In dieser Arbeit wird das Wachstum von dünnen quasi-kristallinen Ge-Sb-Te (GST) Schichten mittels Molekularstrahlepitaxie demonstriert, die zu einer geordneten Konfiguration von intrinsischen Kristallgitterfehlstellen führen. Es wird gezeigt, wie es eine Strukturanalyse basierend auf Röntgenstrahlbeugungssimulationen, Dichtefunktionaltheorie und Transmissionselektronenmikroskopie ermöglicht, eine eindeutige Beurteilung der Kristallgitterlückenanordnung in den GST-Proben vorzunehmen. Das Verständnis für die Ordnungsprozesse der Gitterfehlstellen erlaubt eine gezielte Einstellung des Ordnungsgrades selbst, der mit der Zusammensetzung und der Kristallphase des Materials in Zusammenhang steht. Auf dieser Basis wurde ein Phasendiagramm mit verschiedenen Wachstumsfenstern für GST erstellt. Des Weiteren wird gezeigt, dass man eine hohe Ordnung der Gitterfehlstellen in GST auch durch Ausheizprozesse und anhand von Femtosekunden-gepulster Laserkristallisation von amorphem Material erhält, das zuvor auf einem als Kristallisationsgrundlage dienenden Substrat abgeschiedenen wurde. Diese Erkenntnis ist bemerkenswert, da sie zeigt, dass sich kristalline GST Schichten mit geordneten Kristallgitterlücken durch verschiedene Herstellungsprozesse realisieren lassen. Darüber hinaus wurde das Wachstum von GeTe/Sb2Te3 Übergittern durchgeführt, deren Struktur die von GST mit geordneten Gitterfehlstellen widerspiegelt. Die Möglichkeit den Grad der Gitterfehlstellenordung in GST gezielt zu manipulieren wurde mit einer Studie der Transporteigenschaften kombiniert. Die Anwendung von großflächigen Charakterisierungsmethoden wie XRD, Raman und IR-Spektroskopie, erlaubte die Bestimmung der Phase und des Fehlstellenordnungsgrades von GST und zeigte eindeutig, dass die Fehlstellenordnung für den Metall-Isolator-Übergang (MIT) verantwortlich ist. Insbesondere wird durch das Vergleichen von XRD-Messungen mit elektrischen Messungen gezeigt, dass der Übergang von isolierend zu leitend erfolgt, sobald eine Ordnung der Kristallgitterlücken einsetzt. Dieses Phänomen tritt in der kubischen Kristallphase auf, wenn Gitterfehlstellen in GST von einem ungeordneten in einen geordneten Zustand übergehen. Im zweiten Teil des Kapitels wird eine Kombination aus FIR- und Raman-Spektroskopie zur Untersuchung der Vibrationsmoden und des Ladungsträgerverhaltens in der amorphen und der kristallinen Phase angewendet, um Aktivierungsenergien für die Elektronenleitung, sowohl für die kubische, als auch für die trigonale Kristallphase von GST zu bestimmen. Hier ist es wichtig zu erwähnen, dass, in Übereinstimmung mit Ergebnissen aus anderen Untersuchungen, das Auftauchen eines MIT beim Übergang zwischen der ungeordneten und der geordneten kubischen Phase beobachtet wurde. Schlussendlich wurden verschiedene sogenannte Pump/Probe Technik, bei der man das Material mit dem Laser anregt und die Röntgenstrahlung oder Terahertz (THz)-spektroskopie als Sonde nutzt, angewandt. Dies dient um ultra-schnelle Dynamiken zu erfassen, die zum Verständnis der Umschaltmechanismen nötig sind. Die Empfindlichkeit der THz-Messungen hinsichtlich der Leitfähigkeit, sowohl in GST, als auch in GeTe/Sb2Te3 Übergittern zeigte, dass die nicht-thermische Natur der Übergitterumschaltprozesse mit Grenzflächeneffekten zusammenhängt und . Der Ablauf wird mit beeindruckender geringer Laser-Fluenz erreicht. Dieses Ergebnis stimmt mit Berichten aus der Literatur überein, in denen ein Kristall-zu Kristallwechsel von auf Übergittern basierenden Speicherzellen für effizienter gehalten wird als GST Schmelzen, was zu einen ultra-schwachen Energieverbrauch führt. / The growth by molecular beam epitaxy of Ge-Sb-Te (GST) alloys resulting in quasi-single-crystalline films with ordered configuration of intrinsic vacancies is demonstrated. It is shown how a structural characterization based on transmission electron microscopy, X-ray diffraction and density functional theory, allowed to unequivocally assess the vacancy ordering in GST samples, which was so far only predicted. The understanding of the ordering process enabled the realization of a fine tuning of the ordering degree itself, which is linked to composition and crystalline phase. A phase diagram with the different growth windows for GST is obtained. High degree of vacancy ordering in GST is also obtained through annealing and via femtosecond-pulsed laser crystallization of amorphous material deposited on a crystalline substrate, which acts as a template for the crystallization. This finding is remarkable as it demonstrates that it is possible to create a crystalline GST with ordered vacancies by using different fabrication procedures. Growth and structural characterization of GeTe/Sb2Te3 superlattices is also obtained. Their structure resembles that of ordered GST, with exception of the Sb and Ge layers stacking sequence. The possibility to tune the degree of vacancy ordering in GST has been combined with a study of its transport properties. Employing global characterization methods such as XRD, Raman and Far-Infrared spectroscopy, the phase and ordering degree of the GST was assessed, and unequivocally demonstrated that vacancy ordering in GST drives the metal-insulator transition (MIT). In particular, first it is shown that by comparing electrical measurements to XRD, the transition from insulating to metallic behavior is obtained as soon as vacancies start to order. This phenomenon occurs within the cubic phase, when GST evolves from disordered to ordered. In the second part of the chapter, a combination of Far-Infrared and Raman spectroscopy is employed to investigate vibrational modes and the carrier behavior in amorphous and crystalline phases, enabling to extract activation energies for the electron conduction for both cubic and trigonal GST phases. Most important, a MIT is clearly identified to occur at the onset of the transition between the disordered and the ordered cubic phase, consistently with the electrical study. Finally, pump/probe schemes based on optical-pump/X-ray absorption and Terahertz (THz) spectroscopy-probes have been employed to access ultrafast dynamics necessary for the understanding of switching mechanisms. The sensitivity of THz-probe to conductivity in both GST and GeTe/Sb2Te3 superlattices showed that the non-thermal nature of switching in superlattices is related to interface effects, and can be triggered by employing up to one order less laser fluences if compared to GST. Such result agrees with literature, in which a crystal to crystal switching of superlattice based memory cells is expected to be more efficient than GST melting, therefore enabling ultra-low energy consumption.

