Das akute Lungenversagen (Adult Respiratory Distress Syndrome: ARDS) stellt ein in der Intensivmedizin häufig auftretendes Krankheitsbild dar und weist trotz intensiver Bemühungen nach wie vor eine hohe Letalität auf. Ein wichtiger pathophysiologischer Faktor bei der mit dem ARDS verbundenen schweren Gasaustauschstörung ist der intrapulmonale Rechts-links-Shunt mit daraus resultierender Abnahme des Oxygenierungsindex. Um therapeutisch eine Verbesserung der Oxygenierung zu erreichen, wurde unter anderem von Gallart et al. ein Konzept entwickelt, bei dem durch den kombinierten Einsatz eines intravenös gegebenen pulmonalen Vasokonstriktors (Almitrine) und eines inhalativ gegebenen pulmonalen Vasodilatators (inhalatives Stickstoffmonoxid: iNO) die Shuntfraktion verkleinert wird (Gallart et al. 1998). Im Rahmen dieser Arbeit wurde die Kombination von iNO mit der intravenösen Gabe von zellfreiem Hämoglobin (Hemoglobin Based Oxygen Carrier, HBOC) als Vasokonstriktor am Tiermodell des akuten Lungenversagens hinsichtlich hämodynamischer Parameter und der arteriellen Oxygenierung untersucht. Die Ergebnisse wurden verglichen mit einer zweiten Versuchsgruppe, in der die Tiere lediglich iNO und Hydroxyethylstärke als Kontrollsubstanz erhielten. In Pilotversuchen wurden dafür ein Tiermodell des akuten Lungenversagens etabliert und die Auswirkungen der Gabe von HBOC bei vorbestehendem Lungenschaden untersucht. Anhand der durchgeführten Versuche konnte gezeigt werden, dass sich durch die HBOC-Gabe sowohl der systemische als auch der pulmonalarterielle Blutdruck signifikant erhöhte. Durch die zusätzliche Gabe von iNO ließ sich dieser Effekt antagonisieren. Ein additiver Effekt auf die arterielle Oxygenierung durch den kombinierten Einsatz von HBOC und iNO -im Vergleich zur alleinigen Gabe von iNO- war nachweisbar, die Unterschiede waren jedoch nicht signifikant. Weitere Untersuchungen werden zeigen müssen, ob sich dieser Effekt bei größerer Fallzahl als signifikant erweist, oder ob dieser tatsächlich nicht vorhanden sein sollte.

In chemical-looping, a fuel is oxidised by a solid metal oxide, MeO, in one reactor: (2$n+m$)MeO+C$_{n}$H$_{2m}\rightarrow$(2$n+m$)Me+$m$H$_{2}$O+$n$CO$_{2}$. The exit gas yields pure CO$_{2}$ after the steam has been condensed. The reduced metal oxide, Me, is transferred to an oxidation reactor and regenerated: Me+air$\rightarrow$MeO. Adding these reactions, the fuel has been combusted, but the CO$_{2}$ has been separated from the nitrogen in air. In fact, it is in a suitable form for sequestration in the Earth where prevention of greenhouse gas emissions to the atmosphere is desired. Generally, Me is a transition metal and, to withstand many such redox cycles, it has to be supported on a suitable refractory oxide, with particles of the resulting construct being termed the "oxygen carrier". This Dissertation is concerned with the release and uptake of gaseous oxygen when Me is copper. In particular, the interest is in the following reaction at temperatures exceeding ~900°C undertaken in a fluidised bed reactor:$\\$ 4CuO$_{(s)}\Leftrightarrow$2Cu$_{2}$O$_{(s)}$+O$_{2(g)}$. (1)$\\$ The value of this reaction is that the oxygen released as part of a chemical looping scheme is important in combusting unreactive solid fuels, e.g. coal chars, whilst the Cu$_{2}$O could, in principle, be further reduced to Cu by the more reactive components of the fuel. This Dissertation investigates the development and characterisation of suitable, Cu-based oxygen carriers, which must (i) be inexpensive and easy to produce at a large scale and (ii) remain stable in prolonged operation in terms of mechanical integrity and chemical reactivity when fluidised. Here, a suitable oxygen carrier was developed, satisfying the above criteria, using a wet-mixing method and containing nominally 60 wt% CuO, 23 wt% Al$_{2}$O$_{3}$ and 17 wt% CaO. In particular, it was found that this oxygen carrier could operate between CuO and Cu$_{2}$O without problem in a circulating fluidised bed but agglomeration and de-fluidisation was observed when the carrier was re-oxidised from the Cu form. For design, it is important to understand the thermodynamics and kinetics of the release of gaseous O$_{2}$ from the oxygen carrier, because the combustion of the solid fuel depends critically on this reaction. A novel method was developed to measure experimentally the thermodynamics of reaction (1) for the supported copper oxide. It was found that the thermodynamic equilibrium deviated slightly from that of the pure CuO/Cu$_{2}$O system reported in the literature and that the enthalpy of reaction was lower by ~ 15%; the reasons for this are discussed. The rate of release of O$_{2}$ from the oxygen carrier was investigated using a thermogravimetric analyser and the activation energy for the forward reaction of (1) was found to be 59.7$\pm$5.6 kJ/mol, obtained after appropriate modelling of the external mass transfer resistances present in the experimental apparatus. A critical analysis of the seemingly disparate activation energies reported in the literature revealed that the activation energy of the forward step in reaction (1) was, in fact, similar for many CuO-based oxygen carriers supported on different materials. The associated pre-exponential factor for the forward rate constant was also determined in the present research, and the kinetic parameters were used in a numerical model to predict the behaviour of the oxygen carriers in a fluidised bed reactor. Excellent agreement between theory and experiment was found, confirming that the kinetic parameters obtained in this work reflect the intrinsic chemical kinetics of the oxygen carrier, rather than being totally dominated by transport effects.

