Les réacteurs `a neutrons rapides refroidis au sodium `a cycle uranium 238/plutonium 239, dont la faisabilité technique a déj`a ´et´e ´eprouv´ee, permettent de s'affranchir du prob- lème des ressources d'uranium naturel en r´ealisant la r´eg´en´eration de l'´elément fissile du combustible. En outre, une gestion des déchets visant `a réduire la production et la ra- diotoxicité des actinides mineurs produits par le réacteur peut ˆetre mise en oeuvre en transmutant les AM en coeur (transmutation homog`ene). Une autre alternative pour min- imiser les d´echets est l'utilisation d'un autre couple fertile-fissile : le thorium 232 et l'ura- nium 233 (Th/U). La comparaison des deux cycles est men´ee sur les aspects neutroniques et la sˆuret´e et sur la production de d´echets, en utilisant un Monte Carlo ´evoluant. Con- cernant la radiotoxicit´e des d´echets, mˆeme si on ne d´egage pas v´eritablement d'avantages clairs pour un cycle ou l'autre, le cycle Th/U r´eduit la radiotoxicit´e durant les p´eriodes o`u elle est la plus ´elev´ee. La transmutation homog`ene r´eduit significativement, pour les deux cycles, la radiotoxicit´e des d´echets, de facteurs variables selon la p´eriode de temps consid- ´er´e. Toutefois, elle se fait au d´etriment d'une augmentation importante de l'inventaire des AM dans le coeur. Si l'on consid`ere la fin de jeu, l'inventaire du coeur du r´eacteur devient alors un d´echet. Le gain apport´e par la transmutation, en prenant en compte `a la fois la radiotoxicit´e du coeur et des d´echets cumul´es, sera quantifi´e, et montre que la transmuta- tion n'offre pas de gain consid´erable si l'incin´eration des ´el´ements fissiles principaux (Pu ou U selon le cycle) n'est pas mise en oeuvre lors de l'arrˆet de la fili`ere.

Les réacteurs à neutrons rapides refroidis au sodium sont en développement en vue d'assurer une quatrième génération de réacteurs répondant à la demande énergétique, tout en assurant la préservation des ressources d'uranium par un fonctionnement en surgénérateur. L'objectif de la filière est également d'améliorer la gestion de la radiotoxicité des déchets produits par transmutation des actinides mineurs et de contrôler la non-prolifération par un fonctionnement en cycle fermé. Une instrumentation de surveillance et de contrôle de ce type de réacteur a été étudiée dans cette thèse. La spectrométrie gamma de nouvelle génération permet, par les hauts taux de traitement aujourd'hui accessibles, d'envisager de nouvelles approches pour suivre avec une précision accrue la puissance neutronique et de détecter plus précocement des ruptures de gaine combustible. Des simulations numériques ont été réalisées et une campagne d'essai a été menée à bien sur le réacteur Phénix de Marcoule. Des perspectives prometteuses ont été mises en exergue pour ces deux problématiques.

