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Redox Reactions at Oil-Water Interface by Particle Collision ElectroanalysisPaul, Dilip K 01 January 2018 (has links)
Particle Collision Electrochemistry (PCE) has gained considerable attention in heterogeneous catalysis, petroleum chemistry and pharmaceutical fields. The PCE refers to a phenomenon in which a particle strikes on an inert electrode surface as a consequence of its Brownian motion and produces a spike of current for the direct oxidation/reduction of the individual particle. This method allows us characterization of individual particles and in-situ study of electrochemical reactions coupled to the particle.
Herein, emulsion droplets were studied by PCE where toluene droplets contained hydrophobic tetrachloro-1,4-benzoquinone (Q). This was investigated as a model system to study the molecular effects that arise due to hydrogen bonding reagents (oleic acid, acetic acid) inside and outside of the droplets. The emulsions were prepared by sonicating toluene-quinone solution with the water phase containing an ionic liquid to provide conductivity to the droplet. Each droplet produced a current spike while colliding with the electrode surface that was held at a potential to reduce tetrachoro-1,4-benzoquinone. In bulk acetonitrile and toluene, tetrachoro-1,4-benzoquinone undergoes a two electron reduction process to form the tetrachloro phenolate di-anion (Q2-). It was shown that the hydrogen bonding affinity of Q2- for acetic acid (pKa = 4.8) was higher than for oleic acid (pKa = 9.9) for both bulk systems (as acetic acid is stronger hydrogen bonding donor than oleic acid). However, the reversed trend was observed in emulsified toluene droplets when studied by PCE. This was attributed to the preferential partition of the carboxylic acids between the two phases in the emulsion. Oleic acid stays inside the droplets due its hydrophobic nature and hydrogen bonding with Q2- takes place inside the droplet. In contrast, solvation of acetic acid by the surrounding water, causes the hydrogen bonding with Q2- to occur significantly less inside the droplet.
Another redox system studied by PCE was hydrophobic ferrocene (Fc) trapped in the toluene droplet to determine the effect of surfactant on the particle size. The diameter determined electrochemically was compared with Dynamic Light Scattering (DSL) measurements. The presence of nonionic surfactant (triton X-100) was observed to affect the droplet’s size easily monitored by PCE. The mediated oxidation of cysteine by the oxidized Fc inside the droplet was investigated at different concentrations of cysteine.
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Thermophoresis in colloidal suspensionsBurelbach, Jérôme January 2018 (has links)
This dissertation examines the motion of colloids in a temperature gradient, a non-equilibrium phenomenon also known as thermophoresis. Chapter 1 gives an introduction to the existing applications and basic concepts of thermophoresis and outlines some of the experimental and theoretical challenges that serve as a motivation for this PhD project. In Chapter 2, a general theoretical description for thermophoresis is formulated using the theory of non-equilibrium thermodynamics. The colloidal flux is split up into an interfacial single-colloid contribution and a bulk contribution, followed by a determination of transport coefficients based on Onsager’s reciprocal relations. It is further shown how the phenomenological expression of the thermophoretic flux can be recovered when the fluid is at steady-state. The results issuing from this description are then discussed and compared to other existing approaches, some of which are shown to neglect the hydrodynamic character of colloidal thermophoresis. Chapter 3 is dedicated to the validation of the introduced theoretical framework by means of computer simulations, using a simulation technique known as multi-particle collision dynamics. More specifically, the dependence of the thermophoretic force on different system parameters is examined and deviations from the theoretical prediction are explained by an advective distortion of interfacial fluid properties at the colloidal surface. Chapter 4 presents steady-state measurements of functionalised colloids in a temperature gradient, showing how the addition of molecular surface groups increases the experimental complexity of thermophoretic motion. The relaxation process behind this steady-state is also studied, to determine how the relaxation speed depends on the applied temperature gradient. In chapter 5, a general conclusion is drawn from the presented work and its implications are briefly discussed in relation to the current state of knowledge. Finally, the discussion is closed with an outlook on remaining challenges in understanding colloidal motion that could be the subject of future research.
