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On étudie de façon générale les signaux de détection optique obtenus dans une expérience de pompage optique, avec l'aide de la matrice de polarisation et des techniques des opérateurs tensoriels irréductibles. Une méthode permettant d'orienter les niveaux atomiques excités créés dans une décharge est proposée et mise en oeuvre. Elle est appliquée à la mesure de la structure hyperfine de niveaux D dans l'Hélium trois.

L'imagerie par résonance magnétique (IRM) est une technique médicale incontournable permettant d'observer l'intérieur du corps de façon non invasive et non irradiante. L'IRM reste cependant connue pour souffrir d'une très faible sensibilité. Pour pallier cette limitation, une solution de choix est d'utiliser des espèces hyperpolarisées. Parmi les entités dont on peut augmenter la polarisation nucléaire et donc le signal RMN de plusieurs ordres de grandeur, le xénon se distingue par sa capacité à interagir avec son environnement proche, ce qui se traduit par une large gamme de déplacement chimique. L'objectif devient alors d'utiliser le xénon hyperpolarisé comme traceur. Le sujet de cette thèse porte sur le concept de sonde IRM 129Xe hyperpolarisé par laser pour la détection d'évènements biologiques. Dans cette approche, le xénon est vectorisé vers des cibles au moyen de systèmes hôtes fonctionnalisés puis détecté grâce à des séquences d'imagerie rapide. La conception et la mise au point d'un montage permettant la production de xénon hyperpolarisé par pompage optique par échange de spin sont décrites. Sont ensuite développées des études sur l'interaction du gaz rare avec de nouveaux cryptophanes susceptibles de constituer des molécules hôtes performantes. La mise en place de séquences IRM adaptées au caractère transitoire de l'hyperpolarisation et permettant l'utilisation optimale de l'échange du xénon dans les différents environnements est présentée. Des applications de biosondes IRM 129Xe pour la détection de cations métalliques et de récepteurs de surface cellulaire sont également décrites. Enfin, nos premiers résultats sur un modèle petit animal sont abordés.

Grâce à un long temps de vie de spin, le silicium est un matériau prometteur pour l'électronique de spin. Mais les approches classiques d'étude de la dynamique de spin basées sur la luminescence polarisée ne peuvent pas être utilisées dans ce matériau à cause du faible couplage spin-orbite et du gap indirect. Dans ce travail, nous avons étudié la polarisation de spin des électrons de conduction créée en condition de pompage optique par spectroscopie de photoémission. La surface du silicium est activée en affinité négative par dépôt de césium et d'oxygène de sorte que les électrons photoexcités avec une énergie proche du gap peuvent émis dans le vide. Nous utilisons un laser accordable qui permet de mesurer systématiquement le spectre de polarisation pour des énergies d'excitation allant du seuil d'absorption jusqu'à la bande Gamma2- au-dessus du gap direct. Nous avons obtenus les spectres de polarisation à partir de couches minces SOI d'épaisseurs différentes. A partir de ces résultats, nous déterminons la valeur de paramètres importants de la structure de bande comme le gap direct ou l'énergie du couplage spin-orbite. Cependant, contrairement aux prédictions, lorsque l'épaisseur de la couche de silicium diminue jusqu'à des valeurs inférieures à la longueur de diffusion de spin, la polarisation en spin des électrons émis reste proche de zéro (-0.4%), remettant en cause l'interprétation directe des valeurs théoriques de la polarisation initiale égale à -20%. Une approche théorique a donc été développée sur la base d'un modèle ab initio de structure de bande pour déterminer les spectres de polarisation en spin. Ces calculs sont encore en cours, mais les résultats déjà obtenus sur la structure électronique du silicium sous contrainte indiquent une piste intéressante pour les études futures.

Cette thèse traite de la manipulation des deux degrés de libertés internes des molécules, que sont la rotation et la vibration. Il s'agit de transférer par un mécanisme de pompage optique les molécules formées dans plusieurs niveaux vibrationnels et rotationnels vers le niveau rovibrationnel absolu (J = v = 0). La démonstration expérimentale est effectuée sur des molécules froides de césium formées par photoassociation d'atomes froids. Le pompage optique est de plus démontré vers d'autres niveaux rotationnels du niveau vibrationnel fondamental. Le niveau cible est rendu noir par façonnage du spectre laser, c'est-à-dire que les molécules qui l'occupent ne peuvent plus absorber de photons du fait que le laser ne fournit pas les fréquences résonnantes nécessaires. Dans le cas du césium, la faible séparation en énergie entre les niveaux rotationnels nécessite une source spectralement fine. En effet, un laser large bande est dédié au refroidissement de la vibration et un second laser, plus fin spectralement, est utilisé pour le refroidissement de la rotation. La méthode démontrée est très générale. Des simulations, en très bon accord avec l'expérience, montrent qu'elle peut être appliquée à d'autres molécules. Une application à des jets moléculaires est aussi discutée. Elle pourrait permettre d'ouvrir la voie à un refroidissement laser et une collimation de jet avec d'éventuelles applications de lithographie.

