The current sensitiveness about environment, sustainable development and petroleum depletion restrictions, are promoting new research in the field of high environmental efficiency materials and technologies. In the last decades, important advances in the field of renewable and/or biodegradable polymers have been reached; nevertheless, these polymers still find some restrictions at industrial scale. On the other hand, with the aim of protecting forests areas, legislation is promoting the development of polymer materials and composites that could potentially substitute wood. These materials, called Wood Plastic Composites (WPC), combine a polymeric matrix, mainly from petroleum-based polymers, with a reinforcement that comes from the wastes generated by the wood industry. Currently, the concept of WPCs has been widened including any polymer (independently from its origin and/or biodegradability) and any lignocellulosic component coming from industry. The present work has been focused on the development, formulation, analysis and optimization of WPCs from a renewable polymer matrix, polylactic acid (PLA) and lignocellulosic reinforcements from hazelnut shell flour wastes (HSF). Due to the intrinsic fragility of PLA and its low impact resistance, new formulations containing epoxidized linseed oil (ELO) have been developed. The obtained results show that the hazelnut shell flour allows obtaining stiffer materials, as much as stiffer as the hazelnut shell flour content increases. On the other hand, the impact strength decreases with increasing hazelnut shell flour with regard to neat PLA. The results also suggest that epoxidized linseed oil (ELO) provides a dual effect: on one hand its plasticization effect is evident as the glass transition temperature (Tg) is reduced due to increased polymer chain mobility. On the other hand, the obtained results also suggest a compatibilizing effect, due to the interactions between the oxirane groups in ELO and the hydroxil groups in both lignocellulosic filler and terminal groups in PLA chains. Addition of ELO improves in a remarkable way the overall properties of these biocomposites. This research also assesses the effect of the water uptake and the biodegradation or disintegration in compost conditions, to offer a range of formulations with high potential technology transfer to industry. / La actual sensibilidad por el medio ambiente, el desarrollo sostenible y las limitaciones de los recursos fósiles, están propiciando que la tecnología de materiales dirija sus investigaciones al desarrollo de materiales de alto rendimiento ambiental. En las últimas décadas se han conseguido grandes avances en polímeros de origen renovable y/o biodegradables, aunque todavía encuentran ciertas limitaciones a nivel industrial. Por otro lado, la protección de las áreas forestales, desde el plano legislativo, está impulsando el desarrollo de materiales plásticos y compuestos que imitan el acabado de la madera. Estos materiales, conocidos como Wood Plastic Composites (WPC), combinan una matriz polimérica, fundamentalmente de origen petroquímico, con un refuerzo procedente de residuos de la industria maderera. Actualmente, el concepto de WPCs se ha ampliado y contempla cualquier tipo de matriz polimérica (independientemente de su origen y/o biodegradabilidad) y cualquier componente de tipo lignocelulósico procedente de diversas industrias. El presente trabajo se ha centrado en el desarrollo, formulación, análisis y optimización de WPCs basados en matrices poliméricas de origen renovable, ácido poliláctico (PLA) y refuerzos lignocelulósicos procedentes de la cáscara de avellana en forma de harina. Dada la fragilidad intrínseca del PLA y su baja resistencia al impacto se han desarrollado formulaciones con plastificantes de alto rendimiento medioambiental derivados de aceite de linaza epoxidado (ELO). Los resultados obtenidos indican que la harina de cáscara de avellana permite obtener materiales más rígidos cuanto mayor es su contenido. A medida que se incrementa el contenido de harina de cáscara de avellana, la energía de impacto del compuesto disminuye con respecto a la del PLA virgen. Los resultados demuestran que el plastificante de aceite de linaza epoxidado (ELO) ofrece un efecto dual: por un lado, actúa como plastificante, con la consiguiente reducción de la temperatura de transición vítrea (Tg) e incremento de movilidad de cadenas poliméricas. Por otro lado, los resultados sugieren un efecto compatibilizante, resultado de la interacción de los grupos oxirano del ELO con los grupos hidroxilo del refuerzo lignocelulósico y con grupos terminales de la cadena de PLA. La incorporación de aceite de linaza epoxidado mejora sustancialmente las propiedades globales