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Aspectos estatísticos em colisões de partículas relativísticas / Statistical Aspects of Relativistic Particle CollisionsSena, Isaac 'Stevão de Andrade Oliveira 20 December 2011 (has links)
Várias propriedades das colisões de partículas hadrônicas são bem descritas pela teoria termodinâmica de Hagedorn para hádrons altamente excitados (em inglês, fireballs) [1]. Uma destas propriedades é a distribuição dos momentos das partículas decorrentes da colisão. O modelo estatístico desenvolvido por Hagedorn se mostra em concordância com dados experimentais produzidos em colisões cuja energia no centro de massa é relativamente baixa (sqrt(s) < 10 GeV ), mas começa a apresentar falhas descrições com o aumento de sqrt(s) [2]. Todavia, esta teoria foi generalizada usando um formalismo termodinâmico não-extensivo proposto por Tsallis [3] [4] [5] que tem se mostrado útil no ajuste dos dados experimentais. Essa generalização tem sido bem sucedida na descrição da distribuição dos momentos transversais obtidos para colisões de partículas ultra-relativísticas. Com o objetivo de melhor compreender os aspectos estatísticos envolvidos nas colisões de partículas em altas energias, este trabalho constituiu no estudo, do ponto de vista macroscópico, da produção e distribuição de partículas em colisões relativísticas, utilizando-se das ferramentas estatísticas desenvolvidas pela mecânica elaborada por Hagedorn e sua generalização. Ao analisar os resultados, que são apresentados logo a seguir, tornou-se um dos objetivos deste projeto denotar que as propriedades das teorias indicadas anteriormente (especialmente a generalização de Hagedorn) podem ser utilizadas como ferramentas na descrição e fornecimento de propriedades do meio em colisões de partículas em condições extremas. / Many properties of hadron particles collisions are well described by Hagedorn thermodynamical theory for highly excited hadrons or fireballs [1]. One of these properties is the momentum distribution of secondary particles produced. Hagedorns statistical model is in good agreement with experimental data for collision with sqrt(s) < 10 GeV [2], but it starts to show failed descriptions for higher sqrt(s) [2]. However, this theory was generalized by using a non-extensive thermodynamics formalism proposed by Tsallis [3] [4] [5], which has been useful to fit experimental data. Such generalization has been successful in describing transverse momentum distributions obtained in ultra-relativistic particles collisions. Within the purpose of comprehending the statistical aspects involved in collisions of particles in high energies, this work constitutes, in a macroscopic point of view, a study of production and distribution of particles in relativistic collisions, through the use of statistical tools developed by Hagedorns mechanics and its generalization. In analysing results (to be shown later), it became a purpose to denote that the proprieties of the previously indicated theories (especially Hagedorns generalization) may be used as appropriate tools in describing and providing environment properties in particles collisions in extreme conditions.
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Aspectos estatísticos em colisões de partículas relativísticas / Statistical Aspects of Relativistic Particle CollisionsIsaac 'Stevão de Andrade Oliveira Sena 20 December 2011 (has links)
Várias propriedades das colisões de partículas hadrônicas são bem descritas pela teoria termodinâmica de Hagedorn para hádrons altamente excitados (em inglês, fireballs) [1]. Uma destas propriedades é a distribuição dos momentos das partículas decorrentes da colisão. O modelo estatístico desenvolvido por Hagedorn se mostra em concordância com dados experimentais produzidos em colisões cuja energia no centro de massa é relativamente baixa (sqrt(s) < 10 GeV ), mas começa a apresentar falhas descrições com o aumento de sqrt(s) [2]. Todavia, esta teoria foi generalizada usando um formalismo termodinâmico não-extensivo proposto por Tsallis [3] [4] [5] que tem se mostrado útil no ajuste dos dados experimentais. Essa generalização tem sido bem sucedida na descrição da distribuição dos momentos transversais obtidos para colisões de partículas ultra-relativísticas. Com o objetivo de melhor compreender os aspectos estatísticos envolvidos nas colisões de partículas em altas energias, este trabalho constituiu no estudo, do ponto de vista macroscópico, da produção e distribuição de partículas em colisões relativísticas, utilizando-se das ferramentas estatísticas desenvolvidas pela mecânica elaborada por Hagedorn e sua generalização. Ao analisar os resultados, que são apresentados logo a seguir, tornou-se um dos objetivos deste projeto denotar que as propriedades das teorias indicadas anteriormente (especialmente a generalização de Hagedorn) podem ser utilizadas como ferramentas na descrição e fornecimento de propriedades do meio em colisões de partículas em condições extremas. / Many properties of hadron particles collisions are well described by Hagedorn thermodynamical theory for highly excited hadrons or fireballs [1]. One of these properties is the momentum distribution of secondary particles produced. Hagedorns statistical model is in good agreement with experimental data for collision with sqrt(s) < 10 GeV [2], but it starts to show failed descriptions for higher sqrt(s) [2]. However, this theory was generalized by using a non-extensive thermodynamics formalism proposed by Tsallis [3] [4] [5], which has been useful to fit experimental data. Such generalization has been successful in describing transverse momentum distributions obtained in ultra-relativistic particles collisions. Within the purpose of comprehending the statistical aspects involved in collisions of particles in high energies, this work constitutes, in a macroscopic point of view, a study of production and distribution of particles in relativistic collisions, through the use of statistical tools developed by Hagedorns mechanics and its generalization. In analysing results (to be shown later), it became a purpose to denote that the proprieties of the previously indicated theories (especially Hagedorns generalization) may be used as appropriate tools in describing and providing environment properties in particles collisions in extreme conditions.
