Cette thèse a pour motivation l'étude de l'ordre magnétique à q=0 dans les cuprates supraconducteurs à haute température critique. Cet ordre a déjà été reporté dans quatre familles de cuprates grâce à la diffusion de neutrons polarisés. Il est établi, sur une large gamme de dopage en trous, que cet ordre se développe à partir d'une température Tmag comparable à la température d'apparition de la phase de pseudo-gap T*. Ces observations sont compatibles avec un modèle de boucles de courant, qui induisent des moments magnétiques orbitaux. Les symétries mises en jeu sont la brisure par renversement du temps et l'invariance par translation. D'un point de vue expérimental, il s'agit non seulement de vérifier systématiquement l'existence de cet ordre magnétique, mais également de saisir sa nature. Nous nous sommes particulièrement intéressés à l'étude de deux systèmes bicouches, YBa2Cu3O6+x et Bi2Sr2CaCu2O8+x. Dans un premier temps, nous avons montré la persistance de l'ordre magnétique à q=0 pour une valeur de Tmag relativement élevée, dans des échantillons proches du dopage optimal. Toutefois, l'intensité magnétique associée est fortement réduite. Nous avons montré que ceci était en fait dû à la présence de domaines de taille finie, l'ordre est à courte portée. Aussi, nous avons déterminé le facteur de structure le long de l'axe c, il présente une décroissance rapide unique. Dans le cadre des boucles de courant, une possible modélisation consisterait en une résultante de deux anapoles pointant le long de b* au sein de la bicouche. D'autre part, nous avons confirmé l'existence d'un moment magnétique incliné sous Tmag. Nous avons cependant mis en évidence un caractère Ising le long de l'axe c à haute température. Enfin, nous avons prouvé que le signal associé à l'ordre magnétique à q=0 continue d'augmenter dans l'état supraconducteur. / This work is motivated by the study of the intra-unit-cell magnetic order in cuprate high temperature superconductors. It has been already reported in four cuprate families by using polarized neutron scattering, and it is well documented in a wide hole doping range. This order develops below Tmag, which matches the pseudo-gap temperature T*. This magnetic phase could be induced by the staggered orbital magnetism within the unit cell as proposed in the loop current model. This intra-unit-cell magnetic order indicates that time reversal symmetry is broken, but translation invariance is preserved. Experimentally, the goal is not only to systematically verify the existence of this intra-unit-cell magnetic order, but also to seize its nature. We particularly focused on two bilayer systems, YBa2Cu3O6+x and Bi2Sr2CaCu2O8+x. First, we revealed the persistence of the intra-unit-cell magnetic order at relatively high Tmag, near optimal doping. Compared to samples with a lower hole doping level, the magnetic intensity is strongly reduced. We demonstrated that this is due to finite magnetic correlation lengths. Moreover, we determined the associated magnetic structure factor along c, which displays a unique sharp decreasing. It is consistent with a model in which the sum of two anapoles within the bilayer is pointing along b*. Besides, below Tmag, we confirmed the existence of a tilt of the magnetic moment. However, we showed that at high temperature an Ising-like response along the c-axis is recovered. Finally, we proved that the magnetic signal associated to the intra-unit-cell magnetic order is still increasing in the superconducting state.