Cette thèse traite de la manipulation des deux degrés de libertés internes des molécules, que sont la rotation et la vibration. Il s'agit de transférer par un mécanisme de pompage optique les molécules formées dans plusieurs niveaux vibrationnels et rotationnels vers le niveau rovibrationnel absolu (J = v = 0). La démonstration expérimentale est effectuée sur des molécules froides de césium formées par photoassociation d'atomes froids. Le pompage optique est de plus démontré vers d'autres niveaux rotationnels du niveau vibrationnel fondamental. Le niveau cible est rendu noir par façonnage du spectre laser, c'est-à-dire que les molécules qui l'occupent ne peuvent plus absorber de photons du fait que le laser ne fournit pas les fréquences résonnantes nécessaires. Dans le cas du césium, la faible séparation en énergie entre les niveaux rotationnels nécessite une source spectralement fine. En effet, un laser large bande est dédié au refroidissement de la vibration et un second laser, plus fin spectralement, est utilisé pour le refroidissement de la rotation. La méthode démontrée est très générale. Des simulations, en très bon accord avec l'expérience, montrent qu'elle peut être appliquée à d'autres molécules. Une application à des jets moléculaires est aussi discutée. Elle pourrait permettre d'ouvrir la voie à un refroidissement laser et une collimation de jet avec d'éventuelles applications de lithographie. / The focus of this thesis is the manipulation of the internal degrees of freedom of translationally cold cesium molecules produced by photoassociation of cold atoms. Molecules formed in several vibrational and rotational levels are transferred by an optical pumping mechanism in the absolute rovibronic ground level (v = J = 0) or, alternatively, into other selected rotational levels of the electronic ground state. The main idea of the process is to make the target level not accessible ("dark") to the optical excitation. The suppression of the optical frequencies necessary to make a chosen state dark is obtained by spectral shaping of the excitation laser used for the optical pumping. Molecules present in this state cannot absorb photons because the laser does not provide the necessary resonant frequencies. While a broadband laser is dedicated to cool the vibrational degrees of freedom, a second narrowband laser is used to cool the rotational one because the small rotational splitting of Cs2 levels requires a narrowband source. This method is very general indeed. Simulations, for the cesium case are in very good agreement with the experiment, show that it can be applied to many other molecules. Furthermore, it could pave the way to the optical manipulation of molecular beams, to direct laser cooling of molecules and beam collimation with possible lithography applications.

Nous avons étudié les propriétés dynamique d'un spin individuel dans une boite quantique de semiconducteur II-VI (spin d'un atome de Mn ou electron résident). Une boîte quantique comportant un atome de manganese présente six raies qui permettent de sonder optiquement l'état de spin du Manganese. Des expériences pompe-sonde réalisées sur boîte unique ont permit de montrer que le spin du Mn peut être orienté optiquement en quelques dizaines de ns, que le temps de vie $T_1$ de ce spin est supérieur à la $mu$s, et que le pompage optique en champ nul est controlé par une anisotropie magnétique induite par les contraintes. Par ailleurs, dans le but d'identifier les mechanismes du pompage optique, nous avons mis en évidence des processus de relaxation de spin au sein du système exciton-manganese, durant la durée de vie de ce dernier. Enfin, nous avons mis en evidence un effet Stark optique sur chacune des raies d'une boîte quantique magnétique. Concernant la dynamique d'un électron dans une boîte quantique II-VI, nous avons mis en évidence le pompage du spin de l'électron résident ainsi que des noyaux. / We have studied the dynamic properties of a single spin (Mn impurity or resident electron) in a II-VI semiconductor quantum dot. A quantum dot doped with a single Mn atom presents six lines which allow to probe optically the spin-state of the Mn atom. Pump-probe experiments at a single dot level were carried out to demonstrate that the Mn spin could be oriented in a few tens of ns, and that the spin-distribution prepared by such means was perfectly conserved over a few $mu$s. The optical pumping of the Mn spin at zero magnetic field is controlled by a strain-induced magnetic anisotropy. Furthermore, seeking for a microscopic mechanism controlling the optical pumping of the Mn atom, we have evidenced spin relaxation channels within the exciton-Mn complex. At last, we have evidenced an optical Stark effect on any of the lines of a Mn-doped quantum dot. Concerning the dynamics of an electron in a II-VI quantum dot, we have evidenced optical pumping of the resident electron, and dynamic nuclear spin polarization.

