Le formulaire de calcul neutronique HORUS3D/N dédié au Réacteur Jules Horowitz (RJH), sert aux études de conception et de sûreté du réacteur. La maîtrise de l'ensemble des paramètres neutroniques du RJH doit être assurée pour l'instruction du rapport de sûreté de l'installation. Ce travail de recherche s'inscrit dans cet objectif et s'attache à la détermination, la maîtrise et la réduction des incertitudes dues aux données nucléaires sur la réactivité du Réacteur Jules Horowitz (RJH). Une démarche rigoureuse et générique a été mise en place : c'est un ensemble cohérent, complet et incrémental qui permet l'identification et la quantification de l'ensemble des sources d'incertitudes et qui a abouti à la maîtrise du biais et des incertitudes dus aux données nucléaires sur la réactivité du cas étudié : le Réacteur Jules Horowitz. Cette méthode est basée sur une succession d'études : l'élaboration d'un jeu de matrices de variance-covariance cohérentes concernant les données nucléaires des isotopes d'intérêt, les études de sensibilité aux données nucléaires de l'expérience et de l'application étudiées, la détermination fine des incertitudes technologiques par la mise en œuvre d'une méthode innovante une étude de transposition estimant le biais et l'incertitude a posteriori dus aux données nucléaires sur l'application étudiée. Les différentes étapes s'appuient sur les outils de calcul de référence du CEA (code de calcul Monte-Carlo TRIPOLI4, codes déterministes APOLLO2 et CRONOS2, code d'évaluation CONRAD), l'évaluation de données nucléaires JEFF-3.1.1 et des méthodes de propagation, marginalisation et de transposition des incertitudes. La propagation des incertitudes sur les données nucléaires contenues dans les matrices de variance-covariance conclut à une incertitude a priori de 637 pcm (1σ) sur la réactivité du RJH pour le combustible U3Si2Al enrichi à 19.75% en 235U. L'interprétation des mesures d'oscillation d'échantillons du programme VALMONT dans le réacteur MINERVE a permis la qualification des données nucléaires relatives au combustible du RJH de l'évaluation JEFF-3.1.1 et a mis en évidence la cohérence de leurs incertitudes. Ainsi, l'interprétation de la réactivité du cœur AMMON/Référence a été réalisée avec l'évaluation JEFF-3.1.1 (et le code de référence TRIPOLI4). Un écart calcul/expérience de +376 pcm est observé. Une étude fine de détermination des incertitudes sur la réactivité de la configuration de référence aboutit à 340 pcm (1σ) dues aux incertitudes technologiques et à 671 pcm (1σ) dues aux incertitudes sur les données nucléaires. La transposition du biais et des incertitudes de l'expérience AMMON/Référence est réalisable grâce à l'excellente représentativité de cette dernière vis-à-vis du RJH. La réduction d'un facteur 2 sur l'incertitude à appliquer sur la réactivité début de vie du RJH est ainsi obtenue, ce qui équivaut à un gain d'environ deux jours équivalents pleine puissance (1σ) sur la longueur de cycle. Ainsi, le biais et l'incertitude associée à retenir pour un combustible U3Si2Al enrichi à 19.75 % en 235U, et un cœur RJH critique non barré (réflecteur nu) en début de vie sont de +266 ± 352 pcm (1σ).

Le formulaire de calcul neutronique HORUS3D/N dédié au Réacteur Jules Horowitz (RJH), sert aux études de conception et de sûreté du réacteur. La maîtrise de l'ensemble des paramètres neutroniques du RJH doit être assurée pour l'instruction du rapport de sûreté de l'installation. Ce travail de recherche s'inscrit dans cet objectif et s'attache à la détermination, la maîtrise et la réduction des incertitudes dues aux données nucléaires sur la réactivité du Réacteur Jules Horowitz (RJH). Une démarche rigoureuse et générique a été mise en place : c'est un ensemble cohérent, complet et incrémental qui permet l'identification et la quantification de l'ensemble des sources d'incertitudes et qui a abouti à la maîtrise du biais et des incertitudes dus aux données nucléaires sur la réactivité du cas étudié : le Réacteur Jules Horowitz. Cette méthode est basée sur une succession d'études : l'élaboration d'un jeu de matrices de variance-covariance cohérentes concernant les données nucléaires des isotopes d'intérêt, les études de sensibilité aux données nucléaires de l'expérience et de l'application étudiées, la détermination fine des incertitudes technologiques par la mise en œuvre d'une méthode innovante une étude de transposition estimant le biais et l'incertitude a posteriori dus