Les supraconducteurs à base d'oxyde de cuivre ont fait l'objet d'études approfondis mais ils restent toujours au centre de nombreux débats. Après 30 années de recherche, certaines questions scientifiques ont été éclairées, alors que d'autres restent controversées. L'évolution du paramètre d'ordre supraconducteur avec la température et le dopage en est un cas exemplaire. Dans cette thèse nous décrivons notre étude systématique de supraconducteurs à haute temperature critique par Angle Resolved PhotoEmission Spectroscopy (ARPES: Spectroscopie de photoémission résolue en angle) et par ARPES resolué en temps. On a mesuré du Bi2Sr2CaCu2O8+δ avec dopage optimale (c.a.d. montrant la Tc la plus élevé), afin d'explorer la possibilité que une photo-excitation très intense du supraconducteur crée un état avec des paires de Cooper incohérentes et sans aucune densité superfluide. La méthode expérimentale employée nous a permis de mesurer la dynamique des électrons hors équilibre et du gap supraconducteur, en fournissant des informations complémentaires à l'ARPES conventionnelle et aux mesures optiques. Nos données de ARPES résolue en temps sur Bi2Sr2CaCu2O8+δ montrent que une photo-excitation génère un effondrement du gap supraconducteur qui dépend du moment. La relaxation des quasi-particules acquiert une composante rapide à la fluence F de seuil ou le gap s'effondre complètement. La comparaison entre le F_pair et le F_phase spar spectroscopie optique THz résolue en temps suggère que il y aurait un régime de fluence ou les paires de Cooper survivent, mais ne portant plus un courant superfluide.Un autre défi majeur dans la physique des cuprates supraconducteurs à haute température critique (HTSCs) est la compréhension de l'état normale à haute température. Nous presentons aussi un étude ARPES du pseudo-gap proche du point nodale de la surface de Fermi dans le système La2-xBaxCuO4 (LBCO), qui montre un possible lien avec les modulations de densité de charge (stripes). Nos données suggerent que le gap s'ouvre en dessous de la transition LTT-LTO associé à l'apparition des modulations de charge tandis que la fonction spectrale n'est pas affecté par le modulation de la densité de spin. On observe aussi que la structure de bande dans LBCO est rénormalisé avant le "kink" à environs 70 meV. Nous corrélons cette rénormalisation en énergie et moment à l'amollissement du mode d'étirement de la liaison Cu-O. / The superconductors of the copper-oxide family have been matter of extensive investigations and are still subject of fierce debates. After 30 years of research, some issues have been settled, whereas others remain controversial. The evolution of the superconducting order parameter with temperature and doping level is an exemplary case. In this thesis, we report a systematic Time resolved Angle Resolved PhotoEmission Spectroscopy (ARPES) study of the optimally doped Bi2Sr2CaCu2O8+δ to explore the possibility that an intense photoexcitation of the superconductor can generate a state with incoherent copper pairs and no superfluid density. The employed experimental methods allow us to measure the dynamics of non-equilibrium electrons and of the superconducting gap, providing complementary information to conventional ARPES and optical measurement. Our time resolved ARPES data of Bi2Sr2CaCu2O8+δ, report a momentum-dependent collapse of the superconducting gap upon photoexcitation. Interestingly, the QP relaxation develops a faster component at the threshold fluence F_pair where the gap has fully collapsed. The comparison between the F_pair and the F_phase extracted by tr-THz suggested the existence a fluence regime when the Cooper pairs have survived, but without holding superfluid current. A second major challenge in the physics of HTSCs is the poor understanding of the normal phase at high temperature. We also present the ARPES study of the near nodal pseudo-gap in La2-xBaxCuO4 (LBCO) to show a possible link with charge modulation (stripes). Our data show that the near nodal gap open below the LTT-LTO transition, which is linked to the formation of such modulations, instead of the one where spin modulations appear. The data show that the band structure of LBCO is affected by a renormalization setting in prior to the 70 meV kink. We were able to correlate this renormalization of the ARPES data to the region where the Cu-O bond-stretching mode soften, both in energy and momentum space.