Le sujet principal de cette thèse concerne les interactions électrostatiques à très longues portés entre atomes de Rydberg. Les atomes de Rydberg offrent une polarisabilité extrêmement importante qui conduit dans plusieurs configurations, à des interactions de type dipôle-dipôle dont la portée peut atteindre plus de 10 microns. Nos expériences à haute résolution montrent une inhibition de l'excitation par un contrôle de l'interaction entre paires d'atomes de Rydberg au voisinage d'une résonance en énergie ainsi que par couplage interne entre niveaux de Rydberg lors de l'application d'un champ électrique. Ces résultats obtenus dans un ensemble macroscopique ont été transposés à un système de deux atomes seulement (collaboration avec l'Institut d'Optique). Nous analysons ensuite la dynamique spatiale et temporelle des expériences de blocage dipolaire en champ électrique à l'aide d'un algorithme Monte Carlo cinétique et nous étudions la formation d'ions et leurs conséquences. L'observation de l'ionisation Penning pour des potentiels attractifs pouvant conduire à un plasma froid mais aussi pour des potentiels répulsifs entre deux atomes de Rydberg indique un rôle de transfert du rayonnement thermique. Un deuxième sujet est l'étude de la formation de molécules froides de césium. Des lasers à large bande spectrale ont été utilisés pour la détection de ces molécules froides et dans des schémas de refroidissement des degrés de liberté internes du dimère de césium. Dans ce dernier cas l'utilisation d'un laser femtoseconde mode bloqué façonné en intensité et en fréquence nous a permis de peupler après quelques cycles d'absorption-émission spontanée l'état vibrationnel v=0 de l'état fondamental du dimère de césium.

Cette thèse présente différentes études sur la formation et la détection de molécules froides. Différents états moléculaires de grandes élongations, pour la molécule Cs2, sont étudié par spectroscopie de photoassociation et d'ionisation. Ces différentes études ont permis d'affiner notre compréhension des mécanismes de photoassociation d'atomes froids formant des molécules dans l'état fondamental triplet (a 3Σu+).<br />Une détection non sélective a été développée, pour la recherche de mécanismes de formation de molécules froides dans l'état fondamental singulet avec peu de vibration. Avec cette nouvelle détection, un nouveau mécanisme de formation de molécules par photoassociation d'atomes froids de césium a été trouvé. Celui-ci permet de former efficacement des molécules dans une distribution de niveaux avec très peu de vibration dans l'état fondamental (X 1Σg+).<br />En utilisant un laser femtoseconde (large spectralement) façonné, un refroidissement vibrationnel des molécules a été démontré, permettant la formation de molécules froides sans vibrations. Le laser femtoseconde, permet d'exciter les nombreux niveaux vibrationnels, créés par photoassociation, il réalise ainsi un pompage optique des molécules. Le laser est façonné de manière à rendre l'état de vibration zéro, noir pour ce laser, et ainsi accumuler toutes les molécules vers ce seul état. <br />Ce résultat est également simulé par un model théorique simple. Cette simulation permet de généraliser l'idée au refroidissement de la rotation des molécules. <br /><br />Une partie (résumée) présente, en s'appuyant sur les différents articles publiés, les études sur les interactions dipôle-dipôle, à grandes portées, entre atomes de Rydberg.

Les techniques de pompage optique sont habituellement bien adaptées à l'étude de la dynamique de spin des semi-conducteurs. Le silicium est un cas particulier, à cause d'un gap indirect et d'un faible couplage spin-orbite.<br />La stratégie mise en place dans nos travaux consiste à «réduire le temps de vie» des électrons de conduction, afin que leur polarisation initiale soit conservée.<br />Dans un premier temps, nous avons mené une étude de photoluminescence polarisée. La réduction du temps de vie s'opère essentiellement en faisant varier le taux de dopage en accepteurs. Nous avons mis en évidence une luminescence chaude fortement polarisée sur un échantillon très dopé. Cependant, aucun effet de dépolarisation en champ transverse n'a pu être observé.<br />Dans un deuxième temps, nous avons conduit une expérience de photo-émission résolue en spin et en énergie, pour une gamme d'énergie d'excitation variant de l'infrarouge à l'ultraviolet. L'échelle de temps pertinente est le temps d'échappement, beaucoup plus court que le temps de vie. Cela a nécessité la mise au point une procédure d'activation de photocathodes en silicium en affinité électronique négative. Une étude spectroscopique à 20 meV de résolution des distributions d'électrons photo-émis a été réalisée. L'analyse en spin de ces distributions montre une augmentation spectaculaire de la polarisation électronique lorsque l'énergie d'excitation se rapproche du gap direct. Des polarisations de l'ordre de 15% sont mesurées, proches des valeurs théoriques que nous calculons. Nous avons également observé un changement de signe de la polarisation très sensible à la température dans la partie thermalisée des distributions électroniques.