Les fonctions d'excitation de fusion-évaporation des systèmes 70Zn+150Nd et 86Kr+130,136Xe sont mesurées pour une énergie d'excitation du noyau composé (216,220,222Th) variant de 7 MeV à 70 MeV (soit 4 à 5 MeV par nucléon d'énergie incidente), auprès de l'UNILAC du laboratoire de recherche GSI, Darmstadt (Allemagne). Après désexciation par évaporation (xn, pxn et αxn), les noyaux résiduels sont séparés du faisceau principal et des autres produits de réaction par le filtre de vitesse SHIP et implantés dans un détecteur à localisation. Les énergies caractéristiques des alphas de décroissance de ces noyaux permettent de les identifier et de déduire leur taux de production. Les fonctions d'excitation expériementales de fusion-évaporation sont comparées avec celles menant aux mêmes noyaux composés obtenus par d'autres combinaisons projectile et cible et avec celles calculées par un code développé au GSI. Ce code permet d'évaluer l'évolution des probabilités de fusion avec l'énergie incidente pour chaque système. La variation des sections efficaces et de la probabilité de fusion est étudiée en fonction des variables macroscopiques et microscopiques des noyaux projectiles et cibles. Dans la synthèse de noyaux super-lourds, ces résultats démontrent quantitativement l'intérêt d'utiliser des partenaires de fusion riches en neutrons d'une part et à couche fermée d'autre part (la section efficace de fusion augmente d'un facteur 9 par paire de neutrons supplémentaires). Par contre, la présence d'une couche fermée dans le noyau composé n'influence pas la section efficace de fusion. Il sera moins difficle de synthétiser des noyaux de Z supérieur à 110 à partir de faisceaux secondaires de projectiles enrichis en neutrons, ce qui permettra aussi d'atteindre les isotopes des noyaux super-lourds proches des vallées de stabilité.

Les réactions induites par des nucléons dans le domaine d'énergie entre 20-200 MeV font depuis longtemps l'objet d'études intensives. Les processus d'évaporation et de pré-équilibre dans ces réactions ont une contribution importante à la section efficace de production. Plusieurs approches théoriques ont été proposées afin de l'expliquer et leur pouvoir prédictif doit être vérifié. Les résultats expérimentaux présentés dans ce travail représentent le seul ensemble complet de mesure pour des réactions du type (n, Xn) dans ce domaine d'énergie.<br />Réalisées au laboratoire TSL à Uppsala (Suède), les expériences ont eu comme objectif la mesure des sections efficaces doublement différentielles de production de neutrons dans des réactions induites par des neutrons de 96 MeV sur des cibles de Fe et de Pb, pour la première fois avec un seuil en énergie de 2 MeV et dans un domaine angulaire important (15°-98°). La détection des neutrons a été effectuée en utilisant deux dispositifs expérimentaux indépendants, DECOI&DEMON et CLODIA&SCANDAL, afin de couvrir tout le domaine d'énergie (2-100 MeV). Des sections efficaces doublement différentielles nous avons extrait les distributions angulaires, les distributions en énergie ainsi que les sections efficaces totales de production inélastiques.<br />Les résultats obtenus ont été comparés avec les prédictions données par deux des codes les plus utilisés, GEANT3 et MCNPX, ainsi qu'avec le modèle de simulation microscopique DYWAN choisi pour son originalité dans le traitement des réactions nucléon-noyau.