Thin films of a ternary alloys between aluminum, manganese and copper (AlMnCu), prepared at low temperature, are reported in the present work. It is a study along two binary edges (Al100−xMnx and Al100−xCux (from literature)), the first almost along the entire range of concentrations, and two different cuts through the ternary system. The first cut begins at amorphous Al50Mn50 and adds Cu step by step (from literature). The second cut begins at amorphous Al60Cu40 and varies Al and Mn such that the Cu-content stays constant. There is a wide amorphous range, purely amorphous or with additional quasi-crystalline local features, and there are ranges where mixtures between amorphous and nano- or partially crystalline phases with a high content of lattice defects exist. The work exclusively deals with the development of the static structure and its thermal stability, as well as the development of its electronic transport properties. The ternary AlMnCu is a model for a deeper understanding of different scenarios of structure stabilization and their interaction, with consequences on the emergence of physical properties. The analysis focuses on self-organizing spherical-periodic, global resonance effects between two global subsystems of the alloy under consideration, the Fermi gas as one and the forming static structure of ions as the other. The global resonances are self organizing by i.e. an exchange of characteristic momenta and energy between the subsystems and trigger, besides a particular structure, particle-density anomalies and/or hybridization effects. The work shows strong evidence of a combined action of the particle-density anomalies with the effective valence of the atoms involved, in order to maintain the resonance condition under all circumstances. Whereas at high Al-content, additionally, local features of quasi-crystallinity arise, closer to pure Mn phase separations arise, causing mixtures of amorphous with nano-crystalline phases or crystals with a high content of lattice distortions. Reports on density anomalies, hybridization effects, and angular correlations, have been published quite often. In the present work, besides similar effects in a ternary system, first indications for phase separations and lattice defects as additional scenarios of stabilizing condensed matter are reported. The resonance, seen as spherical-periodic-order at short- and medium-range distances in real space, causes in reciprocal space a resonance maximum (analogous to a Bragg peak in crystals). Its location on the axis of the scattering vector is defined by the electron system and a pseudo-gap in the electronic density of states arise at the Fermi energy. The origin of the structural order and its thermal stability, the pseudo-gap at the Fermi energy, as well as the transport properties with its anomalies, all are attributed to the resonance. The spherically-periodic atomic order in an amorphous phase is analogous to the planar order in a crystal. The interatomic distances between the nearest neighboring shells at short- and medium range distances coincide with half the Fermi wavelength, also called Friedel-wavelength. / In der vorliegenden Arbeit wird über bei niedriger Temperatur hergestellte dünne Schichten aus einem ternären Legierungssystem zwischen Aluminium, Mangan und Kupfer (AlMnCu) berichtet, über zwei binäre Randlegierungen (Al100−xMnx und Al100−xCux (aus der Literatur)) und über zwei verschiedene Schnitte durch den ternären Bereich. Ein Schnitt durch den ternären Bereich beginnt bei amorphem Al50Mn50 und fügt schrittweise Cu zur Legierung (aus der Literatur). Der zweite Schnitt beginnt bei amorphem Al60Cu40 und fügt schrittweise Al und Mn so zu, dass der Cu-Gehalt konstant bleibt. Es gibt amorphe Bereiche, teilweise mit weiteren lokal quasi-kristallinen zusätzlichen Merkmalen, sowie Bereiche, in denen Mischungen aus amorphen mit nano oder teilkristallinen Phasen auftreten. Die Arbeit behandelt die Entwicklung der statischen Struktur und deren thermische Stabilität, sowie die Entwicklung elektronischer Transporteigenschaften. Das ternäre AlMnCu ist ein Modellsystem für ein tieferes Verständnis der verschiedenen Szenarien struktureller Stabilisierung und deren Interaktion, mit Auswirkungen auf ein tieferes Verständnis der mit der Struktur sich entwicklenden physikalischen Eigenschaften. Die Analyse konzentriert sich auf sich selbstorganisierende sphärisch-periodische, globale Resonanzeffekte zwischen zwei globalen