By 2050, Europe needs to have drastically decoupled its economic growth from its emissions of CO2. This is a direct response to the compelling evidence from the increasing risks of climate change brought about by the anthropogenic Greenhouse Gas (GHG) emissions and pollutant emissions (NOx). A replacement of significant percent of fossil fuels with renewable energy sources will be needed. However, energy production from most renewable energy sources, is typically intermittent and unpredictable. This requires a reliable mid-long term energy storage to synchronize production and demand. The Power-to-Fuel option or chemical storage can be the key for a sustainable energy system. Indeed, converting the excess of renewable energy into second generation fuels will unlock a long-term and high-density energy storage, ensuring also a reduction of the carbon footprint. These ”green” non-conventional fuels are blends of CH4, H2, CO and NH3. However, to achieve Power-to fuel, the development of an efficient combustion technology, coupled with virtually zero pollutant emissions, stable working conditions with different load and fuel and significant energy saving is required. In the last years, a so-called MILD or flameless combustion has drawn attention for its ability of meeting the mentioned targets. However, the studies available in literature are conducted on Jet in hot co-flow-like systems or they face conventional fuels, such as natural gas or methane. The examples using non-conventional fuels are scarce and limited to few operating conditions. In this framework, this PhD thesis focuses on a threefold aspect. Experimental campaigns investigated fuel flexibility of flameless combustion in the ULB furnace. A progressive addition of hydrogen in methane enhanced combustion features, reducing the ignition delay time and increasing the reactivity of the system, possibly losing its flameless behavior. Indeed, a threshold of 25% H2 was defined for reaching flameless/MILD conditions, characterized by still low pollutant emissions and temperature peak. This is in line with the goal of introducing “green” hydrogen into the natural gas pipeline (up to 20%) to reduce CO2 emissions. Further experimental campaigns tested the role of the injection geometry (varying the air injector ID) and fuel lance length to reduce NO emissions and retrieve flameless/MILD conditions for high hydrogen content. Finally, ammonia/hydrogen blends were tested. Results suggests that stoichiometry has a major impact on NO emissions. An optimal window, minimizing both NO and NH3-slip emissions was defined using an equivalence ratio of 0.9. To qualitatively describe the observed trends, a simplified reactors network was considered. The analysis highlighted the most important reactions correlated to NO formation and the reason of the NO reduction at stoichiometry condition. On the other side an affordable and reliable numerical model was optimized and tested in the Adelaide Jet in Hot Co-flow burner. The latter is a simplified burner capable of mimicking MILD combustion conditions. A set of RANS simulations were run using the Partially Stirred Reactor (PaSR) approach, investigating different mixing model formulations: a static, a fractal-based and a dynamic formulation, based on the resolution of transport equations for scalar variance and dissipation rate. A study about the role of combustion models and kinetic mechanisms on the prediction of NO formation was also conducted. Finally, an analysis of the choice of a Heat Release Rate (HRR) marker for MILD (HM1 flame) and not MILD (HM3 flame) conditions was carried out. Once having awareness of the capability of the proposed numerical model, simulations were conducted to define the key aspects in simulating a flameless furnace, varying the composition of the fuel, considering methane/hydrogen and ammonia/hydrogen blends. In particular, for the latter case, existing kinetic schemes showed a major over-estimation of NO emissions, reason why an optimization study was conducted in a simplified reactor (well stirred reactor) using a Latin Hypercube Sampling. Finally, the first-of-its-kind digital twin based on CFD simulations for a furnace operating in flameless combustion conditions was created. A reduced- order model (ROM) based on the combination of Proper Orthogonal Decomposition (POD) and Kriging was developed for the prediction of spatial fields (i.e. temperature) as well as pollutant in the exhausts. / D’ici 2050, l’Europe devra découpler sa croissance économique de ses émissions de CO2. Il s’agit d’une réponse nécessaire au changement climatique et à la pollution de l’air induits par les émissions atmosphérique de gaz à effet de serre (GES) et de polluants (NOx). Un remplacement d’un pourcentage significatif des combustibles fossiles par des sources d’énergie renouvelables sera nécessaire. Cependant, la production d’énergie à partir des sources renouvelables est généralement intermittente et imprévisible. Cela nécessite un stockage d’énergie fiable à moyen et long terme, pour synchroniser la production et la demande d’énergie. L’option Power-to-Fuel, ou stockage chimique, peut être la clé d’un système énergétique durable. En effet, la conversion de l’excès d’énergie renouvelable en carburants de deuxième génération permettra de débloquer un stockage d’énergie à long terme et à haute densité, en assurant également une réduction de l’empreinte carbone. Ces carburants non conventionnels « verts » sont des mélanges de CH4, H2, CO et NH3. Cependant, pour exploiter le potentiel du Power-to-Fuel, il est nécessaire de développer une technologie de combustion efficace, avec des émissions de polluants pratiquement nulles, assurant des conditions de travail stables avec une charge et des carburants différents et des économies d’énergie significatives. Au cours des dernières années, une combustion dite « MILD », ou sans flamme, a attiré l’attention pour sa capacité à atteindre les objectifs mentionnés. Cependant, les études disponibles dans la littérature sont menées sur des systèmes de laboratoire (jet in hot co-flow) et avec des carburants conventionnels comme le gaz naturel ou le méthane. Les exemples utilisant des carburants non conventionnels sont rares et limités à quelques conditions de fonctionnement.Dans ce cadre, cette thèse de doctorat se concentre sur