aux données nucléaires sur l'application étudiée. Les différentes étapes s'appuient sur les outils de calcul de référence du CEA (code de calcul Monte-Carlo TRIPOLI4, codes déterministes APOLLO2 et CRONOS2, code d'évaluation CONRAD), l'évaluation de données nucléaires JEFF-3.1.1 et des méthodes de propagation, marginalisation et de transposition des incertitudes. La propagation des incertitudes sur les données nucléaires contenues dans les matrices de variance-covariance conclut à une incertitude a priori de 637 pcm (1σ) sur la réactivité du RJH pour le combustible U3Si2Al enrichi à 19.75% en 235U. L'interprétation des mesures d'oscillation d'échantillons du programme VALMONT dans le réacteur MINERVE a permis la qualification des données nucléaires relatives au combustible du RJH de l'évaluation JEFF-3.1.1 et a mis en évidence la cohérence de leurs incertitudes. Ainsi, l'interprétation de la réactivité du cœur AMMON/Référence a été réalisée avec l'évaluation JEFF-3.1.1 (et le code de référence TRIPOLI4). Un écart calcul/expérience de +376 pcm est observé. Une étude fine de détermination des incertitudes sur la réactivité de la configuration de référence aboutit à 340 pcm (1σ) dues aux incertitudes technologiques et à 671 pcm (1σ) dues aux incertitudes sur les données nucléaires. La transposition du biais et des incertitudes de l'expérience AMMON/Référence est réalisable grâce à l'excellente représentativité de cette dernière vis-à-vis du RJH. La réduction d'un facteur 2 sur l'incertitude à appliquer sur la réactivité début de vie du RJH est ainsi obtenue, ce qui équivaut à un gain d'environ deux jours équivalents pleine puissance (1σ) sur la longueur de cycle. Ainsi, le biais et l'incertitude associée à retenir pour un combustible U3Si2Al enrichi à 19.75 % en 235U, et un cœur RJH critique non barré (réflecteur nu) en début de vie sont de +266 ± 352 pcm (1σ). / The neutronics calculation scheme HORUS3D/N is dedicated to the design and safety studies of the Jules Horowitz Reactor (JHR). The control of the whole neutronics parameters of the JHR must be ensured for the safety report. This work focuses in the determination and control of uncertainties on the reactivity of the Jules Horowitz reactor due to nuclear data. A rigorous and consistent method was used. It leads to the identification and quantification of the bias and the uncertainty bias due to nuclear data on the reactivity of the considered case: the Jules Horowitz Reactor. Several steps were followed: - the set-up of a reliable dataset of covariance matrices on nuclear data of the isotopes of interest, - the sensitivity studies to nuclear data of the representative experiment and the reactor, - an accurate determination of the technological uncertainties using an innovative method, - a transposition stage of the experimental bias and the associated uncertainty due to nuclear data using the representativity method applied to the JHR. These steps were performed using the CEA's reference calculation tools (Monte-Carlo calculation code TRIPOLI4, deterministic codes APOLLO2 and CRONOS2, evaluation code CONRAD), the European JEFF-3.1.1 nuclear data evaluation and a suitable set of uncertainty propagation, marginalization and transposition techniques. The propagation of uncertainties on nuclear data contained by the variance-covariance matrices concludes to a prior uncertainty of 637 pcm (1σ) on the JHR reactivity for U3Si2Al fuel enriched to 19.75% in 235U. The interpretation of the oscillations of the VALMONT program allowed the experimental validation of the JEFF-3.1.1 nuclear data concerning the JHR fuel and highlights the good agreement of their uncertainties Thus, the interpretation of the reactivity of the AMMON/Reference core was done with the JEFF-3.1.1 evaluation (and Monte-Carlo code TRIPOLI4) and shows a bias of + 376 pcm. A fine study of the technological uncertainties leads to a value of 340 pcm (1σ) on the reactivity and the propagation of the nuclear data uncertainties on the reactivity amounts to 671 pcm (1σ). Transposition and reduction of the bias and prior nuclear data uncertainty were made using the Representativity method which demonstrates the similarity of the AMMON experiment with JHR. The final impact of JEFF-3.1.1 nuclear data on the Begin of Life JHR reactivity calculated by the HORUS3D/N V4.0 (U3Si2Al fuel enriched to 19.75% in 235U) is a bias of +266 pcm with an associated posterior uncertainty of 352 pcm (1σ).

