Les travaux présentés dans cette thèse s'inscrivent dans le cadre de la chaire OXYTEC qui regroupe l'entreprise Air Liquide, CentraleSupélec et le CNRS. Ce travail bénéficie également de l'appui de l'ANR. Ce manuscrit fait état des premiers développements et résultats sur le plan expérimental. Un dispositif complet a été développé au laboratoire EM2C pour étudier l'oxy-combustion de flammes stabilisées sur un injecteur tourbillonneur jusqu'à des pressions de 30 bar. Les résultats présentés dans cette thèse ont traits à des prémélanges dont le combustible est du méthane lorsque le foyer opère à pression atmosphérique. Les techniques de LIF-OH, la PIV, la LDV complétées par des mesures de chimiluminescence et de température sont utilisées (1) pour accumuler des données sur la structure de trois flammes de référence CH4/air, CH4/O2/N2 et CH4/O2/CO2 qui sont utilisées pour valider des outils de simulation de la combustion et des transferts thermiques, (2) élucider les mécanismes de stabilisation des oxy-flammes swirlés pré-mélangées à partir d'études paramétriques sur le nombre de swirl, la vitesse débitante, la vitesse laminaire de flamme et l'angle de l'ouvreau de l'injecteur, et (3) comparer la structure des oxy-flammes diluées au CO2 avec des flammes CH4/air en examinant notamment la position de pied de flamme, la topologie générale de la flamme et les températures des parois du foyer. / The work presented in this thesis falls within the framework of the OXYTEC chair, a partnership between Air Liquide, CentraleSupélec and the CNRS. This work also benefits from the support of the ANR. This manuscript reports the first developments and results on the experimental level. A test rig has been developed to study oxy-combustion of swirl-stabilized flames up to pressures of 30 bar. The results presented deal with premixed conditions where the fuel is methaneand the setup is operated at atmospheric pressure. Laser induced fluorescence on the hydroxyl radical, particle imaging velocimetry, Doppler laser velocimetry completed by chemiluminescence imaging and temperature measurements are used to (1) gather data on the structure of three reference flames CH4/air, CH4/O2/N2 and CH4/O2/CO2 which are used to validate simulations of the reacting flow and heat transfer and (2) elucidate the stabilization mechanisms of premixed swirling oxy-flames from parametric studies by varying the swirl number, the bulk injection velocity, the laminar burning velocity and the injector cup angle and (3) compare the structure of CO2 diluted oxy-flames with CH4/air flames by examining the position of the flame leading edge, the general topology of the flame and the temperatures of flow and the combustor walls.

Les énergies fossiles sont largement utilisées depuis les années 1900 pour satisfaire l’augmentation mondiale de la demande d’énergie. Cependant, la combustion est un procédé qui libère des polluants comme le CO2 et les NOx. Un des principaux challenges du 21ème siècle est de réduire ces émissions et les constructeurs automobiles sont impliqués dans cette course. Pour augmenter le rendement des moteurs à pistons, des solutions techniques, tels que le "downsizing", sont développées. Cette technique consiste à réduire la cylindrée des moteurs tout en maintenant leurs performances grâce à un turbocompresseur qui permet d’augmenter la masse enfermée dans la chambre de combustion. Malheureusement, l’augmentation de la pression dans les cylindres induite par le turbocompresseur est à l’origine de combustions anormales : des variations cycles à cycles importantes apparaissent, les gaz frais peuvent s’auto-allumer (allumage avant le claquage de la bougie) entrainant des phénomènes de cliquetis ou de rumble. La Simulation aux Grandes Echelles (SGE) a déjà prouvé qu’elle était un outil fiable pour prédire ces combustions anormales. Cependant ces calculs reposent sur des modèles pour prédire la propagation de la flamme dans la chambre de combustion. Ces modèles sont généralement issus de corrélations réalisées dans des cas où la turbulence est supposée homogène et isotrope. Définir théoriquement ou numériquement une telle turbulence est relativement simple mais expérimentalement la tâche est plus délicate. Cette thèse s’intéresse à un dispositif classiquement utilisé: une enceinte fermée dans laquelle la turbulence est générée par des ventilateurs. L’objectif de ce travail est donc double: 1. caractériser la turbulence générée dans ce type d’enceinte pour vérifier si elle est homogène et isotrope. 