Les critères de sûreté exigés pour les réacteurs rapides au sodium de Generation IV (RNR-Na) se traduisent par la nécessité d'incertitudes réduites et maîtrisées sur les grandeurs neutroniques d'intérêt. Une part de ces incertitudes provient des données nucléaires et, dans le cas des RNR-Na, des données nucléaires du sodium, qui présentent des différences significatives entre les bibliothèques internationales (JEFF-3.1.1, ENDF/B-VII.0, JENDL-4.0). L'objectif de cette thèse est d'améliorer la connaissance sur les données nucléaires du sodium afin de mieux calculer les paramètres neutroniques des RNR-Na et fournir des incertitudes fiables. Après un état des lieux des présentes données du Na23, l'impact des différences est quantifié notamment sur les effets en réactivité de vidange du sodium, calculés avec des outils neutroniques déterministe et stochastique. Les résultats montrent qu'il est nécessaire de ré-évaluer entièrement les données nucléaires du sodium. Plusieurs développements ont été effectués dans le code d'évaluation Conrad, pour intégrer de nouveaux modèles de réactions nucléaires et leurs paramètres ainsi que pour permettre de procéder à des ajustements avec des mesures intégrales. Suite à ces développements, l'analyse des données différentielles et la propagation des incertitudes expérimentales avec Conrad ont été réalisées. Le domaine des résonances résolues a été étendu à 2 MeV et le domaine du continuum débute directement au-delà de cette énergie. Une nouvelle évaluation du Na23 et les matrices de covariances multigroupes associées ont été générées pour de futurs calculs d'incertitudes. La dernière partie de la thèse se focalise sur le retour des expériences intégrales de vidange du sodium, par des méthodes d'assimilation de données intégrales, afin de réduire les incertitudes sur les sections efficaces du sodium. Ce document se clôt sur des calculs d'incertitudes pour des RNR-Na de type industriel, qui montrent une meilleure prédiction de leurs paramètres neutroniques avec la nouvelle évaluation.

