Ce travail de thèse est une étude expérimentale et théorique de la dynamique de phonons acoustiques dans des multicouches à l'échelle nanométrique par acoustique picoseconde et diffusion Raman. Nous avons étudié les caractéristiques de transmission, génération et détection des phonons acoustiques de très hautes fréquences (jusqu'au THz) de superréseaux et nanocavités réalisées a l'aide de matériaux semiconducteurs ou d'oxydes diélectriques. Nous avons conçu, optimisé et caractérisé des dispositifs phononiques apériodiques, et des nanocavités couplées. Enfin, nous avons utilisé les effets du confinement optique pour exalter les processus de génération et de détection de phonons cohérents et pour modifier les règles de sélection. Par ailleurs, nous avons développé des modèles permettant de calculer les réponses optiques et acoustiques de structures excitées par des impulsions lasers ultrabrèves, et d'évaluer la section efficace Raman dans des multicouches.

The objective of this PhD thesis was the study of friction in carbon nanotubes by analytical methods and molecular dynamics simulations. The goal of this research was to characterize the properties of friction in nanotubes and from a more general point of view the understanding of the microscopic origin of friction. Indeed, the relative simplicity of the system allows us to interpret more easily the physical phenomenon observed than in larger systems. In order to achieve this goal, non-equilibrium statistical mechanics permitted first to develop models based on Langevin equations describing the dynamics of rotation and translation in double walled nanotubes. The molecular dynamics simulations then permitted to validate these analytical models, and thus to study general properties of friction such as the dependence on area of contact, temperature and the geometry of the nanotubes.<p><p>The results obtained shows that the friction increases linearly with the sliding velocity or the angular velocity until very high values beyond that non-linearities appear enhancing dissipation. In the linear regime, it is shown that the proportionality factor between the dynamic friction force and the velocity is given by the time integral of the autocorrelation function of the restoring force for the sliding friction and of the torque for the rotational friction. Furthermore, a novel resonant friction phenomenon increasing significantly dissipation was observed for the sliding motion in certain types of nanotubes. The effect arises at sliding velocities corresponding to certain vibrational modes of the nanotubes. When the dynamics is described by the linear friction in velocity, the empirical law stating that friction is proportional to the area of contact is very well verified thanks to the molecular dynamics simulations. On the other hand, friction increases with temperature. The fact that friction increases as well with the area of contact as the temperature can be easily interpreted. Indeed, if the temperature is large enough so that the electronic effects can be negligible, dissipation is only due to the phonons. Indeed, it is the phonons who give the sliding or rotation energy to the other degrees of freedom until thermodynamic equilibrium is achieved. Thus, if the temperature increases, the coupling between the phonons and the rotational or translational motions increases, as well as friction. In the same manner, when the area of contact increases, the number of available phonons to transport energy increases, explaining thus the increase of the friction force.<p> / Doctorat en sciences, Spécialisation physique / info:eu-repo/semantics/nonPublished

Dans ce travail de thèse, nous étudions expérimentalement la dynamique vibrationnelle de nano-objets uniques métalliques ou semi-conducteurs par des techniques pompe/sonde femtosecondes. Nous démontrons d’abord que l’observation de nanofils uniques, suspendus au-dessus de tranchées permet à la fois de s’affranchir de l’effet d’étalement inhomogène des propriétés acoustiques et d’augmenter le confinement acoustique. Grâce à l’enrichissement du paysage vibrationnel ainsi obtenu, nous explorons les propriétés élastiques de nombreux systèmes : métalliques, semi-conducteurs, poreux, alliages, cœur/coquille, etc. Ensuite, nous tirons parti de l’augmentation du confinement acoustique pour observer la propagation d’ondes acoustiques gigahertz guidées le long de nanofils ou de nanopoutres. Nous montrons que la propagation de ces ondes acoustiques dans ces guides d’ondes nanométriques permet d’obtenir des informations indépendantes sur les propriétés élastiques des objets. A contrario, nous mettons en évidence que lorsque le nanofil est en contact avec un substrat, il agit comme une source acoustique monochromatique d’ondes longitudinales qui rayonne dans le substrat. Nous réalisons en transmission l’imagerie spatio-temporelle de ce champ acoustique généré et détectons acoustiquement l’orientation du nanofil sous-jacent grâce à l’anisotropie de forme du champ acoustique. Enfin, nous envisageons une preuve de concept d’un système de microscopie acoustique de résolution spatiale nanométrique en utilisant une pointe de microscopie à force atomique. / Vibrational dynamics of individual nano-objects is studied experimentally using pump and probe time-resolved spectroscopy. First, suspended and individual nano-objects avoid the inhomogeneous broadening of the acoustic properties and increase the acoustics confinement inside the nano-object. Elastic properties of metallic, semiconducting, porous, alloys or core-shell nanowires are thus studied in this advantageous geometry. The increased acoustic confinement in the suspended geometry also lead us to the observation of gigahertz coherent guided acoustic phonons in single copper nanowires and gold nanobeams. We show that the observation of propagating acoustic waves in nanoscale waveguides provide additional elastic informations. Furthermore, it gives the opportunity to unambiguously discriminate which mode is excited and detected using pump and probe time-resolved spectroscopy. On the contrary, nanowires can be used as monochromatic acoustic sources of longitudinal waves when deposited on a substrate. As the acoustic source radiates longitudinal waves inside the substrate, the spatiotemporal imaging of the generated acoustic field is undergone and the nanowire’s orientation is detected in transmission thanks to the acoustic field’s anisotropy. Finally, as another step toward acoustic microscopy with nanoscale spatial resolutions, an atomic force microscopy tip is used as a waveguide and an acoustic transducer with nanometric spatial extension.

