Dans le stockage d'énergie, les alternatives aux énergies fossiles sont peu nombreuses. Le stockage d'énergie dans un condensateur, permet d'atteindre de grande puissances électriques, mais pour une densité d'énergie trop faible. La présente thèse à pour objectif la compréhension des nano-céramiques ferroélectriques afin d'augmenter leur densité d'énergie et de se diriger ainsi vers un super-condensateur céramique. Nous avons développé dans un premier temps un modèle par champs effectif moyen du système core-shell. Une fois introduit dans l'énergie libre de Landau, ce modèle donne une idée de la densité d'énergie d'un système ferroélectrique donné. Les calculs - sur quelques pérovskites courantes - indiquent que la densité d'énergie reste relativement faible. Néanmoins nos calculs montrent que l'on peu optimiser le stockage d'énergie dans de telles céramiques en enrobant des grains de forme allongée comme des disques ou des fils. En outre, ce modèle phénoménologique permet d'expliquer de nombreuses mesures expérimentales sur les céramiques, y compris dans le cas ou s'ajoute de la conductivité et de la relaxation de Maxwell-Wagner. Nous nous sommes tournés par la suite vers une modélisation ab-initio : l'Hamiltonien effectif. La modélisation de nano-système core-shell de BaTiO3 a montré la présence d'un paramètre d'ordre particulier : le moment toroïdale. Ce paramètre d'ordre peut impliquer un comportement diélectrique différent. Introduit dans une description phénoménologique de type Landau, ce dernier est responsable de la disparition de la phase orthorhombique dans BaTiO3. La synthèse de nanoparticules de BaTiO3 de formes cubiques et homogènes, nous a permis de faire une série de mesure. Les mesures MET, RAMAN, RX, diélectriques sur les poudres et les céramiques, suggèrent la présences de transitions de phases générées par la présence d'un paramètre d'ordre similaire à celui observé dans modélisation ab-initio.

Les matériaux multiferroïques sont des matériaux multifonctionnels qui possèdent simultanément des propriétés magnétiques et ferroélectriques. Les perspectives d’applications sont ainsi très nombreuses dans les domaines de l’électronique (mémoires, dispositifs spintroniques et hyperfréquences). Le nombre restreint de matériaux multiferroïques monophasés a conduit au développement de nanostructures multiferroïques artificielles constituées d'oxydes ferroélectriques et ferrimagnétiques. Ce travail de thèse est axé sur l'effet magnétoélectrique (ME), obtenu pour de telles hétérostructures via la contrainte, qui permet de manipuler la polarisation spontanée ou l’aimantation par l’application d’un champ magnétique (effet ME direct) et d’un champ électrique (effet ME converse) respectivement. Les effets ME peuvent être observés à température ambiante grâce aux effets d’interfaces et de contraintes dans les nanocomposites multiferroïques. La combinaison de matériaux piézoélectriques PbZr0.52Ti0.48O3 (PZT), Ba0.7Sr0.3TiO3 (BSTO), BaTiO3 (BTO) et de matériaux magnétostrictifs CoFe2O4 (CFO) a été largement exploitée pour l’élaboration de nanocomposites multiferroïques. Les travaux issus de la littérature montrent l’existence d’un fort couplage magnétoélectrique à température ambiante dans des films minces épitaxiés (systèmes de connectivité 2-2), mais un verrou est l’effet de « bride » (clamping effect) induit par le substrat. La conception d'architectures innovantes est un défi dans le domaine des nanocomposites multiferroïques. Ce travail est axé sur les composites de type (1-3) au sein desquelles des nanostructures ferrimagnétiques CoFe2O4 unidimensionnelles (1) sont incorporées dans des couches tridimensionnelles PZT, BTO et BSTO (3). De nouvelles approches ont été envisagées pour concevoir trois types de matériaux: i) des réseaux de nanofils CFO unidirectionnels entourés de nanotubes PZT imprégnés dans des membranes d'alumine; ii) des nanopilliers CFO incorporés dans des couches minces de BTO, BSTO et PZT; ii) des réseaux de nanofils CFO interconnectés 3-D intégrés dans une matrice PZT. Nos principaux objectifs visent i) la maîtrise de l’étape d’oxydation des nanofils et des nanopilliers métalliques CoFe2 afin de contrôler la morphologie et la densité des nanostructures CFO, ii) le contrôle des caractéristiques