Résumé / Abstract

Les réacteurs GEN IV (GFR) nécessitent l'emploi de matériaux d'enrobage ayant une bonne transparence aux neutrons, une conductivité thermique élevée et agissant comme barrière de diffusion pour les produits de fission. Le but de cette étude est de déterminer le rôle de la température et de l'irradiation sur le comportement du xénon implanté dans l'oxycarbure de zirconium (ZrCxOy). A cet effet, des poudres de deux stoechiométries ZrC0,95O0,05 et ZrC0,8O0,2 ont été synthétisées puis frittées par frittage flash, ou sous charge. Pour étudier le rôle de la fluence d'implantation sur la migration thermique du xénon dans le ZrC0.95O0.05, des ions 136Xe2+ ont été implantés à une énergie de 800 keV à trois fluences : 1015, 1016 et 1017 at/cm². Les échantillons ont ensuite été recuits sous vide secondaire dans une gamme de températures de 1500 à 1800°C. Les profils de distribution du xénon ont été mesurés par RBS ou par SIMS. Des analyses par MET, MEB, NBS et PAS-DBS ont été réalisées à chaque étape. Cette étude a montré qu'à 1015 et 1016 at/cm2 le xénon est piégé dans des bulles nanométriques dans les murs de dislocations. A 1017 at/cm2, la coalescence des bulles de plus grandes tailles conduit au relâchement du xénon aux joints de grains. Pour les échantillons de ZrC0,8O0,2, les recuits conduisent à une oxydation de surface corrélée à un important relâchement du xénon. Parallèlement, des expériences d'irradiation ont été effectuées sur la plateforme JANNUS et auprès du Tandem afin de déterminer le rôle respectif des dégâts balistiques et électroniques sur la migration du xénon. Nous avons observé que ces conditions d'irradiation n'entrainaient pas de migration du xénon

Les futurs réacteurs à neutrons rapides refroidis au sodium (RNR-Na) doivent remplir les critères GEN-IV à savoir présenter des qualités d'économie, de sûreté améliorée, de résistance à la prolifération et de minimisation des déchets. Ce projet de thèse est dédié à l'étude de l'impact des combustibles innovants (spécialement le combustible oxyde sphere-pac chargé en actinides mineurs) sur les performances de sûreté des RNR-Na dédiés à la transmutation.Le code de calcul SIMMER-III, développé à l'origine pour les phases avancées d'un accident grave, est utilisé pour les simulations. Ce code a été étendu dans le cadre de cette thèse afin d'améliorer la simulation de la phase primaire de l'accident, en introduisant le traitement des effets en réactivité liés à la dilatation du cœur et les spécificités du combustible sphere-pac (conductivité thermique, gap). Les transitoires complets (de la phase d'initiation aux phases avancées) sont simulés avec cette version étendue du code. Dans le cadre de cette thèse, les propriétés thermiques du combustible sphere-pac ont été modélisées et adaptées à SIMMER. Une méthodologie innovante tenant compte des effets en réactivité liés à la dilation thermique du cœur dans un maillage Eulérien et dans le cadre de la cinétique spatiale a ensuite été développée. A chaque pas de temps, les dimensions et densités dilatées sont calculées pour chaque cellule suite aux variations de températures. Des facteurs correctifs sont appliqués aux densités dilatées pour obtenir une configuration équivalente (en réactivité) ayant les dimensions non-dilatées et des densités modifiées. De nouvelles sections efficaces sont calculées à partir de ces densités et l'effet en réactivité lié à la dilatation est calculé. Les résultats sont prometteurs pour des dilatations uniformes et non-uniformes. Des limitations dans le cas de dilatations non-uniformes ont été identifiées et des calculs neutroniques ont été effectués en vue de futurs développements SIMMER. Les résultats préliminaires sont encourageants. Enfin, deux cœurs RNR-Na, issus du précédent projet CP-ESFR, ont été modélisés avec des combustibles sphere-pac : le Working Horse et le CONF2 (présentant un plénum sodium élargi pour une diminution de l'effet de vide sodium). Des analyses de sûreté ont été effectuées afin de fournir une première évaluation du comportement du combustible sphere-pac comparé au combustible pastille. Les deux options sont analysées en situation nominale et accidentelle (accident de perte de débit primaire) en début de vie du cœur et après irradiation. Les analyses révèlent deux phases à considérer en début de vie pour le combustible sphere-pac. Au démarrage du réacteur, ce combustible n'est pas restructuré et sa conductivité thermique est très inférieure à celle du combustible pastille. Après quelques heures sous irradiation, il se restructure suite aux importants gradients de température, ce qui améliore sa conductivité. Il se comporte alors de façon similaire au combustible pastille. Ce travail a également permis d'évaluer le comportement accidentel du cœur CONF2 qui subit un transitoire doux, prouvant