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The behavior of using oxygen carriers as bed material in a fluidized bed combustion was investigated in this work when methane, air and carbon monoxide, air are used as fluidizing gases. More specifically, conversion rate, unsteadiness and gas composition was investigated and it was found that the conversion rate of carbon monoxide and methane are higher when oxygen carriers are used as bed material compared to silica sand and that the highest conversion rate was for oxygen carriers with high oxygen transport capacity and high reactivity towards the gaseous fuel. And it was also found that unsteady concentration profiles were present for all oxygen carries when methane was used but only for manganese when carbon monoxide was used which indicates that low reactivity towards a gaseous fuel triggers unsteadiness. In addition to this ilmenite and F6MZ1100 was defluidized when carbon monoxide was used and no decrease in reactivity between oxygen carrier and oxygen was observed. The experiment was performed in a laboratory scale fluidized bed reactor were 4 different bed materials was used, manganese ore, ilmenite, F6MZ1100, silica sand and each batch used 15g of particles, a particle size of 125-180µm, a total flowrate of 900ml/min and a changing Air-fuel equivalence ratio to simulate a fuel lean and a fuel rich mixture. And in addition to this the particles were exposed to an alternating reducing and oxidizing condition to test reactivity between oxygen carrier and the used gaseous fuels. / Beteendet av syrebärare som bäddmaterial i en fluidiserad bäddförbränning har undersökts när en blandning av kolmonoxid,luft och metan,luft har använts som fluidiseringsgaser genom att utvärdera bränsle omvandlingsgraden, ostadigheter i rökgassammansättningen, rökgassammansättningen och arbetet visar att omvandlingsgraden av kolmonoxid och metan är högre när syrebärare används som bäddmaterial jämfört med när kiselsand används. Och högsta omvandlingsgraden var för syrebärare med hög syretransport kapacitet och hög reaktivitet med det gasformiga bränslet och det observerades även att ostadighet i rökgassammansättning är beroende av bränsletyp. När metangas användes fanns ostadigheter för samtliga bäddmaterial men endast för Mangan när kolmonoxid användes vilket indikerar att låg reaktivitet mellan flyktgaser och syrebärare utlöser ostadighet i rökgassammansättningen. Utöver detta uppstod fluidiseringsproblem för Ilmenit och F6MZ1100 när kolmonoxid användes vilket resulterade i partiell passering av fluidiseringsgaser genom reaktorn och utöver detta observerades inte någon minskad reaktivitet mellan syrebärarna och syre under experimentet. Experimentet utfördes i en fluidiserad bädd reaktor i laboratorieskala där 4 olika bäddmaterial testades, Manganmalm, Ilmenit, F6MZ1100 och Kiselsand och i varje experiment användes 15g partiklar med partikelstorleken 125-180μm och med ett total flödet på 900 ml/min. Och för att testa effekten vid olika blandningar av bränsle och luft ändrades luft-bränsle förhållandet så att bäddmaterialet exponerades för syreöverskott och syreunderskott och utöver detta exponerades även syrebärarna för omväxlande oxidation och reduktion för att utvärdera reaktiviteten mellan syrebärare och det gasformiga bränslet.

Das akute Lungenversagen (Adult Respiratory Distress Syndrome: ARDS) stellt ein in der Intensivmedizin häufig auftretendes Krankheitsbild dar und weist trotz intensiver Bemühungen nach wie vor eine hohe Letalität auf. Ein wichtiger pathophysiologischer Faktor bei der mit dem ARDS verbundenen schweren Gasaustauschstörung ist der intrapulmonale Rechts-links-Shunt mit daraus resultierender Abnahme des Oxygenierungsindex. Um therapeutisch eine Verbesserung der Oxygenierung zu erreichen, wurde unter anderem von Gallart et al. ein Konzept entwickelt, bei dem durch den kombinierten Einsatz eines intravenös gegebenen pulmonalen Vasokonstriktors (Almitrine) und eines inhalativ gegebenen pulmonalen Vasodilatators (inhalatives Stickstoffmonoxid: iNO) die Shuntfraktion verkleinert wird (Gallart et al. 1998). Im Rahmen dieser Arbeit wurde die Kombination von iNO mit der intravenösen Gabe von zellfreiem Hämoglobin (Hemoglobin Based Oxygen Carrier, HBOC) als Vasokonstriktor am Tiermodell des akuten Lungenversagens hinsichtlich hämodynamischer Parameter und der arteriellen Oxygenierung untersucht. Die Ergebnisse wurden verglichen mit einer zweiten Versuchsgruppe, in der die Tiere lediglich iNO und Hydroxyethylstärke als Kontrollsubstanz erhielten. In Pilotversuchen wurden dafür ein Tiermodell des akuten Lungenversagens etabliert und die Auswirkungen der Gabe von HBOC bei vorbestehendem Lungenschaden untersucht. Anhand der durchgeführten Versuche konnte gezeigt werden, dass sich durch die HBOC-Gabe sowohl der systemische als auch der pulmonalarterielle Blutdruck signifikant erhöhte. Durch die zusätzliche Gabe von iNO ließ sich dieser Effekt antagonisieren. Ein additiver Effekt auf die arterielle Oxygenierung durch den kombinierten Einsatz von HBOC und iNO -im Vergleich zur alleinigen Gabe von iNO- war nachweisbar, die Unterschiede waren jedoch nicht signifikant. Weitere Untersuchungen werden zeigen müssen, ob sich dieser Effekt bei größerer Fallzahl als signifikant erweist, oder ob dieser tatsächlich nicht vorhanden sein sollte.

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