Le satellite Herschel Space Observatory a permit de détecter la lumière dans l'infrarouge lointain, ce qui correspond aux fréquences auxquelles émettent les molécules légères lors de leurs transitions rotationnelles. ALMA, un interféromètre situé sur un plateau du désert chilien a pris le relais d'Herschel et va permettre de nouvelles observations des nuages moléculaires froids avec une bonne précision angulaire. ALMA observe dans la gamme du millimétrique et du sub-millimétrique ce qui le rend complémentaire du satellite Herschel (infra lointain). Ces avancées considérables concernant les interactions entre particules au niveau microscopique, permettant de produire et piéger des diatomiques dans des états internes bien précis, ouvrent de nouvelles perspectives dans le domaine de la physique des collisions et de la chimie théorique. L'observation des molécules interstellaires a bénéficié des avancées de la radioastronomie, permettant d'identifier les transitions rotationnelles et vibrationnelles des molécules. De plus, les informations spectroscopiques nous procurent des données importantes sur l’état du milieu interstellaire : ionisé ou neutre.Le cation méthylidène CH+ a été observé dans le milieu diffus par sa transition électronique X1Σ+ -A1Π.Il joue un rôle important dans les différentes étapes du réseau chimique complexe grâce à des processus et réactions moléculaires qui se produisent dans les régions interstellaires et circumstellaires. Donc CH+lance une vaste chaine chimique de processus qui peut évoluer vers la formation d'espèces plus complexes.La transition de structure fine de C+; est la plus forte raie en émission de la voie lactée. L’ion C+ est un traceur de la densité et de la température dans les nuages diffus et les régions dominées par les photons (PDR). La raie de C+ constitue un important outil pour sonder le contenu en gaz et les processus de formation des étoiles dans la Voie lactée et dans d'autres galaxies.Les collisions de C+ avec H2 peuvent mener à la formation de CH+. Cette réaction a été très étudiée théoriquement et expérimentalement, cependant, étant endothermique par 3211cm-1 et, pour les températures typiques du MIS et pour H2 dans son niveau fondamental, la réaction ne se produit pas. Le seul processus est alors le processus d'excitation de spin-orbite de C+.La relaxation spin orbite C+(2P1/2) + H2(v; j) = C+(2P3/2) + H2(v0; j0) qui a été tout d'abord étudiée dans cette thèse contribue au refroidissement du gaz constituant les nuages interstellaires.L'excitation vibrationnelle de H2 (v > 0), qui a lieu lors des collisions avec C+ possède une influence notable sur les abondances de CH+. CH+ est un ion très réactif, il se détruit à partir de la réaction d'abstraction de l'hydrogène qui a été prise en considération dans ce travail. Il est donc intéressant d'évaluer précisément l'efficacité réelle de ce chemin de destruction. Le dilemme est que cet ion est également abondamment trouvé dans le milieu neutre et froid.Ce travail de thèse a comporté des études de collisions inélastiques et réactive d'intérêt interstellaire.Nous avons utilisé les calculs ab initio hautement corrélés. De plus, la dynamique nucléaire des systèmes considérés a été étudiée à l'aide d'un formalisme quantique et indépendant du temps, basé sur les coordonnées hypersphériques : soit inélastique dans le cas de l’excitation spin-orbite de C+(2P) + ortho-H2, et para-H2 et l’excitation rotationnelle de (CD+) + He, ou réactif dans le cas de l’abstraction d’un hydrogène dans H + CH+.Notre soucis a été de donner une base compréhensible des mécanismes et de fournir une quantification des sections efficaces de relaxation spin-orbite et des taux de réaction permettant de remonter aux observations spectroscopiques. Les nouvelles constantes de vitesse que nous avons obtenues devraient aider à mieux interpréter les observations de l'émission de C+ obtenues par les télescopes actuels et futurs. (...) / The Herschel Space Observatory satellite has permitted to detect light in the far infrared, corresponding to frequencies at which molecules emit light through rotational transitions. ALMA, an interferomete rlocated on the Chilean desert of Acatama took over Herschel and will allow new observations of cold molecular clouds with an accurate angular accuracy. ALMA observes in the range of millimeter andsub-millimeter which makes it complementary to the Satellite Herschel (far infrared). These significant advances in observing particle interactions at the microscopic level, to produce and trap diatomic molecules in specific internal states, open new perspectives in the field of collision physics and theoretical chemistry.Observation of interstellar molecules has benefited from advances in astronomy, to identify vibrational rotational ransitions of molecules. Furthermore, spectroscopic data provide us with important information on the state of the interstellar medium: ionized or neutral.The cation methylidene CH + was observed in the diffuse medium through its X1Σ + -A1Π electronictransition. It plays an important role in the different stages of the complex chemical behaviour through processes and molecular reactions that occur in interstellar and circumstellar regions. So CH+ launches large chain chemical processes that can progress to the formation of more complex species.The fine structure transition of C +; is the strongest emission line of the Milky Way. The C + ion is atracer of density and temperature in diffuse clouds and regions dominated by photons (PDR). The C +line is an important tool to probe the gas content and star formation processes in the Milky Way andother galaxies.C+ + H2 collisions can lead to the formation of CH +. This reaction has been extensively studied theoretically and experimentally, however, it is endothermic by 3211cm-1 and at the typical temperatures for MIS and H2 in its ground vibrational state, the reaction does not occur. The only process is then the C + spin-orbit excitation process.Spin orbit relaxation C + (2P1 / 2) + H 2 (v j) = C + (2P3 / 2) + H 2 (v0; j0) which was first studied inthis thesis contributes to the cooling of the gas constituting the interstellar clouds.The vibrational excitation of H2 (v> 0), which takes place during collisions with C + has a significant influence on the abundance of CH +. CH + is a highly reactive ion, it is destroyed by the abstractionreaction of hydrogen that has been considered in this work. It is therefore interesting to accurately assess the effectiveness of this path of destruction. The dilemma is that this ion is also abundantly found in the neutral and cold environment.This thesis focuses on the inelastic and reactive collisions studies of interstellar interest. We used ab initio highly correlated methods to tackle the electronic structure parts. Moreover, the nuclear dynamics of the systems was studied using a time independent quantum formalism, based on the Jacobi coordinates in the case of the spin-orbit excitation of C + (2P) + ortho H2, and para-H2 and rotational excitation of (+ CD) + He, or the hyper spherical coordinates for the reactive process in the case of the abstraction of a hydrogen in H + CH +.Our concern was to give a comprehensive basis of the mechanisms and provide a quantification of the effective spin-orbit relaxation cross sections and reaction rates to confront with spectroscopic observations. The new rate constants we obtained should help to better interpret the observations of C+ radiation emissions obtained by current and future telescopes.

