En plus de 40 ans d'existence, la spectroscopie de Fourier, basée sur l'interféromètre de Michelson,a permis des progrès considérables dans notre connaissance de la structure des atomes et des molécules s'imposant peu à peu comme un outil de base pour le diagnostic optique. Aujourd'hui, dépasser ses performances en terme de limite de résolution, rapidité, sensibilité et exactitude permettrait de répondre à de nouveaux enjeux. Cette thèse porte sur le développement expérimental de la spectroscopie de Fourier par peignes de fréquences femtosecondes. Deux peignes de fréquences, lasers composés de centaines de milliers de raies fines dont la position est parfaitement contrôlée, sondent l'échantillon et la transformation de Fourier de leurs interférences temporelles fournit le spectre. Trois dispositifs basés sur des lasers femtosecondes à fibres dopées (à 1 μm et 1.5 μm) ou à solides (à 2.4 μm) illustrent les performances de la méthode. Par comparaison à la spectroscopie de Fourier traditionnelle, les temps de mesure ont été réduits de la seconde à la microseconde, pour des spectres de molécules en phase gazeuse couvrant une centaine de nanomètres à des limites de résolution du GHz. La sensibilité atteint celle des spectromètres par laser accordable les plus performants grâce à des méthodes de détection différentielle ou d'utilisation de cavités multipassages ou résonnantes. Augmenter le temps de mesure et résoudre les raies individuelles du peigne permet une spectroscopie de précision à large bande spectrale, car la fréquence absolue de chaque raie de peigne peut être connue avec l'exactitude d'une horloge atomique.

Ces travaux rapportent le développement expérimental de deux méthodes de spectroscopie optique par transformation de Fourier basées sur les peignes de fréquences. La spectroscopie de Fourier s'est imposée, dès 1970, comme outil multiplex de mesure de spectres résolus et exacts, couvrant de larges plages spectrales. Elle ne répond néanmoins plus aux enjeux modernes de la physique moléculaire, qui requièrent des instruments rapides, résolus, exacts, multiplex et sensibles. Les peignes de fréquences femtosecondes, qui ont révolutionné la métrologie des fréquences optiques au début des années 2000, sont des sources lasers à impulsions ultra-courtes, équivalentes à un million de lasers continus, émettant en phase à des fréquences équidistantes. Ils motivent de nouvelles approches à la spectroscopie d'absorption et de dispersion. La première méthode développée associe le peigne de fréquences au spectromètre de Fourier basé sur l'interféromètre de Michelson. Sans modification structurelle de ce dernier, en un unique enregistrement, la totalité du domaine d'émission du peigne est analysée à haute résolution avec des temps d'acquisition améliorés de deux ordres de grandeur par rapport aux sources incohérentes. La seconde approche aboutit à une nouvelle génération de spectromètres de Fourier, basée sur la mesure du battement de deux peignes de fréquences cohérents, conduisant à une spectroscopie à large bande spectrale, qui améliore d'un million la limite de résolution, le temps de mesure et l'exactitude de l'échelle de fréquences de la spectroscopie de Fourier traditionnelle et ne fait plus usage de l'interféromètre de Michelson jusqu'à présent élément clef du spectromètre.