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MECHANISTIC STUDIES OF PROTON-COUPLED ELECTRON TRANSFER REACTIONS INVOLVING ANTIOXIDANTSMeng, Kejie 01 January 2018 (has links)
The objective of the research was to investigate proton-coupled electron transfer (PCET) reactions involving antioxidants to gain insight into the detailed mechanisms of glutathione (GSH), Trolox, and α-tocopherol (α-TOH). PCET reactions are complex redox reactions that transfer electrons and protons sequentially or in concert. These reactions are ubiquitous in natural or artificial processes that produce electrochemical energy that is extractable as electricity or as chemical fuels of high energy content. Examples of processes based on PCET are photosynthesis, respiration, nitrogen fixation, carbon dioxide reduction, redox fuel cells, and artificial photosynthesis. Antioxidants were selected as a PCET model to understand the coupling between proton transfer (PT) and electron transfer (ET) in order to elucidate structure-reactivity relationships under different experimental conditions. PCET reactions were studied with a set of electrochemical techniques to propose a preliminary mechanism that could be validated with digital simulations matching the electrochemical response. In some cases, other analytical techniques were used to aid in the system characterization. This thesis presents the results and discussion of the effects of oxidant-base pairs on the mediated oxidation of GSH, the -2e-/-H+ process of Trolox in aqueous and nonaqueous solvents with various pH values, and the particle collision electrolysis of α-tocopherol in oil-in-water emulsion droplets on an ultramicroelectrode. Ultimately our goal was to determine the kinetic and thermodynamic factors that control PCET reactions so that they can be applied in designing artificial systems for the production of energy using more abundant reagents with lower cost and better yields.
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Proposição e análise de modelos híbridos para o problema de escalonamento de produção em oficina de máquinas / Presentation and analysis of hybridization models for the jobshop scheduling problemTatiana Balbi Fraga 26 March 2010 (has links)
Coordenação de Aperfeiçoamento de Pessoal de Nível Superior / Nas últimas décadas, o problema de escalonamento da produção em oficina de
máquinas, na literatura referido como JSSP (do inglês Job Shop Scheduling Problem), tem
recebido grande destaque por parte de pesquisadores do mundo inteiro. Uma das razões que
justificam tamanho interesse está em sua alta complexidade. O JSSP é um problema de
análise combinatória classificado como NP-Difícil e, apesar de existir uma grande variedade
de métodos e heurísticas que são capazes de resolvê-lo, ainda não existe hoje nenhum método
ou heurística capaz de encontrar soluções ótimas para todos os problemas testes apresentados
na literatura. A outra razão basea-se no fato de que esse problema encontra-se presente no diaa-
dia das indústrias de transformação de vários segmento e, uma vez que a otimização do
escalonamento pode gerar uma redução significativa no tempo de produção e,
consequentemente, um melhor aproveitamento dos recursos de produção, ele pode gerar um
forte impacto no lucro dessas indústrias, principalmente nos casos em que o setor de produção
é responsável por grande parte dos seus custos totais. Entre as heurísticas que podem ser
aplicadas à solução deste problema, o Busca Tabu e o Multidão de Partículas apresentam uma
boa performance para a maioria dos problemas testes encontrados na literatura. Geralmente, a
heurística Busca Tabu apresenta uma boa e rápida convergência para pontos ótimos ou subótimos,
contudo esta convergência é frequentemente interrompida por processos cíclicos e a
performance do método depende fortemente da solução inicial e do ajuste de seus parâmetros.