un triple aspect.Des campagnes expérimentales ont étudié la flexibilité du combustible dans un four sans flamme installé à l'ULB. L’ajout progressif d’hydrogène dans le méthane permet d’améliorer les caractéristiques de combustion, en réduisant le délai d’allumage et augmentant la réactivité du système, ce qui, par contre, cause un éloignement du système des conditions sans flamme. En effet, un seuil supérieur de 25% H2 a été identifié pour les mélanges méthane/hydrogène, pour travailler dans des conditions sans flammes (MILD), caractérisées par une faible augmentation de température et des émissions de polluants amoindries .Cela est conforme à l’objectif d’introduire de l’hydrogène « vert » dans le gazoduc (jusqu’à 20%) afin de réduire les émissions de CO2. D’autres campagnes expérimentales se sont focalisées sur le rôle de la géométrie d’injection (variation du diamètre de l’injecteur d’air) et de la longueur de la lance du carburant pour réduire les émissions des oxydes d’azote et récupérer les conditions sans flamme/MILD pour une teneur élevée en hydrogène. Enfin, des mélanges ammoniac/hydrogène ont été testés. Les résultats suggèrent que la stœchiométrie a un impact majeur sur les émissions d’oxydes d’azote. Une fenêtre optimale minimisant les émissions de NO et d’ammoniac imbrulées a été définie en utilisant un rapport d'équivalence de 0,9. Pour tracer qualitativement les tendances observées, un réseau de réacteurs simplifié a été construit. L’analyse a mis en évidence les réactions les plus importantes pour la formation des NOx et elle a permis de justifier la réduction des oxydes d’azote à l’état stœchiométrique.De l’autre côté, un modèle numérique robuste et fiable a été optimisé et testé pour le brûleur Jet in Hot Co-flow de l’Université d’Adelaide. Ce dernier est un brûleur simplifié capable de simuler les conditions de combustion MILD/sans flamme. Un ensemble de simulations RANS ont été effectuées à l’aide de l’approche du réacteur partiellement agité (Partially Stirred Reactor – PaSR - en anglais), en examinant les différentes formulations de modèles de mélange :une formulation statique, fractale et dynamique, basée sur la résolution des équations de transfert pour la variance scalaire et le taux de dissipation. Une étude sur le rôle des modèles de combustion et des mécanismes cinétiques dans la prédiction de la formation des oxydes d’azote a également été réalisée. Enfin, une analyse sur le choix d’un marqueur de taux de dégagement de chaleur (Heat Release Rate – HRR – en anglais) pour les conditions MILD et non MILD a été réalisée. Après validation, les modèles développés ont été utilisés pour définir les aspects clés de la simulation d’un four sans flamme, en variant la composition du combustible, pour des mélanges méthane/hydrogène et ammoniac/hydrogène. En particulier, pour ce dernier cas, les schémas cinétiques existants ont montré une surestimation importante des émissions d’oxydes d’azote, raison pour laquelle une étude d’optimisation a été menée dans un réacteur simplifié.Enfin, le premier jumeau numérique en son genre, basé sur des Simulations numériques de Dynamique de Fluides (CFD – Computational Fluid Dynamics en anglais) pour un four fonctionnant dans des conditions de combustion sans flamme, a été créé. Un modèle à ordre réduit (ROM – Reduced Order Model en anglais) basé sur la combinaison de la Décomposition Orthogonale aux valeurs Propres (POD) et du Kriging a été développé pour la prédiction des variables d’intérêt (température et espèces chimiques majeures) ainsi que des polluants dans les fumées. / Doctorat en Sciences de l'ingénieur et technologie / info:eu-repo/semantics/nonPublished

Soot prediction from combustion systems is still a major challenge in high-fidelity simulations of reactive flows, especially in turbulent conditions. Among the critical aspects, due to its slow characteristic formation times, soot sensitivity to strain rate and turbulence-chemistry interaction models for combustion closure can be found. Starting from the laminar problem, Soot Formation (SF) and Soot Formation Oxidation (SFO) counterflow flames are studied, allowing assessment of the roles of the different underlying phenomena concurring at soot formation with varying strain rates, depending on their relevance in each configuration. Attention is devoted to the inception model, which always regulates the onset of soot formation, and entirely determines the soot sensitivity to strain rate in the SF configuration through nucleation and condensation. Besides, surface growth and oxidation are analyzed in the SFO configuration, where they are predominant. The corresponding models are fine-tuned and generalized, and improved predictions are obtained in both configurations. Afterwards, a 2-points flame-controlling continuation method with soot module inclusion is developed to build a tool capable of flamelets generation inclusive of soot effects on the gas phase. The implementation is first tested discussing general features of the S-curve and verifying the consistency with previous works. The tool is finally used to compute the S-curve of ethylene pressurized sooting flames. The models and tools developed are incorporated into an OpenFOAM-based solver to perform Computational Fluid Dynamic (CFD) simulations of sooting turbulent flames. These are studied in pressurized, highly turbulent environments, to validate the soot model at a fundamental level but with practically relevant operative conditions. The numerical results are found to satisfactorily depict the soot volume fraction (SVF) formation, even though a few quantitative and qualitative discrepancies are discussed. Furthermore, soot intermittency and pressure scaling are analyzed. Finally, an alternative turbulence-chemistry interaction model for combustion closure is explored. A generalized partially-stirred reactor model is developed which accounts for all chemical times in a consistent manner. While the applicability of available models is confined to specific turbulence-chemistry interaction regimes, the incorporation of detailed chemistry description in the proposed approach improves synergistic predictions of all species and makes it suitable for systems with characteristic times very different from each other, such as soot and NOx.

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