2. caractériser finement la combustion, laminaire et turbulente, afin d’enrichir les connaissances dans ce domaine et ainsi améliorer les modèles utilisés. Une première étude sur la propagation des flammes laminaires a été menée. Elle présente les effets de l’étirement et du confinement sur la vitesse de flamme laminaire. La principale difficulté pour la simulation de l’enceinte complète consiste à trouver une méthode numérique permettant de reproduire précisément l’écoulement généré par un ventilateur mais aussi d’en gérer plusieurs simultanément. Deux méthodes ont alors été testées. Premièrement, une méthode type Frontières Immergées a été implémentée dans le code de calcul AVBP. Malgré les bons résultats obtenus sur des cas tests simples, cette méthode ne s’est pas montrée adaptée pour reproduire précisément l’écoulement généré par un seul ventilateur. Une autre approche, provenant du monde du calcul des turbomachines, et basée sur le couplage de codes (appelée MISCOG), a quant à elle démontré ses capacités à le faire et est donc utilisée pour calculer l’écoulement généré par les six ventilateurs à l’intérieur de l’enceinte. L’écoulement non réactif est d’abord analysé: les résultats montrent qu’il existe une zone d’environ 6 cm de diamètre au centre de l’enceinte dans laquelle la vitesse moyenne de l’écoulement est proche de zéro et dans laquelle la turbulence est quasiment homogène et isotrope. Enfin, le pré-mélange de gaz frais est allumé en déposant un noyau de gaz chauds au centre de l’enceinte et la phase de propagation turbulente est analysée. En particulier, il est montré que la température des gaz brulés déposés au moment de l’allumage est un paramètre critique. / Fossil energy is widely used since the 1900s to satisfy the global increasing energy demand. However, combustion is a process releasing pollutants such as CO2 and NOx. One of the major challenges of the 21th century is to reduce these emissions and car manufacturers are involved in this race. To increase fuel efficiency of piston engines, some technical solutions are developed such as ‘downsizing’. It consists in reducing the engine size while maintaining its performances using a turbocharger to increase the trapped mass in the combustion chamber. Unfortunately, downsizing can lead to abnormal combustions: intense cycle to cycle variations can appear, the fresh mixture can auto-ignite (ignition before spark-plug ignition) leading to knock or rumble. Large Eddy Simulation has proven to be a reliable tool to predict these abnormal combustions in real engines. However, such computations are performed using models to predict the flame propagation in the combustion chamber. Theses models are generally based on correlations derived in cases where turbulence is assumed to be homogeneous and isotropic. Defining theoretically or numerically such a turbulence is a simple task but experimentally it is more challenging. This thesis focuses on a apparatus used in most experimental systems: fans stirred vessel. The objective of this work is twofold: 1. characterize the turbulence generated inside the vessel to check wether it is homogeneous and isotropic or not, 2. finely characterize laminar and turbulent combustion in this setup in order to increase the knowledge in this field, and thereby improve models used. First, a laminar flame propagation study has been conducted to address both confinement and curvature effects on the laminar flame speed in a spherical configuration. The main difficulty to perform the simulation of the whole configuration consists in finding a numerical method able to compute accurately the flow generated by one fan and able to handle six fans simultaneously too. Two numerical methodologies have been tested. First an Immersed Boundaries method was implemented. Despite good results obtained on academic test cases, this method was shown to be unadapted to compute accurately the flow generated by one fan. On the other hand, a numerical approach, coming from turbomachinery calculations and based on code coupling (called MISCOG), demonstrates its ability to do it and it is used to compute the flow generated by the six fans inside the closed vessel. Non-reacting flow is first analyzed and reveals a zone at the vessel center of around 6 cm of diameter where mean velocity is near zero and turbulence is almost homogeneous and isotropic. After that, the premixed fresh mixture is ignited depositing a hot gases kernel at the vessel center and the turbulent propagation phase is analyzed. In particular, it is shown that the amount of energy deposited at ignition is a critical parameter.