diélectriques des nanocomposites, iii) l’augmentation du couplage magnétoélectrique en optimisant la densité d’interfaces entre les deux phases ferroïques.La première architecture développée est un dépôt par imprégnation sol-gel de nanotubes PZT dans des membranes d'alumine poreuses autosupportées, suivie d'une électrodéposition des nanofils CoFe2 dans les nanotubes PZT et de leur oxydation par traitement thermique. La deuxième architecture repose sur un dépôt par pulvérisation cathodique magnétron en radiofréquence de couches BSTO et BTO et sur un dépôt par sol-gel de couches PZT, sur des réseaux de nanopilliers CoFe2 et CoFe2O4 alignés verticalement sur des substrats Si. L'oxydation de CoFe2 est réalisée in situ lors du dépôt par pulvérisation cathodique de BSTO et BTO. Les réseaux de nanopilliers CoFe2 sont obtenus par électrodéposition dans des structures nanoporeuses en alumine anodisée qui sont ensuite dissoutes. La dernière architecture proposée est obtenue en combinant l'électrodéposition des nanofils CoFe2 dans des membranes polymères poreuses, et le procédé sol-gel. Les nanostructures PZT-CFO sont préparées par imprégnation sol-gel de couches épaisses PZT dans des réseaux de nanofils CoFe2 et leur oxydation simultanée au cours de la cristallisation des couches PZT.Une attention particulière a été accordée aux effets d’interfaces par le biais des études microstructurales et morphologiques des nanocomposites (XRD, HRSEM, TEM et EDX). Les caractérisations magnétiques, diélectriques, ferroélectriques et magnétoélectriques ont permis d’évaluer les performances des différents nanocomposites élaborés. / Multiferroic materials including magnetoelectric materials that combine magnetic and ferroelectric orders have attracted great attention due to a possible strain-mediated coupling leading to potential applications in memories, sensors, detectors, spintronic and microwave devices. The number of single-phase multiferroic materials operating at room temperature being limited, we are exploring artificially designed multiferroic nanostructures consisting of ferroelectric and ferrimagnetic oxides. Current work is focused on strain-mediated magnetoelectric effect, which allows to generate a spontaneous polarization or magnetization by an applied magnetic field (direct ME effect) and electric field (converse ME effect) respectively. ME effects can be observed at room temperature through interface and strain interaction in two-phase multiferroic nanocomposites. The combination of piezoelectric materials PbZr0.52Ti0.48O3 (PZT), Ba0.7Sr0.3TiO3 (BSTO), BaTiO3 (BTO) and magnetostrictive CoFe2O4 (CFO) materials have been intensively studied in multiferroic nanocomposites. The community has been able to demonstrate large magnetoelectric coupling at room temperature in epitaxial thin films, so called 2-2 connectivity system, but a key limitation in epitaxially grown thin films is a substrate imposed clamping effect limiting thin film’s strain. Designing innovative architectures is a challenge in the field of multiferroic nanocomposites. Our work is focused on vertically aligned multiferroic nanostructures, so called (1-3) connectivity nanocomposites, where one-dimensional ferrimagnetic CoFe2O4 nanostructures (1) are embedded into three-dimensional PZT, BTO and BSTO layers (3). New routes were considered to design three kinds of materials: i) vertically aligned CFO nanowire arrays surrounded by PZT nanotubes embedded into alumina membranes; ii) vertically aligned CFO nanopillar arrays embedded in thin BTO, BSTO and PZT layers supported on Si substrates; ii) 3-D interconnected CFO nanowire networks embedded in a thick PZT matrix. The objectives of the present work are to control the oxidation of metallic CoFe2 nanowires and nanopillars to control the morphology and density of CFO nanostructures, to control the resistivity and dielectric losses of the nanocomposites at the interface region, and to increase the magnetoelectric coupling of the multiferroic nanocomposites by increasing the interfacial surface area between the two ferroic phases.The first geometry we are developing is a deposition by sol-gel dip impregnation of PZT nanotube arrays into self-supported porous alumina membranes, followed by an electrodeposition and