Die vorliegende Arbeit beschäftigt sich in Experiment und Theorie mit Laser-Plasma beschleunigten Elektronen und optischen Undulatoren zur Erzeugung von brillianter Synchrotronstrahlung. Zum ersten Mal wird experimentell nachgewießen, dass laserbeschleunigte Elektronenpulse kürzer als 30 fs sind. Ferner werden solche Elektronenpulse erstmalig in einem Demonstrationsexperiment durch einen magnetischen Undulator als Synchrotronstrahlenquelle genutzt. Aufbauend auf diesen experimentellen Erkenntnissen, sowie umfangreichen numerischen Simulationen zur Thomsonstreuung, werden die theoretischen Grundlagen einer neuartigen Interaktionsgeometrie für Laser-Materie Wechselwirkungen entwickelt. Diese neue, in der Anwendbarkeit sehr allgemeine Methode basiert auf raum-zeitlicher Laserpulsformung durch nichtlineare Winkeldispersion wie diese durch VLS- (varied-line spacing) Gitter erzeugt werden kann und hat den Vorteil nicht durch die Fokussierbarkeit des Lasers (Rayleighlänge) begrenzt zu sein. Zusammen mit laserbeschleunigten Elektronen ermöglicht dieser traveling-wave Thomson scattering (TWTS) benannte Ansatz neuartige, nur auf optischer Technologie basierende Synchrotronstrahlenquellen mit Zentimeter bis Meter langen optische Undulatoren. Die hierbei mit existierenden Lasern erzielbaren Brillianzen übersteigen diese bestehender Thomsonquellen-Designs um 2-3 Größenordnungen. Die hier vorgestellten Ergebnisse weisen weit über die Grenzen der vorliegenden Arbeit hinaus. Die Möglichkeit Laser als Teilchenbeschleuniger und auch optischen Undulator zu verwenden führt zu bauartbedingt sehr kompakten und energieeffizienten Synchrotronstrahlungsquellen. Die hieraus resultierende monochromatische Strahlung hoher Brillianz in einem Wellenlängenbereich von extremen ultraviolett (EUV) zu harten Röntgenstrahlen ist für die Grundlagenforschung, medizinische Anwendungen, Material- und Lebenswissenschaften von fundamentaler Bedeutung und wird maßgeblich zu einer neuen Generation ultrakurzer Strahlungsquellen und freien Elektronenlasern (FELs) beitragen. / This thesis investigates the use of high-power lasers for synchrotron radiation sources with high brilliance, from the EUV to the hard X-ray spectral range. Hereby lasers accelerate electrons by laser-wakefield acceleration (LWFA), act as optical undulators, or both. Experimental evidence shows for the first time that LWFA electron bunches are shorter than the driving laser and have a length scale comparable to the plasma wavelength. Furthermore, a first proof of principle experiment demonstrates that LWFA electrons can be exploited to generate undulator radiation. Building upon these experimental findings, as well as extensive numerical simulations of Thomson scattering, the theoretical foundations of a novel interaction geometry for laser-matter interaction are developed. This new method is very general and when tailored towards relativistically moving targets not being limited by the focusability (Rayleigh length) of the laser, while it does not require a waveguide. In a theoretical investigation of Thomson scattering, the optical analogue of undulator radiation, the limits of Thomson sources in scaling towards higher peak brilliances are highlighted. This leads to a novel method for generating brilliant, highly tunable X-ray sources, which is highly energy efficient by circumventing the laser Rayleigh limit through a novel traveling-wave Thomson scattering (TWTS) geometry. This new method suggests increases in X-ray photon yields of 2-3 orders of magnitudes using existing lasers and a way towards efficient, optical undulators to drive a free-electron laser. The results presented here extend far beyond the scope of this work. The possibility to use lasers as particle accelerators, as well as optical undulators, leads to very compact and energy efficient synchrotron sources. The resulting monoenergetic radiation of high brilliance in a range from extreme ultraviolet (EUV) to hard X-ray radiation is of fundamental importance for basic research, medical applications, material and life sciences and is going to significantly contribute to a new generation of radiation sources and free-electron lasers (FELs).