de los biocompuestos. Esta investigación también revisa el efecto de la humedad en los procesos de absorción de agua, así como la biodegradación o desintegración en condiciones de compostaje, ofreciendo un grupo de formulaciones con alto potencial de transferencia a escala industrial. / L'actual sensibilitat pel medi ambient, el desenvolupament sostenible i les restriccions lligades als recursos fòssils, estan propiciant que la tecnologia de materials dirigisca les seues recerques cap al desenvolupament de materials d'alt rendiment ambiental. En les últimes dècades s'han aconseguit importants avanços en polímers d'origen renovable i/o biodegradables, malgrat que encara troben certes limitacions a nivell industrial. D'altra banda, amb l'objectiu de protegir les àrees forestals, la legislació està, també, propiciant el desenvolupament de materials plàstics i compòsits que imiten l'aparença de la fusta. Aquests materials, coneguts com Wood Plastic Composites (WPC), combinen una matriu polimèrica, fonamentalment d'origen petroquímic, amb un reforç procedent de residus de la indústria de la fusta. Actualment, el concepte de WPCs s'ha ampliat i contempla qualsevol tipus de matriu polimèrica (independentment del seu origen i/o biodegradabilidad) i qualsevol component de tipus lignocel·lulòsic procedent de diverses indústries. El present treball s'ha centrat en el desenvolupament, formulació, anàlisi i optimització de WPCs basats en matrius polimèriques d'origen renovable, àcid polilàctic (PLA) i reforços lignocel·lulòsics procedents de la corfa d'avellana en forma de farina. Donada la fragilitat intrínseca del PLA i la seua baixa resistència a l'impacte, s'han desenvolupat formulacions amb plastificants d'alt rendiment mediambiental derivats de l'oli llinós epoxidat (ELO). Els resultats obtinguts indiquen que la corfa d'avellana, en forma de farina, permet obtindré materials més rígids, tant més quan major és la quantitat de farina de corfa d'avellana. A mesura que s'incrementa el contingut en farina de corfa d'avellana, l'energia d'impacte disminueix en comparació amb el PLA verge. Els resultats obtinguts demostren que el plastificant d'oli llinós epoxidat (ELO) ofereix un efecte dual: per una banda, actua com a plastificant, amb la associada disminució de la temperatura de transició vítria (Tg) i l'increment de la mobilitat de les cadenes. Per altra banda, els resultats suggereixen un efecte compatibilitzant, resultat de les interaccions entre els grups oxirà de l'ELO amb els grups hidroxil del reforç lignocel·lulòsic i els grups terminals en les cadenes polimèriques de PLA. La incorporació d'oli llinós epoxidat millora substancialment les propietats globals dels biocompòsits. Aquest recerca també revisa l'efecte de la humitat en els processos d'absorció d'aigua així com la biodegradació o desintegració en condicions de compostatge, oferint un grup de formulacions amb alt potencial de transferència a escala industrial. / Balart Gimeno, JF. (2017). Desarrollo y caracterización de WPCs basados en ácido poliláctico (PLA) y refuerzos derivados de la cáscara de avellana [Tesis doctoral]. Universitat Politècnica de València. https://doi.org/10.4995/Thesis/10251/85982

Leichtbau zählt als eines der Zukunftstechnologien des 21. Jahrhunderts, um sowohl die Mobilitätsfragen von morgen zu beantworten als auch die klima- und energiepolitischen Ziele zu erreichen. Ein wesentlicher Fokus wird dabei auf Multi-Material-Systeme gelegt. Insbesondere die Kombination von faserverstärkten Kunststoffen und metallischen Legierungen zu sog. hybriden Laminaten zeigt ein hohes Substitutions- und Leichtbaupotential gegenüber klassischen monolithischen Konstruktionswerkstoffen. Vorrangig werden derartige hybride Schichtverbunde mit einer duroplastischen Matrix hergestellt, wodurch allerdings Restriktionen, bspw. gegenüber Produktivität, Recycling- und Lagerfähigkeit, resultieren. Eine besondere Alternative dazu bieten hybride Laminate auf Thermoplastbasis. Im Rahmen dieser Arbeit wurden die am Bundesexzellenzcluster MERGE entwickelten neuartigen thermoplastbasierten Schichtverbunde Carbon Fibre-Reinforced Polyamid/Aluminium Laminate (CAPAAL®) und Carbon Fibre-Reinforced Thermoplastic Polyurethane/Aluminium Laminate (CATPUAL) erforscht und im optimierten variothermen Pressprozess hergestellt. Um die Werkstoffverbunde über die Grundlagenforschung hinaus, etwa in der industriellen Nutzung, zu etablieren, wurden umfangreiche Charakterisierungen und Fertigungsstudien durchgeführt. Zum einen erfolgten mikrostrukturell-analytische Untersuchungen u. a. zu der Imprägniergüte, der Oberflächenbehandlung der Aluminiumlegierung und des Versagensverhaltens. Zum anderen fanden mechanisch-technologische Charakterisierungen