que le large plénum sodium prévient efficacement de larges insertions de réactivité positive. Cependant, avec l'ajout d'américium ou suite à l'irradiation, des excursions de puissance et de réactivité plus prononcées sont observées. Ce travail a permis de démontrer que le combustible sphere-pac ne semble pas causer de problèmes de sûreté spécifiques comparé au combustible pastille, dans les conditions de simulations actuelles. La prise en compte des effets en réactivité liés à la dilatation du cœur avec cette version étendue de SIMMER retarde et réduit le potentiel énergétique lors d'un accident. Les analyses confirment également l'action atténuante du plénum sodium sur les transitoires conduisant à la vidange du sodium du coeur. Le comportement du combustible sphere-pac dans ces conditions ouvre une perspective à son utilisation en RNR-Na. / Future sodium cooled fast reactors (SFRs) have to fulfill the GEN-IV requirements of enhanced safety, minimal waste production, increased proliferation resistance and high economical potential. This PhD project is dedicated to the evaluation of the impact of innovative fuels (especially minor actinides bearing oxide sphere-pac fuels) on the safety performance of advanced SFRs with transmutation option. The SIMMER-III code, originally tailored to mechanistically analyze later phases of core disruptive accidents, is employed for accident simulations. During the PhD project, the code has been extended for a better simulation of the early accident phase introducing the treatment of thermal expansion reactivity effects and for taking into account the specifics of sphere-pac fuels (thermal conductivity and gap conditions). The entire transients (from the initiating event to later accident phases) have been modeled with this extended SIMMER version. Within this PhD work, first the thermo-physical properties of sphere-pac fuel have been modeled and casted into SIMMER-III. Then, a new computational method to account for thermal expansion feedbacks has been developed to improve the initiation phase modeling of the code. The technique has the potential to evaluate these reactivity feedbacks for a fixed Eulerian mesh and in a spatial kinetics framework. At each time step, cell-wise expanded dimensions and densities are calculated based on temperature variations. Density factors are applied to the expanded densities to get an equivalent configuration (in reactivity) with original dimensions and modified densities. New cross sections are calculated with these densities and the reactivity of the equivalent configuration is computed. The developed methods show promising results for uniform and non-uniform expansions. For non-uniform expansions, model improvement needs have been identified and neutronics simulations have been carried out to support future SIMMER extensions. Preliminary results are encouraging. In the third part of the PhD, two core designs with conventional and sphere pac fuels are compared with respect to their transient behavior. These designs were established in the former CP-ESFR project: the working horse core and the optimized CONF2 core (with a large sodium plenum above the core for coolant void worth reduction). The two fuel design options are compared for steady state and transient conditions (Unprotected Loss of Flow accident, ULOF) either at beginning of life (BOL) or under irradiated conditions. Analyses for sphere-pac fuel reveal two main phases to consider at BOL. At start-up, the non-restructured sphere-pac fuel shows a low thermal conductivity compared to pellet fuel of same density. However, the fuel restructures quickly (in a few hours) due to the high thermal gradients and its thermal conductivity recovers. The fuel then shows a behavior close to the pellet one. The study also shows that the CONF2 core leads to a very mild transient for a ULOF accident at BOL. The large upper sodium plenum seems to effectively prevent large positive reactivity insertions. However, stronger reactivity and power peaks are observed under irradiated conditions or when americium is loaded in the core and lower axial blanket. This PhD work demonstrates, under current simulation conditions, that sphere-pac fuels do not seem to cause specific safety issues compared to standard pellet fuels, when loaded in SFRs. The accurate simulation of core thermal expansion reactivity feedbacks by means of the extended SIMMER version plays an important role in the accident timing (simulations confirm the expected delay in the first power peak) and on the energetic potential compared to the case where these feedbacks are omitted. The analyses also confirm the mitigating impact of a large sodium plenum on transients with voiding potential. The behavior of sphere-pac fuel in these conditions opens a perspective to its practical application in SFRs.

