for field in all directions, implying that superconductivity in (DMET)₂I₃ is conventional spin singlet. / Thesis (PhD) — Boston College, 2010. / Submitted to: Boston College. Graduate School of Arts and Sciences. / Discipline: Physics.

Im Jahr 1964 wurde eine Theorie der Supraleitung vorgestellt, welche Cooper-Paarbindungen mit nichtverschwindendem Gesamtimpuls berücksichtigt. Sie wird nach den maßgeblich beteiligten Physikern P. Fulde, R. A. Ferrell, A. I. Larkin und Y. N. Ovchinnikov als FFLO-Supraleitung bezeichnet [1, 2]. Aufgrund recht anspruchsvoller Voraussetzungen kommen nur wenige Festkörper-Systeme in Frage, die eine FFLO-Phase ausbilden könnten. Im Jahr 2007 konnte R. Lortz durch Messungen der spezifischen Wärme an dem organischen Supraleiter kappa-(ET)2Cu(NCS)2 einen soliden Nachweis für eine weitere thermodynamische Supraleitungs-Phase in hohen Magnetfeldern erbringen [3]. ET steht hierbei für Bis-(ethylen-dithiolo)-tetrathiafulvalen. Die Hochfeld-Phase von kappa-(ET)2Cu(NCS)2 erfüllt alle bekannten Bedingungen für einen FFLO-Zustand. Diese Arbeit befasst sich mit der Erbringung eines gleichwertigen Beweises einer thermodynamischen Hochfeld-Supraleitungs-Phase in dem quasi-zweidimensionalen und vollständig organischen Supraleiter beta\'\'-(ET)2SF5CH2CF2SO3 durch hochauflösende Messungen der spezifischen Wärme. Darüber hinaus sollte durch eine präzise Ausrichtung der Probe zum Magnetfeldvektor die Feldorientierungsabhängigkeit der spezifischen Wärme und damit der supraleitenden Phasen bestimmt werden. [1] - P. Fulde and R.A. Ferrell, Phys. Rev., 135:A550, (1964). [2] - A.I. Larkin and Y.N. Ovchinnikov, Zh. Eksp. Teor. Fiz., 47:1136,(1964). [3] - R. Lortz et al., Phys. Rev. Lett., 99:187002, (2007).

Les conducteurs organiques à base du sel de transfert de charge bis(éthylènedithio)tétrathiafulvalène (BEDT-TTF ou ET) montrent un comportement électrique allant de semi-conducteur à métal supraconducteur. La pression peut induire des petits changements structuraux qui s'accompagnent de changements très important des propriétés physiques. L'étude de l'évolution de la structure de ces composés sous pression, dont les mailles sont de faible symétrie contenant plusieurs dizaines d'atomes légers, constitue un défi. Le but de ce travail est d'étudier ces changements structuraux induits par la pression en utilisant la diffraction des rayons X sur monocristaux. Les monocristaux de six conducteurs et supraconducteurs organiques (α-(BEDT-TTF)2I3, β-(BEDT-TTF)2I3, κ-(BEDT-TTF)2I3, α-(BEDT-TTF)2KHg(SCN)4, κ-(BEDT-TTF)2Cu(NCS)2, et κ-(BEDT-TTF)2Cu[N(CN)2]Br) ont été étudiés à haute pression (jusqu'à 32 GPa) dans une cellule à enclumes de diamant sur la ligne de lumière ID09A à l'ESRF. L'hélium a été utilisé comme milieu transmetteur de pression. Les compressibilités de ces six composés ainsi que leurs positions atomiques ont été déterminées sous pression. Pour la première fois, les transitions de phases structurales réversibles de α-(BEDT-TTF)2I3 vers αHP-(BEDT-TTF)2I3 à 13.6 GPa, et de κ-(BEDT-TTF)2Cu(NCS)2 vers κHP-(BEDT-TTF)2Cu(NCS)2 à 8.5 GPa ont été observées, et les structures originales à haute pression ont été décrites avec succès. Les changements structuraux observés ont été appuyés par des mesures Raman. / Organic conductors based on charge-transfer salt of bis(ethylenedithio)tetrathiafulvalene (BEDT-TTF or ET) exhibit electronic properties ranging from semiconducting to metallic to superconducting. Pressure can induce subtle structural rearrangements associated with drastic changes in physical properties. Study of the pressure induced structural changes of these compounds, with low symmetry unit cells containing dozens of light atoms, is a challenge. The aim of this work is to investigate pressure-induced structural changes with single crystal X-ray diffraction. Single-crystals of six organic conductors and superconductors (α-(BEDT-TTF)2I3, β-(BEDT-TTF)2I3, κ-(BEDT-TTF)2I3, α-(BEDT-TTF)2KHg(SCN)4, κ-(BEDT-TTF)2Cu(NCS)2, and κ-(BEDT-TTF)2Cu[N(CN)2]Br) were studied at high-pressures (up to 32 GPa) in a diamond-anvil cell on the ID09A beamline at the ESRF. Helium was used as pressure transmitting-medium. The compressibilities of the six compounds are reported, and atomic positions were determined under pressure. For the first time, reversible structural phase transitions in α-(BEDT-TTF)2I3 to αHP-(BEDT-TTF)2I3 at 13.6 GPa, and in κ-(BEDT-TTF)2Cu(NCS)2 to κHP-(BEDT-TTF)2Cu(NCS)2 at 8.5 GPa have been observed, and the original high pressure structures have been described successfully. Raman measurements agree well with the observed structural changes.

Im Jahr 1964 wurde eine Theorie der Supraleitung vorgestellt, welche Cooper-Paarbindungen mit nichtverschwindendem Gesamtimpuls berücksichtigt. Sie wird nach den maßgeblich beteiligten Physikern P. Fulde, R. A. Ferrell, A. I. Larkin und Y. N. Ovchinnikov als FFLO-Supraleitung bezeichnet [1, 2]. Aufgrund recht anspruchsvoller Voraussetzungen kommen nur wenige Festkörper-Systeme in Frage, die eine FFLO-Phase ausbilden könnten. Im Jahr 2007 konnte R. Lortz durch Messungen der spezifischen Wärme an dem organischen Supraleiter kappa-(ET)2Cu(NCS)2 einen soliden Nachweis für eine weitere thermodynamische Supraleitungs-Phase in hohen Magnetfeldern erbringen [3]. ET steht hierbei für Bis-(ethylen-dithiolo)-tetrathiafulvalen. Die Hochfeld-Phase von kappa-(ET)2Cu(NCS)2 erfüllt alle bekannten Bedingungen für einen FFLO-Zustand. Diese Arbeit befasst sich mit der Erbringung eines gleichwertigen Beweises einer thermodynamischen Hochfeld-Supraleitungs-Phase in dem quasi-zweidimensionalen und vollständig organischen Supraleiter beta\'\'-(ET)2SF5CH2CF2SO3 durch hochauflösende Messungen der spezifischen Wärme. Darüber hinaus sollte durch eine präzise Ausrichtung der Probe zum Magnetfeldvektor die Feldorientierungsabhängigkeit der spezifischen Wärme und damit der supraleitenden Phasen bestimmt werden. [1] - P. Fulde and R.A. Ferrell, Phys. Rev., 135:A550, (1964). [2] - A.I. Larkin and Y.N. Ovchinnikov, Zh. Eksp. Teor. Fiz., 47:1136,(1964). [3] - R. Lortz et al., Phys. Rev. Lett., 99:187002, (2007).