Ce travail présente l'étude de faisabilité des mesures de transmission avec des échantillons MINERVE à l'installation de temps de vol GELINA. L'idée principale était de définir des procédures pour analyser les résultats des mesures de transmission réalisées avec des échantillons cylindriques ne répondant pas à la géométrie de transmission idéale. La capacité d'extraire des résultats fiables a été démontrée sur l'exemple des échantillons MINERVE enrichis en argent. De plus, des mesures de transmission et de capture avec des disques standards d'argent naturel ont été effectuées pour améliorer les paramètres de résonance pour 107Ag et 109Ag. Les principales étapes de ce travail sont la réduction des données brutes (taux de comptage) pour produire des spectres de transmission et de rendement de capture, puis l'analyse des spectres avec le code d'analyse de forme des résonances REFIT. / This work presents the feasibility study of transmission measurements with the MINERVE samples at time-of-flight facility GELINA. The main idea was to define procedures to analyse results of transmission measurements using cylindrical samples which do not fulfil the ideal transmission geometry. Capability of extracting reliable results was demonstrated on the example of MINERVE samples enriched in silver. In addition, transmission and capture measurements with standard discs of natural silver were performed to improve the resonance parameters for 107Ag and 109Ag. The main steps in this work are the data reduction of measured count rate spectra to produce final transmission and capture yield spectra and the spectra analysis with the resonance shape analysis code REFIT.

L'anomalie isotopique de l'ozone observée au début des années 1980 a été la première manifestation de fractionnement isotopique indépendant de la masse d'origine chimique. Attribuée au départ, essentiellement au processus de formation de l'ozone, les travaux récents mettent en évidence d'autres contributions telles que la photodissociation. Cette thèse utilise une approche théorique basée sur des calculs ab initio de chimie et dynamique quantique pour déterminer les sections efficaces d'absorption et leurs variations isotopiques. Ces sections efficaces permettent d'étudier la photodissociation de l'ozone par irradiation du soleil (flux actinique) ; ce qui permet une évaluation précise du processus de photodissociation à l'enrichissement isotopique de l'ozone. Ces résultats pourront être intégrés dans un modèle global prenant en compte à la fois les processus de formation et de destruction de l'ozone. / The ozone isotopic anomaly observed in early 1980s has been the first occurance of mass independent fractionation of chemical origin. Assigned first, essentially to the ozone formation process, recent works show additional contributions such as the photolysis process. This thesis uses a theoretical approach based on ab initio quantum chemistry and dynamics computations to obtain the absorption cross sections and their isotopic variations. The absorption cross sections allow to study ozone's photodissociation by solar irradiation (actinic flux) ; which enables an accurate evaluation of the photodissociation process in ozone's isotopic enrichment. Obtained results could be integrated in a global model that takes into account both ozone's formation and destruction processes.

Dans ce travail, on considère des molécules diatomiques dans la limite de Born-Oppenheimer (i.e. lorsque le rapport masse électronique/masse nucléique tend vers 0) et on considère une approximation adiabatique qui prend en compte plusieurs niveaux électroniques. On suppose l'absence de croisement de ces niveaux. Dans ce cadre, on établit une estimation semi-classique de résolvante et on en déduit l'asymptotique semi-classique de sections efficaces totales.