Le sujet de la thèse s'inscrit dans le cadre de la rénovation des outils et des méthodes de calculs appliqués aux accidents graves des Réacteurs à Neutrons Rapides refroidis au Sodium (RNR-Na). En particulier, on s'intéresse aux biais et conservatismes liés à la méthodologie de calculs de la phase primaire d'un accident grave. Pour évaluer les conséquences d'un accident de fusion du coeur d'un RNR-Na, une approche déterministe est généralement réalisée en considérant des hypothèses dites "best-estimate". Cette approche repose sur l'utilisation de codes informatiques pour simuler numériquement le comportement du coeur en conditions accidentelles.La phase primaire de dégradation concerne les évènements se produisant tant que les boîtiers inter-assemblages sont intègres. Les assemblages combustibles conservent alors une indépendance les uns par rapport aux autres. Pour cette raison, la simulation de la phase primaire repose sur une approche multi-canaux. Cette approche consiste à regrouper les assemblages semblables en classes d'assemblages appelés canaux. Le modèle thermo-hydraulique en canaux est couplé à un calcul neutronique pour évaluer le niveau de puissance et de réactivité au cours du transitoire accidentel. La méthodologie de calcul de la phase primaire d'un accident grave repose sur des hypothèses fortes en termes de modélisation neutronique et thermo-hydraulique. Après avoir identifié les principales sources d'erreur, la thèse a consisté à développer un nouvel outil de calcul pour la phase primaire en vue d'évaluer les biais et conservatismes méthodologiques. / This project is dedicated to the analysis and the quantification of bias corresponding to the computational methodology for simulating the initiating phase of severe accidents on Sodium Fast Reactors. A deterministic approach is carried out to assess the consequences of a severe accident by adopting best estimate design evaluations. An objective of this deterministic approach is to provide guidance to mitigate severe accident developments and recriticalities through the implementation of adequate design measures. These studies are generally based on modern simulation techniques to test and verify a given design. The new approach developed in this project aims to improve the safety assessment of Sodium Fast Reactors by decreasing the bias related to the deterministic analysis of severe accident scenarios.During the initiating phase, the subassembly wrapper tubes keep their mechanical integrity. Material disruption and dispersal is primarily one-dimensional. For this reason, evaluation methodology for the initiating phase relies on a multiple-channel approach. Typically a channel represents an average pin in a subassembly or a group of similar subassemblies. Inthe multiple-channel approach, the core thermal-hydraulics model is composed of 1 or 2 D channels. The thermal-hydraulics model is coupled to a neutronics module to provide an estimate of the reactor power level.In this project, a new computational model has been developed to extend the initiating phase modeling. This new model is based on a multi-physics coupling. This model has been applied to obtain information unavailable up to now in regards to neutronics and thermal-hydraulics models and their coupling.