thermal oxidation of CoFe2 nanowire arrays within PZT nanotubes. The second architecture we are focusing on is a deposition by RF magnetron sputtering of BSTO and BTO layers and by sol-gel dip coating of PZT layers onto vertically aligned CoFe2 and CoFe2O4 nanopillar arrays supported on Si substrates. The CoFe2 oxidation is conducted in-situ during the BSTO and BTO sputter deposition. Free-standing CoFe2 nanopillar arrays are obtained by electrodeposition into anodized alumina nanoporous structures and chemical dissolution of alumina templates. The last geometry is prepared using a combination of electrodeposition into self-supported porous polymer membranes and sol-gel processes. The PZT-CFO nanostructures are prepared using impregnation of thick PZT layers into self-supported CoFe2 3D nanowire networks on Si substrates by sol-gel method and their simultaneous oxidation during PZT layers crystallization. Specific attention was focused on interfaces through microstructural and morphological evaluations of nanocomposites using XRD, HRSEM, TEM and EDS characterizations. The performances of the nanocomposites were evaluated using magnetic, dielectric, ferroelectric and ME measurements, an alternating gradient magnetometer, impedance analyser, PFM and the ME susceptometer operated inside PPMS were utilized, respectively.

En relation avec le désordre de leur structure, les composés relaxeurs révèlent une dualité entre les échelles locale et globale. L'ordre polaire qui se développe localement ne se manifeste pas à l'échelle globale, la structure globale demeurant cubique. Bien que pertinente au vu de ses capacités à saisir la dualité d'échelle, une incorporation directe de la symétrie locale à l'appareil d'étude des relaxeurs reste absente. C'est autour de cette lacune que s'articule la thèse, en ce qu'elle constitue une implémentation explicite de la symétrie locale dans l'Hamiltonien effectif. Elle porte sur l'analyse du rôle de la symétrie locale à sous-tendre l'ordre locale dont les propriétés macroscopiques émergent. Une question sous-jacente s'adjoint à ces considérations et concerne la possible formulation du problème d'un point de vue topologique / Concomitantly with lattice disorder, there is a discrepancy between local and global scales in relaxor ferroelectrics, in that structural distortions occurring at the local scale are not reflected in the average global structure which remains cubic. There is an absence of direct implementation of the local symmetry in the modeling of relaxors, despite its considerable, but often unacknowledged, ability to encode local features. Central to the thesis is an explicit account for local gauge symmetry within the first-principles-derived effective Hamiltonian approach. The thesis thus aims to consider how an extended symmetry allowing independent transformations at different points in space can effectively bridge local features and macroscopical properties. An underlying question the thesis also seeks to answer is whether the disorder-induced non-trivial interplay between local and global scales can be described from a topological point of view

Les ferroélectriques relaxeurs se caractérisent par un large pic de permittivité en fonction de la température, dépendant de la fréquence du champ de mesure. Ce comportement est généralement attribué à la présence de régions polaires de taille nanométrique. L'un des enjeux expérimentaux est la détermination de la nature structurale de ces régions, nécessitant entre autres l'utilisation de sondes de la structure locale. L'objet de ce travail est l'étude de la structure locale dans les pérovskites relaxeurs BaTi1-xZrxO3 (0.25 ≤ x ≤ 0.50), présentant une substitution isovalente Ti4+/Zr4+. Les techniques expérimentales utilisées sont l'absorption des rayons X (EXAFS et XANES) et la détermination de la fonction de distribution de paires par diffusion totale des neutrons. Les déplacements des cations Ti4+ et Zr4+ dans leur cage d'oxygènes ont pu être déterminés. Le principal résultat est que les cations Ti4+ jouent un rôle majeur dans la polarisation locale des relaxeurs BaTi1-xZrxO3. Par ailleurs, il est montré que la déformation des octaèdres ZrO6 dépend directement de la répartition locale des Ti et des Zr dans la solution solide.