A heurística Multidão de Partículas tende a convergir para pontos ótimos, ao custo de um
grande esforço computacional, sendo que sua performance também apresenta uma grande
sensibilidade ao ajuste de seus parâmetros. Como as diferentes heurísticas aplicadas ao
problema apresentam pontos positivos e negativos, atualmente alguns pesquisadores
começam a concentrar seus esforços na hibridização das heurísticas existentes no intuito de
gerar novas heurísticas híbridas que reúnam as qualidades de suas heurísticas de base,
buscando desta forma diminuir ou mesmo eliminar seus aspectos negativos. Neste trabalho,
em um primeiro momento, são apresentados três modelos de hibridização baseados no
esquema geral das Heurísticas de Busca Local, os quais são testados com as heurísticas Busca
Tabu e Multidão de Partículas. Posteriormente é apresentada uma adaptação do método
Colisão de Partículas, originalmente desenvolvido para problemas contínuos, onde o método
Busca Tabu é utilizado como operador de exploração local e operadores de mutação são
utilizados para perturbação da solução. Como resultado, este trabalho mostra que, no caso dos
modelos híbridos, a natureza complementar e diferente dos métodos Busca Tabu e Multidão
de Partículas, na forma como são aqui apresentados, da origem à algoritmos robustos capazes
de gerar solução ótimas ou muito boas e muito menos sensíveis ao ajuste dos parâmetros de
cada um dos métodos de origem. No caso do método Colisão de Partículas, o novo algorítimo
é capaz de atenuar a sensibilidade ao ajuste dos parâmetros e de evitar os processos cíclicos
do método Busca Tabu, produzindo assim melhores resultados. / In recent decades, the Job Shop Scheduling Ploblem (JSSP) has received great
attention of researchers worldwide. One of the reasons for such interest is its high complexity.
The JSSP is a combinatorial optimization problem classified as NP-Hard and, although there
is a variety of methods and heuristics that are able to solve it, even today no method or
heuristic is able to find optimal solutions for all benchmarcks presented in the literature. The
other reason builds on noted fact that this problem is present in day-to-day of industries of
various segments and, since the optimal scheduling may cause a significant reduction in
production time and thus a better utilization of manufacturing resources, it can generate a
strong impact on the gain of these industries, especially in cases where the production sector
is responsible for most of their total costs. Among the heuristics that can be applied to the
solution of this problem, the Tabu Search and the Particle Swarm Optimization show good
performance for most benchmarcks found in the literature. Usually, the Taboo Search heuristic
presents a good and fast convergence to the optimal or sub-optimal points, but this
convergence is frequently interrupted by cyclical processes, offset, the Particle Swarm
Optimization heuristic tends towards a convergence by means of a lot of computational time,
and the performance of both heuristics strongly depends on the adjusting of its parameters.
This thesis presents four different hybridization models to solve the classical Job Shop
Scheduling Problem, three of which based on the general schema of Local Search Heuristics
and the fourth based on the method Particle Collision. These models are analyzed with these
two heuristics, Taboo Search and Particle Swarm Optimization, and the elements of this
heuristics, showing what aspects must be considered in order to achieve a best solution of the
one obtained by the original heuristics in a considerable computational time. As results this
thesis demonstrates that the four models are able to improve the robustness of the original
heuristics and the results found by Taboo Search.
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Proposição e análise de modelos híbridos para o problema de escalonamento de produção em oficina de máquinas / Presentation and analysis of hybridization models for the jobshop scheduling problemTatiana Balbi Fraga 26 March 2010 (has links)
Coordenação de Aperfeiçoamento de Pessoal de Nível Superior / Nas últimas décadas, o problema de escalonamento da produção em oficina de
máquinas, na literatura referido como JSSP (do inglês Job Shop Scheduling Problem), tem
recebido grande destaque por parte de pesquisadores do mundo inteiro. Uma das razões que
justificam tamanho interesse está em sua alta complexidade. O JSSP é um problema de
análise combinatória classificado como NP-Difícil e, apesar de existir uma grande variedade
de métodos e heurísticas que são capazes de resolvê-lo, ainda não existe hoje nenhum método
ou heurística capaz de encontrar soluções ótimas para todos os problemas testes apresentados
na literatura. A outra razão basea-se no fato de que esse problema encontra-se presente no diaa-
dia das indústrias de transformação de vários segmento e, uma vez que a otimização do
escalonamento pode gerar uma redução significativa no tempo de produção e,
consequentemente, um melhor aproveitamento dos recursos de produção, ele pode gerar um
forte impacto no lucro dessas indústrias, principalmente nos casos em que o setor de produção
é responsável por grande parte dos seus custos totais. Entre as heurísticas que podem ser
aplicadas à solução deste problema, o Busca Tabu e o Multidão de Partículas apresentam uma
boa performance para a maioria dos problemas testes encontrados na literatura. Geralmente, a
heurística Busca Tabu apresenta uma boa e rápida convergência para pontos ótimos ou subótimos,
contudo esta convergência é frequentemente interrompida por processos cíclicos e a
performance do método depende fortemente da solução inicial e do ajuste de seus parâmetros.