Les réacteurs GEN IV (GFR) nécessitent l’emploi de matériaux d’enrobage ayant une bonne transparence aux neutrons, une conductivité thermique élevée et agissant comme barrière de diffusion pour les produits de fission. Le but de cette étude est de déterminer le rôle de la température et de l’irradiation sur le comportement du xénon implanté dans l’oxycarbure de zirconium (ZrCxOy). A cet effet, des poudres de deux stoechiométries ZrC0,95O0,05 et ZrC0,8O0,2 ont été synthétisées puis frittées par frittage flash, ou sous charge. Pour étudier le rôle de la fluence d’implantation sur la migration thermique du xénon dans le ZrC0.95O0.05, des ions 136Xe2+ ont été implantés à une énergie de 800 keV à trois fluences : 1015, 1016 et 1017 at/cm². Les échantillons ont ensuite été recuits sous vide secondaire dans une gamme de températures de 1500 à 1800°C. Les profils de distribution du xénon ont été mesurés par RBS ou par SIMS. Des analyses par MET, MEB, NBS et PAS-DBS ont été réalisées à chaque étape. Cette étude a montré qu’à 1015 et 1016 at/cm2 le xénon est piégé dans des bulles nanométriques dans les murs de dislocations. A 1017 at/cm2, la coalescence des bulles de plus grandes tailles conduit au relâchement du xénon aux joints de grains. Pour les échantillons de ZrC0,8O0,2, les recuits conduisent à une oxydation de surface corrélée à un important relâchement du xénon. Parallèlement, des expériences d’irradiation ont été effectuées sur la plateforme JANNUS et auprès du Tandem afin de déterminer le rôle respectif des dégâts balistiques et électroniques sur la migration du xénon. Nous avons observé que ces conditions d’irradiation n’entrainaient pas de migration du xénon / Refractory ceramics are considered for the GEN IV reactors (GFR). Transition metal carbides, like ZrC, are candidates as components for fuel elements owing to their good thermal stability and their neutronic performance. An extensive study was carried out to elucidate the role of temperature on the diffusion of xenon, an abundant and volatile radionuclide, in zirconium oxycarbide. For that purpose, dense zirconium carbide samples ZrC0.8O0.2 and ZrC0.95O0.05 were synthesized using Spark Plasma Sintering and Hot Pressing. 136Xe2+ ions were implanted at three fluencies: 1015, 1016 and 1017 at/cm2, at an energy of 800 keV. Thermal annealing were carried out under vacuum in a temperature range of 1500°C to 1800°C. The Xe distribution profiles were measured either by Rutherford Backscattering Spectrometry or by Secondary Ion Mass Spectrometry before and after the different treatments. Our results show that the ZrC0.8O0.2 stoichiometry is not stable at high temperature and for the ZrC0.95O0.05 stoichiometry, the Xe migration behaviour depends on the implantation fluence. The role of the implantation defects, their evolution during annealing and the trapping of Xe into bubbles was evidenced using Positron Annihilation Lifetime Spectroscopy and Transmission Electron Microscopy. In order to simulate the effects due to neutron irradiation, irradiation experiments were carried out at the JANNUS irradiation platform at CEA Saclay and the Alto Tandem accelerator at Orsay taking into account the respective roles of the ballistic and electronic processes. We observed that no xenon migration occurred after irradiation

L’étude des conséquences de la réaction sodium-eau (RSE) est un enjeu dans le cadre de la sûreté des futurs réacteurs à neutrons rapides à caloporteur sodium. Afin d'évaluer les conséquences de RSE dans des situations d'accident majeur, il est nécessaire de mieux comprendre la phénoménologie et notamment la quantité d'énergie libérée et la cinétique de libération. L'objectif est donc d’améliorer la compréhension de telles RSE pour prédire au mieux ses conséquences sur les équipements mécaniques alentours. Trois axes de travail ont été privilégiés, à savoir la recherche du déroulement des séquences accidentelles, un examen expérimental paramétrique, et une analyse de la phénoménologie avant le contact explosif. Dans un premier temps, une méthode arborescente d'analyse de risques a été croisée avec des méthodes de calcul d'effets. Cette analyse a permis d’imaginer comment le contact peut s'effectuer. Des études expérimentales démonstratives de l'influence du mode de mise en contact ont ensuite été effectuées afin d’approfondir certains aspects pratiques. L’analyse des nombreuses données recueillies conduit au développement d’un modèle d'interprétation phénoménologique, intégré dans une plateforme de simulation multi-physique. Bien que de nombreuses hypothèses simplificatrices soient réalisées, la prise en compte des transferts de chaleur transitoires permet de reproduire les observations expérimentales et notamment l'influence des conditions de mélange (masse de sodium et températures initiales) sur la phénoménologie. Ce travail d'étude de la phase de pré-mélange de l'explosion sodium-eau est pertinent au regard des méthodes de prédiction des chargements sur les structures. / Study of sodium-water reaction (SWR) consequences in open air represents a challenge in the frame of safety assessments of sodium fast reactors (SFR). In case of major accident and to predict consequences of SWR, it is necessary to better appreciate phenomena and especially quantity and rate of the energy releasement. The objective is thus to strengthen the understanding of such reactions in order to predict with lore accuracy its consequences on mechanical equipment in the surroundings. This work focuses on three areas : research of accidental sequences, experimental investigation, and phenomenological analysis before the explosive contact. At first, a tree structure risk analysis with calculations of dangerous phenomena permitted to suggest how the contact between reactants may happen. Then, demonstrative experimental studies were performed to deepen some practical aspects of the phenomenology, like the influence of the way the reactants get in contact. Data analysis conducted to the development of a phenomenological model, implemented into a software platform for numerical simulations. Although numerous hypothesis, transient heat transfer consideration enables to reproduce experimental observations, especially the influence of mixing conditions (sodium mass and initial temperatures) on the phenomenology. This study of the premixing step of sodium-water explosion is relevant in the frame of current prediction methods of mechanical loadings on structures.