Untersystemen des gewählten Materialsystems, der Fermi-Kugel als einem und der sich bildenden statischen Struktur der Ionen als dem anderen. Die globalen Resonanzen bilden sich u.a. durch einen Austausch von charakteristischen Impulsen und Energie zwischen den Untersystemen, die neben einer bestimmten Struktur zunächst auch Teilchendichteanomalien und/oder Hybridisierungseffekte erzeugen. Die vorliegende Arbeit zeigt dabei starke Anzeichen für eine kombinierte Wirkung dieser Effekte um die Resonanzbedingung unter allen Umständen beizubehalten. Bei hohen Al-Anteilen treten zusätzlich lokale Merkmale von quasi-Kristallinität, mit 5-facher Winkelkorrelation auf, um auch diesen Bereich strukturell zu stabilisieren. Bei hohen Mn-Anteilen sind es lokale Phasentrennung in amorphe und nano-kristalline Phasen oder hohe Anteile von Gitterdeffekten, die zusätzlich auftreten. Über Dichteanomalien, Hybridisierungseffekte und Winkelkorrelationen wurde in der Vergangenheit bereits mehrfach berichtet. In der vorliegenden Arbeit sind es, neben der modellhaften Behandlung dieser im ternären System, die Hinweise zu Phasentrennung und Gitterdeffekten als zusätzliche Szenarien zur Stabilisierung kondensierter Materie, über die erstmalig berichtet wird. Die auf dem Austausch von Impuls beruhende Resonanz, als sphärisch-periodische-Ordnung im nahen und mittleren Abstandsbereich des Ortsraumes zu sehen, verursacht im reziproken Raum ein Resonanzmaximum (analog zu einem Bragg-peak in kristallinen Systemen), dessen Lage auf der Achse der Streuvektoren vom Elektronensystem definiert wird, und eine Pseudolücke in der elektronischen Zustandsdichte der Elektronen an der Fermi-Energie. Letztendlich werden die Entstehung der strukturellen Ordnung selbst, ihre thermische Stabilität, als auch die Transporteigenschaften mit ihren Anomalien auf diese Pseudolücke und demzufolge auf die Resonanz zurückgeführt. Die sphärisch-periodische Ordnung der Atome in einer amorphen Phase ist analog zur planaren Ordnung in einem Kristall. Die Atomabstände zwischen den Nächstnachbarschalen im mittleren, aber auch nahen Abstandsbereich, stimmen über große Distanzen mit der halben Fermi-Wellenlänge überein, die man auch als Friedel-Wellenlänge bezeichnet.

Thin films of a ternary alloys between aluminum, manganese and copper (AlMnCu), prepared at low temperature, are reported in the present work. It is a study along two binary edges (Al100−xMnx and Al100−xCux (from literature)), the first almost along the entire range of concentrations, and two different cuts through the ternary system. The first cut begins at amorphous Al50Mn50 and adds Cu step by step (from literature). The second cut begins at amorphous Al60Cu40 and varies Al and Mn such that the Cu-content stays constant. There is a wide amorphous range, purely amorphous or with additional quasi-crystalline local features, and there are ranges where mixtures between amorphous and nano- or partially crystalline phases with a high content of lattice defects exist. The work exclusively deals with the development of the static structure and its thermal stability, as well as the development of its electronic transport properties. The ternary AlMnCu is a model for a deeper understanding of different scenarios of structure stabilization and their interaction, with consequences on the emergence of physical properties. The analysis focuses on self-organizing spherical-periodic, global resonance effects between two global subsystems of the alloy under consideration, the Fermi gas as one and the forming static structure of ions as the other. The global resonances are self organizing by i.e. an exchange of characteristic momenta and energy between the subsystems and trigger, besides a particular structure, particle-density anomalies and/or hybridization effects. The work shows strong evidence of a combined action of the particle-density anomalies with the effective valence of the atoms involved, in order to maintain the resonance condition under all circumstances. Whereas at high Al-content, additionally, local features of quasi-crystallinity arise, closer to pure Mn phase separations arise, causing mixtures of amorphous with nano-crystalline phases or crystals with a high content of lattice distortions. Reports on density anomalies, hybridization effects, and angular correlations, have been published quite often. In the present work, besides similar effects in a ternary system, first indications for phase separations