A heurística Multidão de Partículas tende a convergir para pontos ótimos, ao custo de um
grande esforço computacional, sendo que sua performance também apresenta uma grande
sensibilidade ao ajuste de seus parâmetros. Como as diferentes heurísticas aplicadas ao
problema apresentam pontos positivos e negativos, atualmente alguns pesquisadores
começam a concentrar seus esforços na hibridização das heurísticas existentes no intuito de
gerar novas heurísticas híbridas que reúnam as qualidades de suas heurísticas de base,
buscando desta forma diminuir ou mesmo eliminar seus aspectos negativos. Neste trabalho,
em um primeiro momento, são apresentados três modelos de hibridização baseados no
esquema geral das Heurísticas de Busca Local, os quais são testados com as heurísticas Busca
Tabu e Multidão de Partículas. Posteriormente é apresentada uma adaptação do método
Colisão de Partículas, originalmente desenvolvido para problemas contínuos, onde o método
Busca Tabu é utilizado como operador de exploração local e operadores de mutação são
utilizados para perturbação da solução. Como resultado, este trabalho mostra que, no caso dos
modelos híbridos, a natureza complementar e diferente dos métodos Busca Tabu e Multidão
de Partículas, na forma como são aqui apresentados, da origem à algoritmos robustos capazes
de gerar solução ótimas ou muito boas e muito menos sensíveis ao ajuste dos parâmetros de
cada um dos métodos de origem. No caso do método Colisão de Partículas, o novo algorítimo
é capaz de atenuar a sensibilidade ao ajuste dos parâmetros e de evitar os processos cíclicos
do método Busca Tabu, produzindo assim melhores resultados. / In recent decades, the Job Shop Scheduling Ploblem (JSSP) has received great
attention of researchers worldwide. One of the reasons for such interest is its high complexity.
The JSSP is a combinatorial optimization problem classified as NP-Hard and, although there
is a variety of methods and heuristics that are able to solve it, even today no method or
heuristic is able to find optimal solutions for all benchmarcks presented in the literature. The
other reason builds on noted fact that this problem is present in day-to-day of industries of
various segments and, since the optimal scheduling may cause a significant reduction in
production time and thus a better utilization of manufacturing resources, it can generate a
strong impact on the gain of these industries, especially in cases where the production sector
is responsible for most of their total costs. Among the heuristics that can be applied to the
solution of this problem, the Tabu Search and the Particle Swarm Optimization show good
performance for most benchmarcks found in the literature. Usually, the Taboo Search heuristic
presents a good and fast convergence to the optimal or sub-optimal points, but this
convergence is frequently interrupted by cyclical processes, offset, the Particle Swarm
Optimization heuristic tends towards a convergence by means of a lot of computational time,
and the performance of both heuristics strongly depends on the adjusting of its parameters.
This thesis presents four different hybridization models to solve the classical Job Shop
Scheduling Problem, three of which based on the general schema of Local Search Heuristics
and the fourth based on the method Particle Collision. These models are analyzed with these
two heuristics, Taboo Search and Particle Swarm Optimization, and the elements of this
heuristics, showing what aspects must be considered in order to achieve a best solution of the
one obtained by the original heuristics in a considerable computational time. As results this
thesis demonstrates that the four models are able to improve the robustness of the original
heuristics and the results found by Taboo Search.
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The role of turbulence on the bubble-particle collision – An experimental study with particle tracking methodsSommer, Anna-Elisabeth 29 July 2022 (has links)
Die Analyse von Kollisionen zwischen Partikeln und Blasen in einer turbulenten Strömung ist ein grundlegendes Problem von hoher technologischer Relevanz, z. B. für die Abtrennung wertvoller Mineralpartikel durch Schaumflotation. Dieser Relevanz steht ein Defizit an experimentellen Daten und Erkenntnissen über den Kollisionsprozess gegenüber. Ein Hauptproblem ist die geringe Anzahl der verfügbaren Messtechniken zur direkten Beobachtung der Kollisionen zwischen Partikeln und Blasen.
Daher besteht das Ziel dieser Dissertation darin, neue Methoden zu entwickeln, um die Wechselwirkung zwischen Blasen und Partikeln unter definierten hydrodynamischen Bedingungen zu messen. Diese Methoden beruhen auf der Verfolgung von einzelnen Partikeln mit 4D Particle Tracking Velocimetry (PTV) und Positron Emission Particle Tracking (PEPT), um die Lagrangeschen Partikeltrajektorien in der Nähe einer Blase zu bestimmen und die kollidierenden Partikel zu klassifizieren.
In zwei Versuchsaufbauten werden diese Messmethoden angewandt, um die Wechselwirkung zwischen Blasen und Partikeln in turbulenten Strömungen zu untersuchen. In einer Blasensäule wird die Turbulenz im Nachlauf einer frei aufsteigenden Blasenkette erzeugt, während in einem Wasserkanal die Turbulenz durch die Umströmung eines Gitters produziert wird. In beiden Fällen wird das vorhandene turbulente Strömungsfeld um die Blasen mittels Tomographic Particle Image Velocimetry (TPIV) charakterisiert.