La thèse porte sur la simulation de la thermohydraulique et des transferts thermiques dans un faisceau d'aiguilles d'assemblage combustible de réacteur à neutrons rapides à caloporteur sodium.Des premiers calculs ont été réalisés par une approche moyennée de type RANS à l'aide du code industriel STAR-CCM+. De cette modélisation, il ressort une meilleure compréhension des transferts de chaleur opérés entre les aiguilles et le sodium. Les principales grandeurs macroscopiques de l'écoulement sont en accord avec les corrélations. Cependant, afin d'obtenir une description détaillée des fluctuations de température au niveau des fils espaceur, une approche plus détaillée de type LES et DNS est apparue indispensable. Pour la partie LES, le code TRIO_U a été utilisé. Concernant la partie DNS, un code de recherche a été utilisé. Ces approches requièrent des temps de calculs considérables qui ont nécessité des géométries représentatives mais simplifiées.L'approche DNS permet d'étudier l'écoulement à bas nombre de Prandtl, qui induit un comportement très différent du champ thermique relativement au champ hydraulique. Le calcul LES de l'assemblage montre que la présence du fil espaceur génère l'apparition de points chauds locaux (~20°C) en aval de celui-ci par rapport à l'écoulement sodium, au niveau de son contact avec l'aiguille. Les fluctuations de température au niveau des fils espaceur sont faibles (~1°C-2°C). En régime nominal, l'analyse spectrale montre l'absence de grande amplitude d'oscillations de température à basse fréquence (2-10 Hz); les conséquences sur la tenue mécanique des structures devront être analysées. / The thesis focuses on the numerical simulation of sodium flow in wire wrapped sub-assembly of Sodium-cooled Fast Reactor (SFR).First calculations were carried out by a time averaging approach called RANS (Reynolds- Averaged Navier-Stokes equations) using industrial code STAR-CCM+. This study gives a clear understanding of heat transfer between the fuel pin and sodium. The main variables of the macroscopic flow are in agreement with correlations used hitherto. However, to obtain a detailed description of temperature fluctuations around the spacer wire, more accurate approaches like LES (Large Eddy Simulation) and DNS (Direct Numerical Simulation) are clearly needed. For LES approach, the code TRIO_U was used and for the DNS approach, a research code was used. These approaches require a considerable long calculation time which leads to the need of representative but simplified geometry.The DNS approach enables us to study the thermal hydraulics of sodium that has very low Prandtl number inducing a very different behavior of thermal field in comparison to the hydraulic field. The LES approach is used to study the local region of sub-assembly. This study shows that spacer wire generates the local hot spots (~20°C) on the wake side of spacer wire with respect to the sodium flow at the region of contact with the fuel pin. Temperature fluctuations around the spacer wire are low (~1-2°C). Under nominal operation, the spectral analysis shows the absence of any dominant peak for temperature oscillations at low frequency (2-10Hz). The obtained spectra of temperature oscillations can be used as an input for further mechanical studies to determine its impact on the solid structures.