La protonthérapie est une technique innovante de traitement des cancers dans les zones critiques, telles que les yeux ou la base du crâne. Même si le phénomène physique d'interactions des protons dans les tissus est bien connu et présente des avantages pour la protonthérapie, il existe des incertitudes sur le parcours des protons liées aux hétérogénéités des tissus traversés en situation clinique et liées au calcul des paramètres du faisceau dans le planning de traitement qui contrebalancent les avantages théoriques des protons pour la délivrance de la dose. Des méthodes de contrôle de qualité de l'irradiation ont donc été proposées. La plupart reposent sur l'exploitation de la cartographie des émetteurs de positons générés lors de l'irradiation. Ceux-ci peuvent être détectés et quantifiés à l'aide de la tomographie par émission de positons (TEP), une technique d'imagerie médicale utilisée principalement pour établir le bilan d'extension des cancers par imagerie. Des acquisitions TEP ont donc été proposées et validées sur des fantômes et chez des patients après protonthérapie pour le contrôle du parcours des protons. Le contrôle s'effectue en comparant la distribution radioactive mesurée en TEP et la distribution β+ simulée. La simulation de l'activité positronique générée par les protons dans le milieu traversé peut être décomposée en plusieurs étapes : une étape de simulation du faisceau de protons, une étape de modélisation des interactions des protons dans l'objet irradié et une étape d'acquisition TEP. Différentes modélisations de ces étapes sont possibles. Au cours de cette thèse, nous avons proposé plusieurs modélisations pour les 3 étapes et nous avons évalué l'apport pour la qualité du contrôle de l'irradiation. Nous avons restreint notre évaluation à la vérification du parcours des protons. Ce travail de thèse s'appuie sur des irradiations en milieu homogène et inhomogène (dans un modèle de tête) réalisé au centre de protonthérapie d'Orsay. Les objets irradiés ont été transportés dans le Service Hospitalier Frédéric Joliot pour l'acquisition TEP. Nous avons comparé l'incertitude sur le parcours des protons à partir des modélisations de la distribution β+ obtenues : 1) En modélisant l'irradiation par un faisceau de protons sous une forme simplifiée et par simulation Monte Carlo. En modélisant la production des émetteurs β+ dans les tissus par simulation Monte Carlo avec le logiciel GEANT4 en incluant les modèles de physiques des versions 9.2 et 9.4 et en utilisant des sections efficaces ; 2) En modélisant l'acquisition TEP avec une modélisation simplifiée et une modélisation Monte Carlo de l'acquisition par la caméra TEP ; 3) Les résultats montrent qu'une modélisation simplifiée du faisceau n'affecte pas l'estimation du parcours des protons. La modélisation Monte-Carlo de la caméra permet de mieux modéliser le bruit présent dans le signal TEP mesuré en milieu homogène. Des résultats préliminaires de la modélisation de la caméra TEP sont présentés dans un modèle de tête (inhomogène). En conclusion, une modélisation simplifiée de la caméra TEP permet d'évaluer le parcours des protons en milieu homogène à 1 mm près, qui est équivalent à la reproductibilité de la mesure TEP post-irradiation telle qu'elle est mesurée par Knopf et al. (2008).

Les overshoots convectifs sont des phénomènes connus depuis longtemps au-dessus des continents tropicaux. Ils sont soupçonnés d'être une source majeure dans la basse stratosphère des espèces à courte durée de vie de la troposphère, de l'humidification par injection de cristaux de glace, et de NOx formés par la foudre. Cependant les mesures dans ces systèmes convectifs n'est pas une tâche facile. Le mini-SAOZ est un spectromètre UV-Visible développé au LATMOS depuis 2009 avec une technologie avancée. Il est conçu pour les mesures des profils atmosphériques des espèces chimiques mineures (O3, H2O, NO2, O2, O4, BrO, OClO, CH2O) par occultation solaire. Ses nouvelles performances et son faible poids permettent de l'intégrer sous de petits ballons pour étudier la convection tropicale. Deux vols d'essai ont été réalisés à Kiruna en 2010 et 2011 avec le soutien du CNES. Les résultats de l'analyse spectrale et les différents problèmes rencontrés lors de ces vols ont permis de nettes améliorations de la sonde afin qu'elle soit qualifiée pour les vols suivants aux tropiques. Deux vols du mini-SAOZ ont été opérés au cours de la campagne TRO-pico, en 2012, dont l'objectif était de mieux comprendre l'impact de la convection tropicale sur la composition chimique stratosphérique. Les comparaisons avec d'autres instruments valident les performances du mini-SAOZ. Cependant, les mesures obtenues au cours de cette thèse n'ont pas encore permis de montrer avec certitude les mécanismes liés à la convection tropicale.

L'anomalie isotopique de l'ozone observée au début des années 1980 a été la première manifestation de fractionnement isotopique indépendant de la masse d'origine chimique. Attribuée au départ, essentiellement au processus de formation de l'ozone, les travaux récents mettent en évidence d'autres contributions telles que la photodissociation. Cette thèse utilise une approche théorique basée sur des calculs ab initio de chimie et dynamique quantique pour déterminer les sections efficaces d'absorption et leurs variations isotopiques. Ces sections efficaces permettent d'étudier la photodissociation de l'ozone par irradiation du soleil (flux actinique) ; ce qui permet une évaluation précise du processus de photodissociation à l'enrichissement isotopique de l'ozone. Ces résultats pourront être intégrés dans un modèle global prenant en compte à la fois les processus de formation et de destruction de l'ozone.