Afin d'étudier la contribution des non-linéarités à l'endommagement laser ou de prévoir l'évolution d'une impulsion courte, la mesure précise de l'indice de réfraction non-linéaire est importante. Plusieurs bancs de mesure, reposant sur la méthode de Z-scan, sensibles à de faibles indices de réfraction non-linéaire ont été développés afin d'étudier la contribution des différents mécanismes. <br />Nous avons développé un modèle numérique permettant d'étudier le signal. Nous montrons que le profil spatial du faisceau avait une grande importance sur la mesure. Ensuite la réalisation expérimentale des bancs comprenant tous les moyens de caractérisation nécessaires à une mesure absolue est détaillée. <br />Enfin, une étude de l'indice de réfraction non-linéaire de la silice est entreprise pour différents régimes temporels. Une grande dépendance avec la durée des impulsions et l'absence d'effets thermiques sont constatées ainsi qu'une contribution non négligeable de l'électrostriction en nanoseconde.

Lorsqu'un faisceau laser de forte puissance traverse un matériau transparent, l'autofocalisation peut mener à une dégradation de la surface d'onde ou conduire à un endommagement du matériau. Afin de mieux comprendre ces phénomènes, la mesure précise de l'indice de réfraction non-linéaire est capitale. Dans le régime nanoseconde, plusieurs mécanismes peuvent mener à une variation photo-induite de l'indice de réfraction non-linéaire. Afin d'étudier les variations d'indice de réfraction photo-induites dans le régime nanoseconde, un banc de mesure sensible de faibles indices de réfraction non-linéaire a été développé. Ce banc de mesure est basé sur une méthode de mesure de déformation de faisceau : la méthode de Z-scan. A l'aide d'une parfaite maîtrise de la métrologie et d'un algorithme de simulation trés général, l'indice de réfraction non-linéaire peut être mesuré avec une sensibilité de lambda/3000 sur la variation de chemin optique dans le matériau et une erreur absolue estimée à 12% à 1064nm et 16% à 532nm sur l'indice de réfraction non-linéaire. Dans ces conditions, l'indice de réfraction non-linéaire de la silice et du BK7 a pu être mesuré à 1064nm et à 532 nm. Une contribution non négligeable de l'électrostriction et des effets thermiques a pu être constatée.

Cette étude traite des propriétés optiques non linéaires (NL) du troisième ordre des tétraphénylporphyrines et de certains de ses dérivées métallisées (Zn, Co) dissoutes dans le chlorobenzène. Les solutions ont été exposées à un laser émettant à 1064 nm, 532 nm et 355 nm dans le régime picoseconde ( ≈ 10 ps) en utilisant la méthode D4σ-Z-scan dans un montage 4f ainsi qu’une nouvelle technique appelée Dark-Field Zscan. Cette dernière se révèle être très fiable pour la détermination directe du signal de réfraction non linéaire en présence d’une forte absorption linéaire et/ou non linéaire. Le comportement des coefficients non linéaires a été étudié en fonction de la concentration et de l’intensité laser. La réponse a été attribuée à une susceptibilité effective du 3eme ordre {χ} rsub {eff} rsup {(3)} = {χ} ^ {(1)} : {χ} ^ {(1)} , dominée par un processus en cascade. Il a été mis en évidence que le comportement optique non linéaire des porphyrines dépend fortement du métal incorporé et de la durée des impulsions par rapport aux durées de vie des états excités. Ces résultats démontrent aussi que l’extension des systèmes électroniques π -conjugués accroît les non linéarités du troisième ordre de ces complexes, ce qui devrait être utile à l’élaboration de nouveaux matériaux. Cette propriété se révèle être intéressante pour la synthèse de porphyrines plus complexes avec d’autres substituants. Les effets importants d'absorption et de réfaction NL donnent aux porphyrines un fort potentiel d’utilisation pour la limitation optique, la commutation optique et pour différents autres applications en optique non linéaire. / This study deals with the third-order nonlinear optical properties (NL) of tetraphenylporphyrins and some of its metallic derivatives (Zn, Co) dissolved in chlorobenzene. The solutions were exposed to a laser emitting at 1064 nm, 532 nm and 355 nm in the picosecond regime ( ≈ 10 ps) using D4σ-Z-scan method in a 4f setup and a new technique called Dark-Field Zscan. The latter provides to be very reliable for the direct determination of the nonlinear refractive signal in the presence of a strong linear absorption and / or nonlinear one. The behavior of nonlinear coefficients has been studied as a function of the concentration and laser intensity. The response has been attributed to an effective 3rd order susceptibility, {χ} rsub {eff} rsup {(3)} = {χ} ^ {(1)} : {χ} ^ {(1)} , dominated by a cascading process. It has been demonstrated that the nonlinear optical behavior of porphyrins strongly depends on the metal incorporated and the pulse duration when compared to lifetimes of the excited states. These results also demonstrate that the extension of π- conjugated electronic systems increases the third order nonlinearities of these complexes, which should be useful in the development of new materials. This property appears to be interesting for the synthesis of more complex porphyrins with other substituents. The high impact on the coefficients related to the NL absorption and refraction gives porphyrins great potential of use for applications in optical limiting, optical switching

Notre étude concerne la mesure du déphasage optique non linéaire (NL) d’ordre trois. Deux catégories de procédés seront abordées : i) la technique interférométrique à décalage de phase qui permet la caractérisation de la phase avec une bonne résolution spatiale, ce qui est crucial pour un faisceau focalisé dans le milieu non linéaire. Cette technique utilise le critère des moindres carrés associé à plusieurs interférogrammes. Mise en œuvre à l'aide d'un modulateur spatial de lumière, elle fournit un calibrage pratique pour chaque déphasage considéré. La fiabilité de la méthode proposée est vérifiée par comparaison directe avec la méthode de transformation de Fourier ; ii) les méthodes innovantes de type Z-scan combinées avec un montage imageur. Elles seront ici appliquées aux mesures des coefficients NL d’ordre trois et d’ordres supérieurs. Nous montrerons que la flexibilité d’emploi d'une caméra CCD permet un meilleur pointage et suivi en temps réel du faisceau. Enfin nous nous intéresserons au montage Dark-field Z-scan bénéficiant des avantages de la microscopie à champ sombre à fort contraste. Ces améliorations ouvrent potentiellement un nouveau champ d’exploration microscopique pour l’investigation et la cartographie des effets non linéaires. / Our study concerns the measurement of the nonlinear (NL) optical phase shift of order three. Two categories of methods will be addressed: i) the phaseshift interferometric technique that allows phase characterization with good spatial resolution, which is crucial for a focused beam in the non-linear medium. This technique uses the least squares criterion associated with several interferograms. Implemented using a spatial light modulator, it provides a practical calibration for each phase shift considered. The reliability of the proposed method is verified by direct comparison with the Fourier transformation method; ii) innovative Z-scan methods combined with an imager assembly. They will be applied here to measurements of the NL coefficients of order three and higher. We will show that the flexibility of using a CCD camera allows for better pointing and real-time tracking of the beam. Finally, we will focus on the Dark-field Z-scan setup, which benefits from the advantages of high contrast dark field microscopy. These improvements potentially open up a new field of microscopic exploration for the investigation and mapping of non-linear effects.