bezüglich quasi-statischer Versuche unter Zug- und Biegebelastung sowie Ermüdungsversuche unter Biegebelastung im Niedrig-Frequenzbereich statt. Die quasi-statischen Untersuchungen der Subkomponenten (Aluminiumlegierung, Verbundwerkstoff) und der hybriden Laminate wurden sowohl unter Raumtemperatur als auch unter definierten Temperaturbelastungen und Konditionierungszuständen durchgeführt, um deren Sensitivität zu analysieren sowie zu bewerten. Ebenfalls erfolgten analytische Berechnungen zur Auslegung der hybriden Schichtverbunde basierend auf der klassischen Laminattheorie und der Mischungsregel unter Einbeziehung des Metallvolumengehalts. Darüber hinaus wurden die thermisch induzierten Eigenspannungen analytisch ermittelt und in die Berechnungen der quasi-statischen Kennwerte inkludiert. Anhand der Untersuchungen konnte nachgewiesen werden, dass CAPAAL® und CATPUAL als „maßgeschneiderte“ Halbzeuge oder Strukturbauteile mit einem hohen Leichtbaupotential für großseriennahe Anwendungen prädestiniert sind. Diese weisen in Abhängigkeit der medialen Belastungen eine höhere Performance und ein weniger katastrophales Versagensverhalten als die entsprechenden Faser-Kunststoff-Verbunde auf. Zudem wurde konstatiert, dass eine hervorragende Ermüdungsfestigkeit unter Biegebelastung vorliegt. Die theoretischen Vorhersagen weisen vor allem über den Ansatz der Mischungsregel eine gute Korrelation zu den experimentell ermittelten Kennwerten auf.:1 Einleitung 2 Stand der Wissenschaft und Technik 3 Materialien und experimentelle Untersuchungen 4 Versuchsergebnisse und Diskussion 5 Bewertung der erzielten Ergebnisse 6 Ausgewählte Leichtbaulösungen 7 Zusammenfassung und Ausblick / Lightweight construction is considered one of the future technologies of the 21st century, both to answer tomorrow's mobility questions and to achieve climate and energy policy goals. A major focus is placed on multi-material systems. In particular, the combination of fibre-reinforced plastics and metal alloys to form so-called hybrid laminates shows a high substitution and lightweight construction potential compared to classic monolithic construction materials. Such hybrid laminates are primarily produced with a thermoset matrix, which results in restrictions, e. g. with regard to productivity, recyclability and storability. Hybrid laminates based on thermoplastics offer a special alternative. In the context of this work, the novel thermoplastic-based laminates Carbon Fibre-Reinforced Polyamid/Aluminium Laminate (CAPAAL®) and Carbon Fibre-Reinforced Thermoplastic Polyurethane/Aluminium Laminate (CATPUAL) were researched and produced in an optimised vario-heat pressing process. In order to establish the material composites beyond basic research, for example in industrial use, extensive characterization and manufacturing studies were carried out. On the one hand, microstructural-analytical characterisations were conducted, for example, on the impregnation quality, the surface treatment of the aluminium alloy and the failure behaviour. On the other hand, mechanical-technological investigations were carried out with regard to quasi-static tests under tensile and bending load as well as fatigue tests under bending load in the low-frequency range. The quasi-static tests of the subcomponents (aluminium alloy, composite material) and hybrid laminates were carried out both at room temperature and under defined temperature loads and conditioning conditions in order to analyse and evaluate their sensitivity. Analytical calculations for the design of the hybrid laminates based on the classical laminate theory and the rule of mixtures including the metal volume content were also considered. Furthermore, the thermally induced residual stresses were determined analytically and included in the calculations of the quasi-static characteristic values. Based on the investigations, it was possible to prove that CAPAAL® and CATPUAL are predestined as 'tailor-made' semi-finished products or structural components with a high lightweight construction potential for applications close to large-scale production. Depending on the medial loads, these exhibit higher performance and less catastrophic failure behaviour than the corresponding fibre-plastic composites. In addition, it was stated that there is an excellent fatigue strength under bending load. The theoretical predictions show a good correlation to the experimentally determined characteristic values, especially via the rule of mixtures approach.:1 Einleitung 2 Stand der Wissenschaft und Technik 3 Materialien und experimentelle Untersuchungen 4 Versuchsergebnisse und Diskussion 5 Bewertung der erzielten Ergebnisse 6 Ausgewählte Leichtbaulösungen 7 Zusammenfassung und Ausblick