Ce travail de thèse vise à étudier les propriétés structurales et diélectriques des échantillons céramiques appartenant au système Ba1-xRxTi1-yZryO3 (R = Ca, Sr). Les échantillons sous forme de poudre, micro ou nano structurées, ont été respectivement obtenus par la méthode des mélanges d'oxydes et la méthode du précurseur polymèrique. À partir des échantillons sous forme de poudre micro ou nano-structurés, les échantillons céramiques ont été obtenus grâce à un procédé de frittage à haute température. Les échantillons sous forme de céramiques en poudres micrométriques ont été obtenus par la méthode traditionnelle de frittage à haute température alors que céramiques constituées de particules de taille nanométrique ont été obtenus en utilisant la technique de Spark Plasma (ou Spark Plasma Sintering, SPS). Les propriétés structurales et électriques de ces deux séries d'échantillons ont été caractérisées par diffraction des rayons X à haute résolution (XRD), spectroscopie d'impédance complexe, spectroscopie d'absorption des rayons X et la spectroscopie Raman. Grâce aux données de diffraction des rayons X il a été possible de suivre le processus de transition de phase dû à la substitution des atomes de titane par du zirconium. Les mesures électriques montrent que lorsque la quantité de Zr augmente, l'échantillon passe d'u n état ferroelectrique normal à un état ferroélectrique relaxeur. Les mesures du spectre d'absorption et le spectre Raman ont été utilisées pour établir une relation entre la structure locale et des propriétés électriques de ces matériaux. Enfin, l'analyse des résultats obtenus avec des céramiques nanostructurés montrent que la réduction de la taille des particules entraîne une diminution de la température maximale et un petit élargissement de la courbe de la permittivité diélectrique. Toutefois, il n'y avait aucun changement de l'état ferroélectrique, normal ou relaxeur, de ces échantillons / The aims of this work is to study the structural and electrical properties of ceramic samples belonging to the Ba1-xRxTi1-yZryO3 (R = Ca, Sr) system. The powder samples presenting a micro or nanosize were respectively obtained by using a mixture of oxides and by the modified polymeric precursor methods. From the samples in a powder form, micro or nanosize, sintered ceramic samples were obtained through a sintering process at high temperature. Micrometer scale ceramic samples were obtained through the traditional method of sintering at high temperature while nano-sized particles ceramics were obtained using the spark Spark Plasma Sintering SPS technique. The structural and electrical properties of these two sets of samples were characterized using High resolution X-ray diffraction (XRD), complex impedance spectroscopy and X-ray absorption and Raman spectroscopy's. Through the data of XRD it was possible to follow the processes of phase transition due to the substitution of Ti by Zr atoms. Electrical measurements showed that as the amount of Zr increases, the sample passes from a normal ferroelectric state to a relaxor state. Measurements of the absorption and Raman spectra were used to establish a relationship between local structure and electrical properties displayed by these materials. These properties were characterized by the shape of the dielectric permittivity curves versus temperatures. Two principal characteristics were analysed : the maximum Tm and the width ∆T. Finally, the analysis of results obtained with nanostructured ceramic samples showed that reducing the particle size leads to a decrease of Tm, and a small increase of ∆T. However, there was no change from normal to relaxor ferroelectric states

Les matériaux ferroélectriques de type pérovskite PbTiO3 et LiNbO3 présentent un grand intérêt en raison de l'existence de phase ferroélectrique, et la possibilité de modifier leurs propriétés physiques par de nombreuses substitutions ioniques. De plus ces matériaux présentent des propriétés physiques, diélectriques, électro-optiques, optiques non linéaires et électroniques performantes, qui en font des matériaux très utilisés dans de nombreuses applications dans différents domaines. Le travail de cette thèse concerne la synthèse et l'étude des propriétés physicochimiques des pérovskites de type PT:Mg et LN:Mg ou LN:Ho sous forme de poudres, céramiques et le tirage de fibres cristallines à partir de ces poudres. L'intérêt de notre travail, a porté sur l'étude du rôle des dopants, de leur incorporation dans la structure cristalline hôte et l'étude de leurs effets sur les propriétés physiques et fonctionnelles. Les résultats obtenus montrent que le Mg affecte la quadracité du PT, il intègre le site A avant 10% en Mg au-delà, il intègre les deux sites A et B. L'analyse diélectrique montre que le composé conserve le comportement d'un ferroélectrique classique en montée en température, par contre en descente, le composé présente un comportement relaxeur. Les caractérisations structurales montrent que l'incorporation du dopant (Mg ou Ho) dans la maille du LN induit une déformation du réseau cristallin. Jusqu'à 5% mol, le Mg substitut le Li (site A), réduit le nombre des défauts intrinsèques (Nb en antisite) et diminue l'intensité de la photoluminescence. Au-delà, il intègre les deux sites A et B. l'holmium incorpore le LN et n'affecte pas l'intensité de la photoluminescence, il intègre la maille en site interstitiel. Nous avons tiré des fibres cristallines de LN et LN:Ho2% par la méthode µ-PD, les fibres obtenues, de longueur de quelques centimètres avec un diamètre inférieur au mm. La caractérisation de ces fibres montre que sont de LN et leurs propriétés peuvent être améliorées par des traitements thermiques / The ferroelectric materials of the perovskite type PbTiO3 and LiNbO3 have of great interest because of the existence of ferroelectric phase, and the possibility of modifying their physical properties by many ionic substitutions. In addition, these materials have physical properties, dielectric, electro-optical, dielectrics, non-linear optical and the performing electronics, who make materials very much used in many applications in various fields. The work of this thesis concerns the synthesis and study of physicochemical properties of perovskites type PT: Mg and LN: Mg or LN: Ho in the form of powders, ceramics and pulling crystalline fibers from these powders. The interest of our work, has focused on studying the role of dopants, the incorporation into the host crystal structure and study of their effects on the physical and functional properties. The results show that Mg affects the quadracité PT, it integrates the Site before 10% Mg, beyond it integrates the two sites A and B. The dielectric analysis shows that the compound retains the behavior of a classical ferroelectric in temperature mounted, for against by descent, the compound exhibits a relaxor behavior. The structural characterizations show that the incorporation of the dopant (Mg or Ho) in the stitch of LN induced a deformation of the crystal stitch. Up to 5% mol the Mg substitute Li (Site A), reduced the number of intrinsic defects (Nb antisite) and decreases the intensity of the photoluminescence. Beyond, it integrates the two sites A and B. holmium incorporates the LN and does not affect the intensity of the photoluminescence, it integrates the stitch in interstitial site. We pulled the crystalline fibers LN and LN: Ho2% by the µ-PD method, the fibers obtained, a few centimeters in length with a diameter less than to mm. The characterization of these fibers shows that are the LN and their properties can be improved by the heat treatments

Ce travail s'inscrit dans le contexte des métamatériaux microondes avec possibilité de les accorder par films minces ferroélectriques. Nous étudions dans un premier temps l'extraction de la permittivité complexe d'un film mince de Ba0.5Sr0.5TiO3 (BST) déposé par voie sol-gel. Alors que la plupart des études sur les matériaux ferroélectriques présentent des résultats à relativement basses fréquences (souvent quelques dizaines de gigahertz), la caractérisation de la fonction diélectrique du BST est ici effectuée dans une très large gamme de fréquences (1MHz - 2.6THz). Ces mesures ont permis de mettre en évidence une dispersion de la permittivité complexe suivant un modèle de type Cole-Cole, traduisant une distribution des temps de relaxation. L'intégration de ces films minces dans des structures microondes est ensuite effectuée. Des circuits déphaseurs, éléments de base de la commande d'une antenne à balayage électronique, sont considérés. D'une part, des lignes classiques à retard de phase sont caractérisées et montrent des performances atteignant un déphasage différentiel de 360° à 30 GHz sous 40 Volts. D'autre part, des lignes à avance de phase sont conçues et caractérisées pour fonctionner en régime composite équilibré. Le point particulier d'indice nul en régime superluminal voit sa fréquence changer en tension avec le glissement du diagramme de dispersion. Les micro-résonateurs, permettant de créer un moment magnétique artificiel, peuvent aussi tirer profit du changement de permittivité des films minces de BST pour accorder les caractéristiques de transmission-réjection de lignes de transmission chargées par ces résonateurs. Ici, cette propriété est démontrée en technologie microruban. Une microstructuration du film ferroélectrique est réalisée réduisant le dépôt à la zone d'agilité, entraînant une réduction des pertes diélectriques. Enfin, la propriété de réfraction négative des métamatériaux est démontrée par la fabrication d'un prototype fonctionnant en régime composite équilibré dans les bandes X et Ku. Les étapes de conception par simulations numériques permettent de mettre en évidence les trois zones principales du diagramme de dispersion où la réfraction est respectivement négative, nulle et positive. Ces résultats sont vérifiés expérimentalement par la mesure de l'amplitude de l'onde réfractée à l'aide d'un dispositif de type goniomètre.