Le moteur HCCI pourrait être une alternative intéressante aux procédés de combustion conventionnels. Néanmoins, le contrôle de la combustion reste difficile dans ce moteur car, contrairement au moteur essence et Diesel, celui-ci est directement contrôlé par la chimie d’oxydation du combustible. Une connaissance très précise des modèles cinétiques détaillés de l’oxydation du carburant est donc indispensable pour pouvoir contrôler ce mode de combustion. L’objectif de cette thèse était de développer et valider expérimentalement des modèles cinétiques d’oxydation à haute température de 3 molécules modèles du gazole en utilisant un brûleur à flamme plate laminaire comme dispositif expérimental. Cette étude présente de nouveaux résultats expérimentaux obtenus sur une flamme laminaire pauvre pré mélangée de méthane ensemencée respectivement avec du n butylbenzène, du n propylcyclohexane et de l’indane. Un modèle cinétique d’oxydation a été développé et validé à haute température pour le n butylbenzène et un autre a été validé en flamme pour le n propylcyclohexane. Dans l’ensemble, ces modèles ont permis de simuler correctement les profils de la plupart des produits mesurés en flamme. Par ailleurs, un modèle cinétique qualitatif d’oxydation pour l’indane a été proposé / The HCCI engine could be an interesting alternative to conventional combustion processes. However, the control of the combustion remains difficult in this engine because, unlike the gasoline and diesel engine, it is directly related to the chemical oxidation of fuel. The development of accurate detailed kinetic models of the oxidation of fuel is therefore essential to control this mode of combustion. The aim of this PhD was to develop and experimentally validate high temperature kinetic oxidation models for 3 molecules representative of diesel fuel by using a flat flame burner experimental device. This study presents new experimental results obtained in a lean laminar premixed methane flame seeded respectively with n butylbenzene, n propylcyclohexane and indane. A kinetic oxidation model was developed and validated at high temperature for n-butylbenzene and another one was validated in flame for n propylcyclohexane. Overall, the models correctly simulated the profiles of most products measured in the flames. Moreover, a qualitative kinetic model for the oxidation of indane has been proposed

L'épuisement des réserves pétrolières et l'augmentation de la concentration du gaz à effet de serre CO2 sont les deux principaux problèmes connus liés à l'utilisation des carburants fossiles. Les biocarburants apparaissent comme un des moyens permettant à la fois une diminution de la dépendance au pétrole et une réduction de l'impact néfaste des moteurs automobiles sur l'environnement. Les biocarburants sont en effet considérés comme une source d'énergie renouvelable. L'objectif de cette thèse était de développer et valider les modèles cinétiques de combustion des composés oxygénés de biocarburants : l'éthanol, les biocarburants de deuxième-génération des familles du furane (furane, 2-méthylfurane, 2,5-diméthylfurane), du tétrahydrofurane (tétrahydrofurane, 2-méthyltétrahydrofurane) et le tétrahydropyrane, en utilisant les nouvelles données obtenues en flamme laminaire pré-mélangée à basse pression. De 20 à 60 produits ont été quantifiés par chromatographie en phase gazeuse et identifiés par couplage avec la spectrométrie de masse. Les résultats obtenus ont ensuite été utilisés pour analyser les voies de consommation des réactifs et de formation des produits, surtout pour les polluants, dans le but de mieux comprendre la chimie de la combustion de ces biocarburants. Ce rapport comprend 5 chapitres et une conclusion. Le premier chapitre présente une revue bibliographique des travaux antérieurs sur l'oxydation de l'éthanol et des éthers cycliques. Dans le second chapitre, le dispositif expérimental est décrit, en détaillant en particulier les nouveaux développements. Enfin les chapitres 3, 4, 5 présentent les résultats de l'étude de la combustion des composés étudiés / The decrease of petroleum reserves and the increase of concentration of greenhouse gas CO2 are the two major known problems related to the use of fossil fuels. Bio-fuels appear as a means allowing a decrease of the dependence on fossil fuels and a reduction of the harmful impact of engine on the environment. Bio fuels are considered as a source of renewable energy. The aim of this thesis was to develop and validate experimentally the high temperature kinetic models for the combustion of oxygenated compounds of bio-fuels: ethanol, second-generation bio-fuels of families of furan (furan, 2-methylfuran, 2,5-dimethylfuran), of tetrahydrofuran (tetrahydrofuran, 2 methyltetrahydrofuran), and tetrahydropyran, using new data obtained in laminar premixed low-pressure flame. About 20-60 products were quantified by gas chromatography and identified using mass spectrometry. The results obtained were then used to analyze the consumption pathways of fuels and the formation pathways of products, especially for pollutants, in order to better understand the combustion chemistry of these bio-fuels. This thesis report includes 5 chapters and a conclusion. The first chapter presents a review of the major works already published in the literature for the oxidation of ethanol and cyclic ethers. In the second chapter, the experimental setup of laminar premixed flame with the analytical techniques is described, detailing in particular new developments. Eventually, chapters 3, 4, 5 present the experimental and modeling results of the study of the combustion chemistry of the compounds studied