La structuration des liquides près d'interfaces est liée aux forces d'interactions liquides/interface à des distances de quelques dimensions moléculaires. Cet effet universel joue un rôle primordial dans divers domaines tels que le transport de chaleur, le transport de particules à travers les membranes biologiques, la nanofluidique, la microbiologie et la nanorhéologie.Le but principal de cette thèse est de réaliser l'échographie par laser de liquides nanostructurés près d'une interface, afin de mieux comprendre les propriétés physiques de liquides confinés à des échelles moléculaires. La méthode utilisée est la technique d'acoustique picoseconde, qui est une technique tout optique impliquant des lasers impulsionnels pour la génération et la détection d'ultrasons picosecondes. Nous avons adapté la technique pour étudier les propriétés acoustiques longitudinales à haute fréquence des liquides ultra-minces. Les résultats de la diffusion de Brillouin dans le domaine temporel sont utilisés pour déterminer le profil de distribution de la température dans le volume de liquide étudié qui peut être extrapolé aux dimensions nanométriques. Les résultats sur le changement de la fréquence de Brillouin aussi bien que sur l’atténuation acoustique en fonction de la puissance du laser donnent un aperçu de la relation entre les propriétés thermiques et mécaniques des liquides. L'analyse de Fourier des résultats pour différentes épaisseurs de liquide donnent l'information sur la vitesse du son et de l’atténuation aux fréquences GHz. Ce nouveau schéma expérimental est une première étape vers la compréhension des liquides confinés mesuré par l'échographie d'ultrasons aux fréquences GHz. / The phenomenon of liquid structuring near interfaces is related to the liquid/interface interaction forces at distances of some molecular dimensions. Despite the fact that this universal structuring effect plays a key role in various fields such as heat transport, particle transport through biological membranes, nanofluidics, microbiology and nanorheology, the experimental investigation of liquid structuring remainschallenging.The aim of this PhD thesis is the experimental study of the structuring/ordering of liquids at nanoscale distances from their interfaces with solids. In this context, we have adapted the experimental technique of picosecond laser ultrasonics to investigate high-frequency longitudinal acoustic properties of ultrathin liquids confined between solid surfaces of different types. At first, we will present results of time-domain Brillouin scattering (TDBS) used to determine the temperature distribution profile in the investigated liquid volume which can be extrapolated to nanometer dimensions. Results for the evolution of the extracted Brillouin scattering frequencies and attenuation rates recorded at different laser powers give insight to the intrinsic relationship between thermal and mechanical properties of liquids. Second, we will describe our results for the measurements of mechanical properties of ultrathin liquids with a nanometric resolution. Fourier analysis of the recorded TDBS signals for different liquid thicknesses yield the value of the longitudinal speed of sound and attenuation at GHz frequencies. This novel TDBS experimental scheme is a first step towards the understanding of confined liquids measured by GHz ultrasonic probing.

La technique d’optique ultra-rapide pompe-sonde, qui repose sur l’emploi de lasers à impulsion ultracourte(femtoseconde), permet de déclencher et étudier des processus ultrarapides dans la matière. L’acoustique picoseconde concerne pour sa part l’étude des processus de génération et détection de phonons acoustiques haute fréquence ainsi quel’analyse des nanomatériaux avec ces phonons (nanoéchographie). Les travaux de recherche de cette thèse avaient pourbut l’étude des couplages électronphonon acoustique dans le matériau ferroélectrique BiFeO3 par acoustique ultrarapide. Nous avons pu mettre en évidence que selon l’orientation du cristal photoexcité, l’émission des phonons acoustiques cohérents longitudinaux (LA) et transverses (TA) pouvait être modulée. De manière spectaculaire, nous avons purévéler un couplage électron-phonon acoustique transverse très efficace comme cela n’avait jamais été observé jusqu’alors dans les métaux, semiconducteurs ou nanostructures artificielles. Une étude détaillée indique que le mécanismepiézoélectrique inverse semble être le moteur de ce couplage électron-phonon (Lejman et al, Nature Communications, 2014). Dans une seconde partie, nous avons montré que BFO, ainsi qu’un autre ferroélectrique biréfringent LiNbO3 (LNO), peuvent être utilisés pour la conversion de mode ultra-rapide par processus acousto-optique (manipulation de la polarisation de la lumière à l’échelle de la picoseconde avec des phonons acoustiques). Cet effet, jamais mis enévidence jusqu’alors dans le domaine GHz, pourrait potentiellement être exploité dans de nouveaux dispositifs photoniques/phononiques pour des modulations acousto-optiques à haute cadence. / Ultrafast optical pump-probe technique, by exploiting ultrashort laser pulses (femtosecond), allows to initiate and monitor ultrafast processes in matter. Picosecond acoustics is a research field that focuses on the generation and detection mechanisms of high frequency coherent acoustic phonons in different media, as well as on their application in testing of nanomaterials and nanostructures. This PhDs research project was devoted to study of electron-acoustic phonon coupling in ferroelectric BiFeO3 (bismuth ferrite, BFO) by ultrafast acoustics. We have evidenced that depending on the BFO crystal orientation it was possible to tune the coherent phonons spectrum with in particular variable amplitude of longitudinal (LA) and transverse (TA) acoustic modes. In some grains with particular crystallographic orientations much stronger TA than LA signal was observed. Spectacularly, we have revealed an efficient coupling between electron and transverse acousticphonon. Such high ratio never reported before in any metal, semiconductor or nanostructure before, can be principally attributed to the photoinduced inverse piezoelectric effect (Lejman et al Nature Communications 2014). In a second part, we have shown that BFO as well as another birefringent ferroelectric LiNbO3 (LNO) can be used for ultrafast acousto-optic modeconversion (manipulation of light polarization at the picosecond time scale with coherent acoustic phonons). This effect, never reported at GHz up to now, can be potentially applied in photonics for ultrafast manipulation of light polarization bycoherent acoustic phonons in next generation photonic/phononic devices.