Zunächst wird der Einfluss des Blasennachlaufs auf die Blasen-Partikel-Kollision für beide Versuchsaufbauten mit dem 4D-PTV-Verfahren analysiert. Es wird gezeigt, dass in beiden Versuchsanordnungen die Kollision von feinen Partikeln nicht nur an der Vorderseite, sondern auch an der Hinterseite der Blase stattfindet. Diese Ergebnisse werden mit der gemessenen turbulenten kinetischen Energie und der Dissipationsrate um die Blase korreliert. Anschließend werden die experimentell ermittelte turbulente kinetische Energie und Dissipationsrate genutzt, um die Kollisionsfrequenz vorherzusagen. Dafür werden bestehende Modelle angewendet und deren Vorhersagen den experimentellen Ergebnissen gegenübergestellt.
Weiterhin wird der Wasserkanal genutzt, um den Einfluss der turbulenten Flüssigkeitsströmung auf die Kollision zwischen einer stagnierenden Blase und den Modellpartikeln zu verdeutlichen. Neben der Untersuchung in einer verdünnten Feststoffsuspension wird auch die Blasen-Partikel-Wechselwirkung in einer dichten Strömung mit dem PEPT-Verfahren untersucht. Das PEPT-Verfahren hat das Potenzial, Suspensionen mit einem hohen Feststoffanteil zu messen, was mit optischen Trackingverfahren, wie 4D-PTV, nicht möglich ist. Für den Nachweis einzelner Partikel mit dem PEPT-Verfahren wurden radioaktive Tracerpartikel entwickelt, welche repräsentativ für die Modellpartikeln sind. Die Trajektorien der markierten Partikel werden verwendet, um die durchschnittliche Partikelverteilung im turbulenten Feld zu bestimmen und die Blasen-Partikel-Wechselwirkung zu beschreiben.
Insgesamt bieten die entwickelten Methoden eine Möglichkeit die Kollision zwischen Partikeln und Blasen in einer turbulenten Strömung direkt zu untersuchen. Die gewonnenen experimentellen Daten ermöglichen es, bestehende Kollisionsmodelle zu überprüfen und das Verständnis über die Rolle von Turbulenzen in der Schaumflotation zu verbessern. / The analysis of collisions between particles and bubbles in a turbulent flow is a fundamental problem of high technological relevance, e.g. for the separation of valuable mineral particles by froth flotation. That relevance contrasts with an apparent lack of experimental data and insights into this collision process. A major issue is the limitation of available measurement techniques to directly observe the collisions between particles and bubbles.
In this dissertation, novel methodologies are developed to measure the interaction between bubbles and particles under defined hydrodynamic conditions. These methodologies comprise particle tracking techniques such as 4D PTV and PEPT to triangulate the Lagrangian particle trajectories in the vicinity of a bubble and classify those which are colliding.
In two experimental setups, these techniques are applied to investigate the bubble-particle interaction in turbulent flows. In a bubble column, turbulence is generated in the wake of a freely rising bubble chain, whereas in a water channel, a fluid passing through grid produces a turbulent flow upstream of a stagnant bubble. Accordingly, the turbulent flow field around these bubbles is characterized by TPIV.
Firstly, the influence of the bubble wake on the bubble-particle collision is analyzed for both experimental setups with 4D PTV. It is shown that the collision of fluorescent fine particles take place not only at the leading edge but also at the trailing edge of the bubble, independently of the experimental setup. These findings are correlated with the measured TKE and dissipation rates around the bubble and in the bubble wake. Subsequently, the experimental TKE and dissipation rates are applied to existing models for collision frequency, and their predictions are discussed.
Secondly, the impact of the turbulent liquid flow on the collision between a stagnant bubble and model particles is studied for a range of turbulent length scales. Besides the investigation in a dilute solid suspension, the bubble-particle interaction is also examined in a dense flow with PEPT. PEPT has the potential to measure suspensions with a high solid fraction, which could not be achieved with optical particle tracking methods. For the detection of individual particles with PEPT, radioactive tracer particles were designed to represent the
bulk particles. The trajectories of the labeled particles are used to determine the average particle distribution in the turbulent field and describe the bubble-particle interactions.
Overall, the developed methodologies in this dissertation provide a framework to investigate directly the collision between particles and bubble in a turbulent flow. The gained experimental validation data allows to verify existing collision models and to advance our understanding of the role of turbulence in froth flotation.