and lattice defects as additional scenarios of stabilizing condensed matter are reported. The resonance, seen as spherical-periodic-order at short- and medium-range distances in real space, causes in reciprocal space a resonance maximum (analogous to a Bragg peak in crystals). Its location on the axis of the scattering vector is defined by the electron system and a pseudo-gap in the electronic density of states arise at the Fermi energy. The origin of the structural order and its thermal stability, the pseudo-gap at the Fermi energy, as well as the transport properties with its anomalies, all are attributed to the resonance. The spherically-periodic atomic order in an amorphous phase is analogous to the planar order in a crystal. The interatomic distances between the nearest neighboring shells at short- and medium range distances coincide with half the Fermi wavelength, also called Friedel-wavelength. / In der vorliegenden Arbeit wird über bei niedriger Temperatur hergestellte dünne Schichten aus einem ternären Legierungssystem zwischen Aluminium, Mangan und Kupfer (AlMnCu) berichtet, über zwei binäre Randlegierungen (Al100−xMnx und Al100−xCux (aus der Literatur)) und über zwei verschiedene Schnitte durch den ternären Bereich. Ein Schnitt durch den ternären Bereich beginnt bei amorphem Al50Mn50 und fügt schrittweise Cu zur Legierung (aus der Literatur). Der zweite Schnitt beginnt bei amorphem Al60Cu40 und fügt schrittweise Al und Mn so zu, dass der Cu-Gehalt konstant bleibt. Es gibt amorphe Bereiche, teilweise mit weiteren lokal quasi-kristallinen zusätzlichen Merkmalen, sowie Bereiche, in denen Mischungen aus amorphen mit nano oder teilkristallinen Phasen auftreten. Die Arbeit behandelt die Entwicklung der statischen Struktur und deren thermische Stabilität, sowie die Entwicklung elektronischer Transporteigenschaften. Das ternäre AlMnCu ist ein Modellsystem für ein tieferes Verständnis der verschiedenen Szenarien struktureller Stabilisierung und deren Interaktion, mit Auswirkungen auf ein tieferes Verständnis der mit der Struktur sich entwicklenden physikalischen Eigenschaften. Die Analyse konzentriert sich auf sich selbstorganisierende sphärisch-periodische, globale Resonanzeffekte zwischen zwei globalen Untersystemen des gewählten Materialsystems, der Fermi-Kugel als einem und der sich bildenden statischen Struktur der Ionen als dem anderen. Die globalen Resonanzen bilden sich u.a. durch einen Austausch von charakteristischen Impulsen und Energie zwischen den Untersystemen, die neben einer bestimmten Struktur zunächst auch Teilchendichteanomalien und/oder Hybridisierungseffekte erzeugen. Die vorliegende Arbeit zeigt dabei starke Anzeichen für eine kombinierte Wirkung dieser Effekte um die Resonanzbedingung unter allen Umständen beizubehalten. Bei hohen Al-Anteilen treten zusätzlich lokale Merkmale von quasi-Kristallinität, mit 5-facher Winkelkorrelation auf, um auch diesen Bereich strukturell zu stabilisieren. Bei hohen Mn-Anteilen sind es lokale Phasentrennung in amorphe und nano-kristalline Phasen oder hohe Anteile von Gitterdeffekten, die zusätzlich auftreten. Über Dichteanomalien, Hybridisierungseffekte und Winkelkorrelationen wurde in der Vergangenheit bereits mehrfach berichtet. In der vorliegenden Arbeit sind es, neben der modellhaften Behandlung dieser im ternären System, die Hinweise zu Phasentrennung und Gitterdeffekten als zusätzliche Szenarien zur Stabilisierung kondensierter Materie, über die erstmalig berichtet wird. Die auf dem Austausch von Impuls beruhende Resonanz, als sphärisch-periodische-Ordnung im nahen und mittleren Abstandsbereich des Ortsraumes zu sehen, verursacht im reziproken Raum ein Resonanzmaximum (analog zu einem Bragg-peak in kristallinen Systemen), dessen Lage auf der Achse der Streuvektoren vom Elektronensystem definiert wird, und eine Pseudolücke in der elektronischen Zustandsdichte der Elektronen an der Fermi-Energie. Letztendlich werden die Entstehung der strukturellen Ordnung selbst, ihre thermische Stabilität, als auch die Transporteigenschaften mit ihren Anomalien auf diese Pseudolücke und demzufolge auf die Resonanz zurückgeführt. Die sphärisch-periodische Ordnung der Atome in einer amorphen Phase ist analog zur planaren Ordnung in einem Kristall. Die Atomabstände zwischen den Nächstnachbarschalen im mittleren, aber auch nahen Abstandsbereich, stimmen über große Distanzen mit der halben Fermi-Wellenlänge überein, die man auch als Friedel-Wellenlänge bezeichnet.