Grâce à leurs propriétés électro-optiques remarquables, les cristaux liquides ferroélectriques suscitent un grand intérêt dans la réalisation des dispositifs d'affichage à faibles temps de réponse. Néanmoins, ces dispositifs présentent une faible résistance aux chocs et aux distorsions mécaniques. Pour pallier cet inconvénient, l'une des solutions préconisées est de disperser le cristal liquide sous forme de gouttelettes dans une matrice polymère. Les matériaux obtenus sont alors appelés Cristal Liquide Ferroélectrique Dispersé dans une matrice Polymère (PDFLC).<br />Ce travail concerne l'élaboration et l'étude des propriétés structurales, diélectriques et électro-optiques de composites PDFLC. L'objectif principal est d'étudier l'influence de la nature dispersée et confinée du cristal liquide sur les propriétés des composites. Pour cela, deux cristaux liquides ferroélectriques présentant respectivement un pas d'hélice faible et élevé par rapport à la taille des gouttelettes ont été utilisés pour élaborer ces composites.<br />Une étude comparative des propriétés des cristaux liquides et des films PDFLC a été réalisée. Les composites étudiés présentent des propriétés électro-optiques intéressantes, tels que l'existence d'un ancrage bistable, des temps de réponse et des tensions de commutation relativement faibles. La caractérisation des mécanismes de relaxation observés pour les composites montrent qu'ils sont liés à la ferroélectricité des cristaux liquides utilisés. Les caractéristiques de ces mécanismes, à savoir leur amplitude et leur fréquence critique, diffèrent fortement de celles observées pour les cristaux liquides purs. Ces différences ont été attribuées à l'hétérogénéité diélectrique des composites PDFLC.

Les couches minces dérivées du matériau ferroélectrique BaTiO3 présentent un grand intérêt en vue de l'élaboration de composants intégrés pour la microélectronique et les télécommunications. Ainsi, des films de Ba0.6Sr0.4TiO3 (BST) possèdent une forte permittivité dont la valeur peut être modulée sous champ électrique, ce qui permet d'envisager leur utilisation dans des condensateurs aux propriétés ajustables. Cependant, le principal frein à leur intégration est l'importance de leurs pertes diélectriques. Des couches de BST déposées par pulvérisation magnétron radiofréquence ont été caractérisées d'un point de vue structural, chimique et diélectrique afin d'établir une référence. De nouvelles compositions exemptes de plomb, comme le BTZ (BaTi1-xZrxO3) et le BST substitué avec de l'étain, ont été synthétisées en vue d'abaisser les pertes. Des mesures diélectriques en température ont mis en évidence le caractère relaxeur des couches minces de BTZ riches en zirconium, et la copulvérisation a permis d'étudier l'ensemble de la solution solide BaTiO3-BaZrO3. Enfin, un nouveau type d'hétérostructures alliant le BST à une barrière diélectrique de SiO2 a permis d'atteindre des pertes très inférieures à 0.5% tout en conservant une permittivité et une accordabilité satisfaisantes.