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Problemas direto e inverso de processos de separação em leito móvel simulado mediante mecanismos cinéticos de adsorção / Direct and inverse problems of separation processes moving bed simulated by kinetic mechanisms of adsorptionKamilla Vogas Romualdo 21 December 2012 (has links)
Diversas aplicações industriais relevantes envolvem os processos de adsorção, citando
como exemplos a purificação de produtos, separação de substâncias, controle de poluição e
umidade entre outros. O interesse crescente pelos processos de purificação de biomoléculas
deve-se principalmente ao desenvolvimento da biotecnologia e à demanda das indústrias
farmacêutica e química por produtos com alto grau de pureza. O leito móvel simulado (LMS)
é um processo cromatográfico contínuo que tem sido aplicado para simular o movimento do
leito de adsorvente, de forma contracorrente ao movimento do líquido, através da troca
periódica das posições das correntes de entrada e saída, sendo operado de forma contínua,
sem prejuízo da pureza das correntes de saída. Esta consiste no extrato, rico no componente
mais fortemente adsorvido, e no rafinado, rico no componente mais fracamente adsorvido,
sendo o processo particularmente adequado a separações binárias. O objetivo desta tese é
estudar e avaliar diferentes abordagens utilizando métodos estocásticos de otimização para o
problema inverso dos fenômenos envolvidos no processo de separação em LMS. Foram
utilizados modelos discretos com diferentes abordagens de transferência de massa, com a
vantagem da utilização de um grande número de pratos teóricos em uma coluna de
comprimento moderado, neste processo a separação cresce à medida que os solutos fluem
através do leito, isto é, ao maior número de vezes que as moléculas interagem entre a fase
móvel e a fase estacionária alcançando assim o equilíbrio. A modelagem e a simulação
verificadas nestas abordagens permitiram a avaliação e a identificação das principais
características de uma unidade de separação do LMS. A aplicação em estudo refere-se à
simulação de processos de separação do Baclofen e da Cetamina. Estes compostos foram
escolhidos por estarem bem caracterizados na literatura, estando disponíveis em estudos de
cinética e de equilíbrio de adsorção nos resultados experimentais. De posse de resultados
experimentais avaliou-se o comportamento do problema direto e inverso de uma unidade de
separação LMS visando comparar os resultados obtidos com os experimentais, sempre se
baseando em critérios de eficiência de separação entre as fases móvel e estacionária. Os
métodos estudados foram o GA (Genetic Algorithm) e o PCA (Particle Collision Algorithm) e
também foi feita uma hibridização entre o GA e o PCA. Como resultado desta tese analisouse
e comparou-se os métodos de otimização em diferentes aspectos relacionados com o
mecanismo cinético de transferência de massa por adsorção e dessorção entre as fases sólidas
do adsorvente. / Several important industrial applications involving adsorption processes, citing as an
example the product purification, separation of substances, pollution control and moisture
among others. The growing interest in processes of purification of biomolecules is mainly due
to the development of biotechnology and the demand of pharmaceutical and chemical
products with high purity. The simulated moving bed (SMB) chromatography is a continuous
process that has been applied to simulate the movement of the adsorbent bed, in a
countercurrent to the movement of liquid through the periodic exchange of the positions of
input and output currents, being operated so continuous, notwithstanding the purity of the
outlet streams. This is the extract, rich in the more strongly adsorbed component, and the
raffinate, rich in the more weakly adsorbed component, the method being particularly suited
to binary separations. The aim of this thesis is to study and evaluate different approaches
using stochastic optimization methods for the inverse problem of the phenomena involved in
the separation process in LMS. We used discrete models with different approaches to mass
transfer. With the benefit of using a large number of theoretical plates in a column of
moderate length, in this process the separation increases as the solute flowing through the bed,
i.e. as many times as molecules interact between the mobile phase and stationary phase thus
achieving the equilibrium. The modeling and simulation verified in these approaches allowed
the assessment and identification of the main characteristics of a separation unit LMS. The
application under consideration refers to the simulation of the separation of Ketamine and
Baclofen. These compounds were chosen because they are well characterized in the literature
and are available in kinetic studies and equilibrium adsorption on experimental results. With
the results of experiments evaluated the behavior of the direct and inverse problem of a
separation unit LMS in order to compare these results, always based on the criteria of
separation efficiency between the mobile and stationary phases. The methods studied were the
GA (Genetic Algorithm) and PCA (Particle Collision Algorithm) and we also made a
hybridization between the GA and PCA. This thesis, we analyzed and compared the
optimization methods in different aspects of the kinetic mechanism for mass transfer between
the adsorption and desorption of the adsorbent solid phases.
