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Collective plasmonic excitations in two- dimensional metamaterials based on near-field coupled metallic nanoparticles / Plasmons collectifs dans des métamatériaux bi-dimensionnels basés sur des nanoparticules métalliques couplées en champ procheFernique, François 18 July 2019 (has links)
L’étude des propriétés plasmoniques est un champ de recherche actuellement très actif. En particulier, la possibilité de manipuler la lumière à des échelles sub-longueur d’ondes rend ce domaine très attractif. Récemment, plusieurs études ont montré que les plasmons collectifs dans des méta-matériaux bi-dimensionnels constitués de nanoparticules métalliques se comportaient de manière similaire aux électrons dans les cristaux et partageaient certaines de leurs propriétés. Dans ce manuscrit, nous présentons une théorie unifiée permettant de décrire les propriétés de tels modes plasmoniques dans des réseaux ordonnés de géométrie arbitraires constitués de nanoparticules métalliques couplées en champ proche. En particulier, nous évaluons les taux de décroissance de ces modes ainsi que leurs décalages en fréquence afin de prédire leur observabilité expérimentale. / The study of plasmonic properties is one of the fields of research currently very active. In particular, the ability to manipulate light at subwavelength scales makes this subject very appealing. Recently, several studies have shown that collective plasmons in two-dimensional meta-materials based on metallic nanoparticles behave similarly to electrons in crystals and share some of their properties. In this manuscript, we present a unified theory for describing the properties of such modes in regular arrays of arbitrary geometries constituted by near-field coupled spherical nanoparticles. In particular, we have evaluated the linewidths of these modes as well as their frequency shifts in order to discussed their experimental observabilities.
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Réponse optique d’agrégats d’argent : excitations plasmoniques et effets de l’environnement / Optical Response of Silver Cluster : Plasmonic Excitations and Effects of the Surrounding MediumSchira, Romain 05 October 2018 (has links)
Les réponses optiques d'agrégats de métaux nobles sont caractérisées par une absorption intense, situées dans le domaine UV-Visible, et appelée plasmon de surface localisé. Pour des particules de plusieurs nanomètres de diamètre, le phénomène de plasmon peut être interprété par des modèles semi-classiques ou classiques comme la théorie de Mie, mais ces modèles trouvent leur limite lorsque la taille du système diminue. La théorie de la fonctionnelle de la densité dépendante du temps (TDDFT) est une approche entièrement quantique qui permet d'appréhender le phénomène de plasmon en reproduisant la réponse optique de petits agrégats d'argent, composés de quelques atomes à quelques centaines d'atomes. Dans ce contexte, nous avons réalisé des calculs TDDFT avec une fonctionnelle de type Range-Separated-Hybrid (RSH) sur des agrégats contenant entre 8 et 147 atomes d'argent. Les spectres obtenus sont en excellent accord avec les données expérimentales et les réponses optiques calculées perme ttent de retrouver les prédictions du modèle en couches. Nous présentons des outils permettant d'identifier et de caractériser les excitations plasmoniques dans le formalisme de la TDDFT. Les effets de l'environnement sur la réponse optique des agrégats sont également étudiés, avec notamment la présentation d'une méthodologie permettant de reproduire les spectres mesurés sur des agrégats d'argent piégés dans des matrices de gaz rare. Les effets de l'oxydation et les effets induits par une matrice de silice sur la réponse optique des agrégats sont également étudiés / Optical responses of noble metal clusters are characterized by a strong absorption in the UV-Visible range called localized surface plasmon. For clusters of several nanometers, the plasmon phenomenon can be interpreted by semi-classical or classical model, as the Mie theory, but those models can not describe the optical response of small-size clusters. The time dependent density functional theory (TDDFT) is a quantum method that allow to understand the plasmon phenomenon by reproducing the optical response of small silver cluster, made of a few tens or hundreds atoms. In this context, we performed TDDFT calculation using Range-Separated Hybrid (RSH) functionals over cluster containing between 8 and 147 silver atoms. The obtained spectra are in excellent agreement with the experimental ones and the calculated optical response allows to recover the shell model prediction. We present some tools that allow to identify and characterize plasmonic excitations within the TDDFT framework. The effect of the surrounding medium over the optical response of clusters are studied, in particular we will present a methodology that allow to reproduce spectra measured over clusters trapped in rare gas matrix. The effects of the oxidation and the effects induced by a silica matrix over the optical response of clusters are also studied
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