Les matériaux de structure pérovskite de formule générale ABO3 sont les ferroélectriques les plus étudiés pour leurs propriétés intéressantes dans de nombreuses applications technologiques. Cependant leurs propriétés sont directement reliées à la structure et sont fortement conditionnées par les transitions de phases qui dépendent de la température, de la composition chimique et de la pression. Dans le manuscrit de thèse, le comportement sous haute pression de deux matériaux pérovskite SrTi1-xZrxO3 (STZ) et KNb1-XTaXO3 (KNT) est étudié et différentes techniques de frittage pour améliorer la densité des céramiques et optimiser les propriétés ferroélectriques des céramiques K(Nb0.40Ta0.60)O3 et (KxNa1-x)Nb0.6Ta0.4O3 sont examinées.Des analyses sous hautes pressions par spectroscopie Raman et diffraction des rayons X des poudres de SrTi1-xZrxO3 (x= 0.3, 0.4, 0.5, 0.6, 0.7) et KNb1-XTaXO3 (x=0.4, 0.5, 0.6, 0.9) en enclume diamant ont été réalisées. Les spectres Raman montrent une augmentation des modes Raman avec la pression pour les poudres de STZ indiquant que la pression induit des transitions de phases vers des symétries plus basses de la maille dans ces composés.De plus, les expériences de spectroscopie Raman ont fait apparaître une décroissance des modes Raman lorsque la pression est augmentée, montrant bien que la pression induit des transitions de phases vers des structure plus symétriques. L'évolution du mode Raman principal pour les phases orthorhombique et quadratique a été suivi jusqu'à ce que la phase cubique apparaîsse, ce qui nous a permis de proposer un diagramme de phase pression-composition pour les composés KNT.Trois différentes techniques de frittage, utilisation d'additifs, frittage en deux paliers et SPS ont été étudiées pour les céramiques de K(Nb0.4Ta0.6)O3 et (KxNa1-x)Nb0.6Ta0.4O3 . La constante diélectrique et les pertes en fonction de la température des céramiques ont été améliorées par l'utilisation du KF comme additif de frittage et par le frittage en deux paliers. Les échantillons densifiés par SPS présentent une microstructure fine et possèdent les plus fortes densités. Ils ont les meilleurs propriétés ferroélectriques. Aucun changement significatif de la température de Curie ne semble être induit par le taux de Na, et on observe cependant une augmentation de la constante diélectrique et des propriétés ferroélectriques suivant le taux de Na. / Perovskite materials whose general chemical formula is ABO3 are one of the most study ferroelectrics due to the interesting properties that they have for technological applications. However, their properties are directly related to structural phase transitions that could depend of temperature, composition and pressure. In the studies presented here, we first examined the high-pressure behavior of two perovskite materials SrTi1-xZrxO3 (STZ) and KNb1-XTaXO3 (KNT), and we later continued to investigate different sintering techniques in order to improve the densification, dielectric and ferroelectric properties of K(Nb0.40Ta0.60)O3 and (KxNa1-x)Nb0.6Ta0.4O3 ceramics.High-pressure Raman scattering and X-ray diffraction investigations of SrTi1-xZrxO3 (x= 0.3, 0.4, 0.5, 0.6, 0.7) and KNb1-XTaXO3 (x=0.4, 0.5, 0.6, 0.9) powders were conducted in diamond anvil cells. Raman scattering experiments showed and increased of Raman modes with pressure for the STZ samples, which indicates that pressure induced phase transitions towards lower symmetry for these compounds.Moreover, high pressure Raman spectroscopy experiments showed a decrease of the Raman modes as the pressure was increased for the KNT samples, showing that pressure induced phase transitions towards higher symmetries. The evolution of the main Raman modes for the orthorhombic and tetragonal phases were followed until the cubic phase was reach, and allowed us to propose a pressure-composition phase diagram for the KNT compounds.Three different sintering techniques, sintered aids, two step sintering and spark plasma sintering, were used on K(Nb0.4Ta0.6)O3 and (KxNa1-x)Nb0.6Ta0.4O3 ceramics. The use of KF as sintered aid and the two step sintering method showed an improvement of the dielectric constant and dielectric losses of these samples. SPS samples presented a fine microstructure with the highest density and the best ferroelectric behavior. We did not detect any changes on the Curie temperature due the amount of Na but and increase of the dielectric constant and the ferroelectric properties was observed due to the amount of Na.