Le travail porte sur les propriétés vibrationnelles de semi-conducteurs innovants, notamment les composés Cu2ZnSnSe4, Cu2ZnSnS4 de type kesterite, qui, dans le domaine du photovoltaïque, soutiennent la comparaison avec les matériaux leaders de type chalcopyrite, Cu(In,Ga)Se2. Un intérêt pratique immédiat pressenti est que les spectres de vibration devraient permettre de distinguer entre différentes phases structurales possibles à une composition donnée. Les modes de vibration sont abordés en utilisant une approche théorique premiers principes. Le manuscrit est divisé en cinq chapitres, dont le contenu est le suivant : (1) Une brève introduction sur le principe et les enjeux du photovoltaïque, les cellules solaires à base de composés semi-conducteur multinaires; le chapitre se termine par une description du diagramme de phase du système Cu-Zn-Sn-Se. (2) L’exposé de la théorie de la fonctionnelle de la densité (DFT) et la mise en œuvre de simulations numériques via le logiciel SIESTA. (3) Les propriétés vibrationnelles de Cu2ZnSnSe4 dans ses deux phases kesterite et stannite, étudiées par une méthode premiers principes, en faisant une comparaison détaillée et une analyse minutieuse mode par mode. (4) Les propriétés vibrationnelles de la phase secondaire Cu2SnSe3, une concurrente habituelle de la phase Cu2ZnSnSe4 lors de la croissance des échantillons. (5) Le calcul des phonons dans la structure Cu2ZnSnS4 contenant des défauts intrinsèques (lacunes; antisites), avec comme objectif l'évaluation des contributions vibrationnelles à l'entropie, et l'élaboration du diagramme de phases composition – température dans ce système multinaire. La conclusion générale récapitule les résultats, qui sont publiés dans 5 articles / The works addresses vibrational properties of novel semiconductors, specifically the Cu2ZnSnSe4 and Cu2ZnSnS4 compounds of the kesterite structure, which, in the domain of photovoltaics, become competitive with leading materials of chalcopyrite type, notably Cu(In,Ga)Se2. The anticipated immediate practical interest of such study is that the vibration spectra are likely to make possible a distinction between different structural phases, possible for a given composition. The vibration modes are accessed by using a first-principle theory approach. The manuscript is divided into five chapters, with the following contents: (1) A brief introduction into the work principle and the problematics of photovoltaics, specifically of the solar cells based on multinary semiconductors; the chapter closes by the description of the phase diagram of the Cu-Zn-Sn-Se system. (2) An overview of the density functional theory (DFT) and of the technics of numerical simulations using the SIESTA code. (3) The vibrational properties of Cu2ZnSnSe4 in its two phases, kesterite and stannite, as studied by first-principles method, with a detailed comparison being done along with a thorough mode-by-mode analysis. (4) Vibrational properties of a secondary phase Cu2SnSe3, which often competes with the Cu2ZnSnSe4 phase in the process of sample growth. (5) Calculation of phonons in the Cu2ZnSnS4 structure containing intrinsic defects (vacances; anti sites), with the objective of estimating vibrational contributions to entropy and the correction of the composition - temperature phase diagram in this multi nary system. The general conclusion summarises the results which are published in 5 articles

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