L'objectif de cette thèse est de développer la modélisation des échauffements nucléaires au niveau des dispositifs expérimentaux du futur réacteur d'irradiation technologique Jules Horowitz (RJH). La forte puissance nucléaire spécifique produite (460 kW/l) induit des flux photoniques intenses qui provoquent des échauffements et des gradiants de température importants, qu'il est nécessaire de maîtriser dès la conception. Or, les calculs d'échauffement sont pénalisés par des incertitudes rédhibitoires estimées à une valeur enveloppe et majorante de 30% (2 sigma) provenant des lacunes et incertitudes des données d'émission gamma présentes dans les bibliothèques de données nucléaires de base. Le programme expérimental ADAPh vise à réduire ces incertitudes. Des mesures par détecteurs thermoluminescents (TLD) et par chambres d'ionisation sont réalisées dans les maquettes critiques EOLE (MOX) et MINERVE (UO2). L'interprétation rigoureuse de ces mesures nécessite des développements spécifiques basés sur des simulations Monte-Carlo de transport couplé neutron-gamma et gamma-électron. Les développements effectués se singularisent notamment par la modélisation de phénomènes de cavités et d'émissions gamma retardés par décroissance des produits de fission. Les comparaisons calcul-mesure ont permis d'identifier un biais systématique C/E=0.72 confirmant une tendance des calculs à sous-estimer la mesure. Une méthode d'ajustement Bayésienne a été développée afin de ré-estimer les principales composantes de l'échauffement gamma et de transposer les résultats obtenus aux dispositifs du RJH dans des conditions de représentativité clairement définies. Cette thèse a permis de réduire significativement les incertitudes sur la détermination des échauffements gamma de 30% à 15% (2 sigma)

Cette thèse participe au développement d’un combustible particulaire uranium-molybdène dans le cadre de la conversion des réacteurs de recherche de haute-performance en France et à travers le monde, à l’utilisation de combustibles faiblement enrichis (LEU : Low Enriched Uranium à opposer à HEU : High Enriched Uranium). Ce dernier se présente sous la forme d’une dispersion de particules uranifères U(Mo) dans une matrice à base d’aluminium et une question majeure persiste quant à l’interaction se produisant entre le composé U(Mo) et la matrice d’aluminium. En effet, il a été constaté que sous certaines conditions d’irradiation, cette interaction donne lieu à un gonflement instable de la plaque combustible qui résulte d’une percolation accentuée et imprévisible de bulles de gaz de fission à l’interface entre une couche d’interaction formée autour des particules U(Mo) et la matrice aluminium. Cette thèse s’est attachée à développer plusieurs solutions « remèdes » visant à modifier et/ou diminuer, voire inhiber l’interaction combustible/matrice et à améliorer la rétention des bulles de gaz de fission. Pour atteindre ces objectifs, deux voies ont été testées au cours de la thèse, (i) l’amélioration des propriétés microstructurales intrinsèques de l’alliage U(Mo) et (ii) la modification de l’interface âme combustible / matrice, par le dépôt de couches à effet barrière. En ce qui concerne le premier axe de recherche, une campagne de caractérisation des poudres de référence a, au préalable, été réalisée, permettant d’identifier des paramètres clés pour le développement de produits à microstructure « optimisée ». Deux produits innovants ont ainsi été développés puis soumis à caractérisation : une poudre atomisée-broyée et une poudre obtenue par magnésiothermie. Nous avons démontré que ces produits peuvent être un atout vis-à-vis de la problématique de rétention des bulles de gaz de fission. En ce qui concerne la problématique de la formation d’une couche d’interaction, un troisième produit, reposant sur le génie des procédés, a été développé : une poudre U(Mo) atomisée, revêtue d’une couche type alumine. Nous avons démontré qu’une couche comprise entre 100 et 200 nm permettait d’inhiber la croissance d’une couche d’interaction activée thermiquement. Nos recommandations finales ont ainsi pu être données en vue de la réalisation de tests d’irradiation « en-pile » pour la qualification d’un combustible U(Mo) optimisé. / This thesis enters in the Material and Testing Reactors (MTRs) framework where the necessity to use a Low-Enriched Uranium (LEU) fuel has led to the development of a dense fissile material based on U(Mo) alloys. The designed fuel is a composite material, made of dispersed U(Mo) particles embedded in an Al based matrix. Post-Irradiation Examinations of these LEU fuel plates showed that the irradiation behaviour of the fuel is not fit for purpose yet. This is mainly due to the growth of an interaction layer between the fuel and the matrix and to the bad gas retention efficiency of the fuel particles. This thesis had for purpose the development of several solutions in order to modify and/or decrease or even inhibit the fuel/matrix interaction and to increase the gas retention capacities of the fuel. In order to achieve so, two solutions have been tested during this thesis, (i) optimization of the U(Mo) alloy intrinsic microstructural properties and (ii) modificationof the fuel meat/matrix interface, through the deposition of a layer acting as a ''diffusion barrier''. Concerning the first axe of study, a characterization campaign of the reference powders has been realized, as a first step, in order to identify the key parameters for the development of products showing an “optimized” microstructure. Two novel products have then been developed: one based on a combined process associating “atomization + grinding” and another, which consists in a magnesiothermy process. These products were subject to characterization: X-Ray and neutron diffraction, electron backscattered diffraction and transmission electron microscopy have been performed in particular. We managed to show that these powders can be an advantage concerning the issue with the gas retention capacities of the fuel. Concerning the growth of the interaction layer, a third product, using process engineering, has been developed: an U(Mo) atomized powder, coated with an alumina like layer. We managed to show that a thickness between 100 and 200 nm of the layer allowed inhibiting the growth of a thermally activated interaction layer. Finally, our recommendations have been given in order to realize irradiation tests “in-pile” for the qualification of an optimized U(Mo) fuel.