En plus de 40 ans d’existence, la spectroscopie de Fourier, basée sur l’interféromètre de Michelson,a permis des progrès considérables dans notre connaissance de la structure des atomes et des molécules s’imposant peu à peu comme un outil de base pour le diagnostic optique. Aujourd’hui, dépasser ses performances en terme de limite de résolution, rapidité, sensibilité et exactitude permettrait de répondre à de nouveaux enjeux. Cette thèse porte sur le développement expérimental de la spectroscopie de Fourier par peignes de fréquences femtosecondes. Deux peignes de fréquences, lasers composés de centaines de milliers de raies fines dont la position est parfaitement contrôlée, sondent l’échantillon et la transformation de Fourier de leurs interférences temporelles fournit le spectre. Trois dispositifs basés sur des lasers femtosecondes à fibres dopées (à 1 μm et 1.5 μm) ou à solides (à 2.4 μm) illustrent les performances de la méthode. Par comparaison à la spectroscopie de Fourier traditionnelle, les temps de mesure ont été réduits de la seconde à la microseconde, pour des spectres de molécules en phase gazeuse couvrant une centaine de nanomètres à des limites de résolution du GHz. La sensibilité atteint celle des spectromètres par laser accordable les plus performants grâce à des méthodes de détection différentielle ou d’utilisation de cavités multipassages ou résonnantes. Augmenter le temps de mesure et résoudre les raies individuelles du peigne permet une spectroscopie de précision à large bande spectrale, car la fréquence absolue de chaque raie de peigne peut être connue avec l’exactitude d’une horloge atomique. / For four decades, Fourier transform spectroscopy has greatly improved our atomes and molecules structures knowledges, and thus became a widely used tool for optical diagnosis. However, today it is useful to overcome some of its limitations in order to address new challenges. This thesis is about experimental developpement concerning frequency comb fourier transform spectroscopy. Two frequency combs, made of thousands of very narrow frequency lines perfectly known and controlled, are probing an absorbing sample. The fourier transform of their temporal interference pattern provides the optical spectrum. Three devices based on fiber doped lasers (emitting at 1μm and 1.5 μm) and solid lasers (at 2.4 μm) are used to demonstrate the method advantages. Compared to traditional Fourier transform spectroscopy the recording time has shrunk by one million for the acquisition of spectra spreading on a hundred of nanometers at GHz resolution. Using multipass cells of differential detection devices, the sensitivity reached is comparable to that provided by the most efficient laser based methods. Increasing the resolution allows for clear observation of the comb individual tooth which position can be measured with the accuracy of an atomic clock, providing thus a simple and accurate method for auto calibrated spectra.

Cette thése décrit une expérience d'interférométrie de Michelson réalisée pour mesurer la cohérence temporelle de l'émission d'un nanocristal individuel cœur/coquille de CdSe/ZnS. La difficulté d'une telle mesure réside dans la diffusion rapide (0,1 ms) de leur raie d'émission qui élargit le spectre mesuré habituellement. Nous introduisons, dans une description de l'expérience par un formalisme quantique, une méthode baptisée spectroscopie de Fourier à corrélation de photons (PCFS), reposant sur la mesure des corrélations aux temps courts entre les intensités détectées aux sorties de l'interféromètre. Contrairement aux méthodes spectroscopiques standard, la PCFS associe une bonne résolution temporelle à une bonne résolution spectrale (qui est calculée théoriquement en détail). Ceci nous permet d'étudier des nanocristaux individuels, à 300, 20 et 10 K, et de caractériser à la fois leur largeur spectrale et leur diffusion spectrale. Nous mesurons une largeur spectrale de 6,5 micro-eV (soit un temps de cohérence de 200 ps), meilleure de presque deux ordres de grandeur que les largeurs mesurées par spectroscopie d'un nanocristal individuel (0,1-1 meV).

Reproduction de : Thèse de doctorat : Ingenierie de la santé. Biophysique : Reims : 2007. / Titre provenant de l'écran-titre. Bibliographie f.238-255.

Reproduction de : Thèse de doctorat : Structure et dynamique des systèmes réactifs : Lille 1 : 2005. / N° d'ordre (Lille 1) : 3617. Titre provenant de la page de titre du document numérisé. Bibliogr. à la suite de chaque chapitre.

Le thème central de ce travail est le développement expérimental d'une méthode spectroscopique intracavité laser visant à augmenter la sensibilité des expériences de fluorescence induite par laser (LIF) et analysée par spectrométrie par transformée de Fourier (FTS) haute résolution. Cette augmentation passe par la réalisation du couplage d'une cavité externe résonante avec la technique FTS. L'échantillon moléculaire est placé à l'intérieur de la cavité qui stocke l'énergie d'un laser à colorant mono-mode accordable en étant maintenue en permanence en résonance grâce à un système optoélectronique d'asservissement. L'accroissement de puissance intracavité permet alors l'observation de niveaux quantiques moléculaires inaccessibles par les méthodes LIF traditionnelles. Cette technique (ICLIF) est validée par l'étude du radical d'intérêt astrophysique NiH produit par une nouvelle source polyvalente à pulvérisation cathodique, développée en parallèle dans le cadre de ce travail.