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Problemas direto e inverso de processos de separação em leito móvel simulado mediante mecanismos cinéticos de adsorção / Direct and inverse problems of separation processes moving bed simulated by kinetic mechanisms of adsorptionKamilla Vogas Romualdo 21 December 2012 (has links)
Diversas aplicações industriais relevantes envolvem os processos de adsorção, citando
como exemplos a purificação de produtos, separação de substâncias, controle de poluição e
umidade entre outros. O interesse crescente pelos processos de purificação de biomoléculas
deve-se principalmente ao desenvolvimento da biotecnologia e à demanda das indústrias
farmacêutica e química por produtos com alto grau de pureza. O leito móvel simulado (LMS)
é um processo cromatográfico contínuo que tem sido aplicado para simular o movimento do
leito de adsorvente, de forma contracorrente ao movimento do líquido, através da troca
periódica das posições das correntes de entrada e saída, sendo operado de forma contínua,
sem prejuízo da pureza das correntes de saída. Esta consiste no extrato, rico no componente
mais fortemente adsorvido, e no rafinado, rico no componente mais fracamente adsorvido,
sendo o processo particularmente adequado a separações binárias. O objetivo desta tese é
estudar e avaliar diferentes abordagens utilizando métodos estocásticos de otimização para o
problema inverso dos fenômenos envolvidos no processo de separação em LMS. Foram
utilizados modelos discretos com diferentes abordagens de transferência de massa, com a
vantagem da utilização de um grande número de pratos teóricos em uma coluna de
comprimento moderado, neste processo a separação cresce à medida que os solutos fluem
através do leito, isto é, ao maior número de vezes que as moléculas interagem entre a fase
móvel e a fase estacionária alcançando assim o equilíbrio. A modelagem e a simulação
verificadas nestas abordagens permitiram a avaliação e a identificação das principais
características de uma unidade de separação do LMS. A aplicação em estudo refere-se à
simulação de processos de separação do Baclofen e da Cetamina. Estes compostos foram
escolhidos por estarem bem caracterizados na literatura, estando disponíveis em estudos de
cinética e de equilíbrio de adsorção nos resultados experimentais. De posse de resultados
experimentais avaliou-se o comportamento do problema direto e inverso de uma unidade de
separação LMS visando comparar os resultados obtidos com os experimentais, sempre se
baseando em critérios de eficiência de separação entre as fases móvel e estacionária. Os
métodos estudados foram o GA (Genetic Algorithm) e o PCA (Particle Collision Algorithm) e
também foi feita uma hibridização entre o GA e o PCA. Como resultado desta tese analisouse
e comparou-se os métodos de otimização em diferentes aspectos relacionados com o
mecanismo cinético de transferência de massa por adsorção e dessorção entre as fases sólidas
do adsorvente. / Several important industrial applications involving adsorption processes, citing as an
example the product purification, separation of substances, pollution control and moisture
among others. The growing interest in processes of purification of biomolecules is mainly due
to the development of biotechnology and the demand of pharmaceutical and chemical
products with high purity. The simulated moving bed (SMB) chromatography is a continuous
process that has been applied to simulate the movement of the adsorbent bed, in a
countercurrent to the movement of liquid through the periodic exchange of the positions of
input and output currents, being operated so continuous, notwithstanding the purity of the
outlet streams. This is the extract, rich in the more strongly adsorbed component, and the
raffinate, rich in the more weakly adsorbed component, the method being particularly suited
to binary separations. The aim of this thesis is to study and evaluate different approaches
using stochastic optimization methods for the inverse problem of the phenomena involved in
the separation process in LMS. We used discrete models with different approaches to mass
transfer. With the benefit of using a large number of theoretical plates in a column of
moderate length, in this process the separation increases as the solute flowing through the bed,
i.e. as many times as molecules interact between the mobile phase and stationary phase thus
achieving the equilibrium. The modeling and simulation verified in these approaches allowed
the assessment and identification of the main characteristics of a separation unit LMS. The
application under consideration refers to the simulation of the separation of Ketamine and
Baclofen. These compounds were chosen because they are well characterized in the literature
and are available in kinetic studies and equilibrium adsorption on experimental results. With
the results of experiments evaluated the behavior of the direct and inverse problem of a
separation unit LMS in order to compare these results, always based on the criteria of
separation efficiency between the mobile and stationary phases. The methods studied were the
GA (Genetic Algorithm) and PCA (Particle Collision Algorithm) and we also made a
hybridization between the GA and PCA. This thesis, we analyzed and compared the
optimization methods in different aspects of the kinetic mechanism for mass transfer between
the adsorption and desorption of the adsorbent solid phases.
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