Ces travaux rapportent le développement expérimental de deux méthodes de spectroscopie optique par transformation de Fourier basées sur les peignes de fréquences. La spectroscopie de Fourier s'est imposée, dès 1970, comme outil multiplex de mesure de spectres résolus et exacts, couvrant de larges plages spectrales. Elle ne répond néanmoins plus aux enjeux modernes de la physique moléculaire, qui requièrent des instruments rapides, résolus, exacts, multiplex et sensibles. Les peignes de fréquences femtosecondes, qui ont révolutionné la métrologie des fréquences optiques au début des années 2000, sont des sources lasers à impulsions ultra-courtes, équivalentes à un million de lasers continus, émettant en phase à des fréquences équidistantes. Ils motivent de nouvelles approches à la spectroscopie d'absorption et de dispersion. La première méthode développée associe le peigne de fréquences au spectromètre de Fourier basé sur l'interféromètre de Michelson. Sans modification structurelle de ce dernier, en un unique enregistrement, la totalité du domaine d'émission du peigne est analysée à haute résolution avec des temps d'acquisition améliorés de deux ordres de grandeur par rapport aux sources incohérentes. La seconde approche aboutit à une nouvelle génération de spectromètres de Fourier, basée sur la mesure du battement de deux peignes de fréquences cohérents, conduisant à une spectroscopie à large bande spectrale, qui améliore d'un million la limite de résolution, le temps de mesure et l'exactitude de l'échelle de fréquences de la spectroscopie de Fourier traditionnelle et ne fait plus usage de l'interféromètre de Michelson jusqu'à présent élément clef du spectromètre.

La spectroscopie par transformation de Fourier par peignes de fréquences femtosecondes tire parti d'un interféromètre sans partie mobile. Il mesure les interférences entre deux peignes de fréquences, sources lasers à large bande spectrale constituée de raies fines et équidistantes. Il améliore significativement le temps de mesure et la limite de résolution spectrale des spectromètres de Fourier. Néanmoins, les conditions sur la stabilité à court terme des peignes ne peuvent pas être remplies par les techniques d'asservissement classique. Jusqu'à présent, aucun spectre de qualité n'a pu être mesuré avec un très faible temps d'acquisition. Cette thèse présente le développement d'une méthode de correction en temps réel capable de compenser les fluctuations résiduelles des peignes et de restituer des spectres sans artefacts. La méthode, analogique, ne nécessite aucun asservissement ou traitement informatique a posteriori. Ses performances sont démontrées dans le proche infrarouge (1,5 µm) et le visible (520 nm), à l'aide d'oscillateurs femtosecondes fibrés. Des spectres moléculaires couvrant 12 THz sont mesurés en 500 µs à limite de résolution Doppler. Ils sont en excellent accord avec les données de la littérature. Pour la première fois, le plein potentiel de la spectroscopie de Fourier par peignes de fréquences est démontré. Le domaine de l'infrarouge moyen est la région de prédilection de la spectroscopie moléculaire car la plupart des molécules y présentent des absorptions fortes et caractéristiques. Étendre la spectroscopie par peignes de fréquences à cette région est donc l'objectif suivant à atteindre. Dans cette optique, un peigne émettant autour de 3 µm est caractérisé. Il est basé sur la conversion non-linéaire par différence de fréquences d'un oscillateur à erbium élargi spectralement par une fibre fortement non-linéaire.

En plus de 40 ans d'existence, la spectroscopie de Fourier, basée sur l'interféromètre de Michelson,a permis des progrès considérables dans notre connaissance de la structure des atomes et des molécules s'imposant peu à peu comme un outil de base pour le diagnostic optique. Aujourd'hui, dépasser ses performances en terme de limite de résolution, rapidité, sensibilité et exactitude permettrait de répondre à de nouveaux enjeux. Cette thèse porte sur le développement expérimental de la spectroscopie de Fourier par peignes de fréquences femtosecondes. Deux peignes de fréquences, lasers composés de centaines de milliers de raies fines dont la position est parfaitement contrôlée, sondent l'échantillon et la transformation de Fourier de leurs interférences temporelles fournit le spectre. Trois dispositifs basés sur des lasers femtosecondes à fibres dopées (à 1 μm et 1.5 μm) ou à solides (à 2.4 μm) illustrent les performances de la méthode. Par comparaison à la spectroscopie de Fourier traditionnelle, les temps de mesure ont été réduits de la seconde à la microseconde, pour des spectres de molécules en phase gazeuse couvrant une centaine de nanomètres à des limites de résolution du GHz. La sensibilité atteint celle des spectromètres par laser accordable les plus performants grâce à des méthodes de détection différentielle ou d'utilisation de cavités multipassages ou résonnantes. Augmenter le temps de mesure et résoudre les raies individuelles du peigne permet une spectroscopie de précision à large bande spectrale, car la fréquence absolue de chaque raie de peigne peut être connue avec l'exactitude d'une horloge atomique.

La spectroscopie par transformation de Fourier par peignes de fréquences femtosecondes tire parti d’un interféromètre sans partie mobile. Il mesure les interférences entre deux peignes de fréquences, sources lasers à large bande spectrale constituée de raies fines et équidistantes. Il améliore significativement le temps de mesure et la limite de résolution spectrale des spectromètres de Fourier. Néanmoins, les conditions sur la stabilité à court terme des peignes ne peuvent pas être remplies par les techniques d’asservissement classique. Jusqu’à présent, aucun spectre de qualité n’a pu être mesuré avec un très faible temps d’acquisition. Cette thèse présente le développement d’une méthode de correction en temps réel capable de compenser les fluctuations résiduelles des peignes et de restituer des spectres sans artefacts. La méthode, analogique, ne nécessite aucun asservissement ou traitement informatique a posteriori. Ses performances sont démontrées dans le proche infrarouge (1,5 µm) et le visible (520 nm), à l’aide d’oscillateurs femtosecondes fibrés. Des spectres moléculaires couvrant 12 THz sont mesurés en 500 µs à limite de résolution Doppler. Ils sont en excellent accord avec les données de la littérature. Pour la première fois, le plein potentiel de la spectroscopie de Fourier par peignes de fréquences est démontré. Le domaine de l’infrarouge moyen est la région de prédilection de la spectroscopie moléculaire car la plupart des molécules y présentent des absorptions fortes et caractéristiques. Étendre la spectroscopie par peignes de fréquences à cette région est donc l’objectif suivant à atteindre. Dans cette optique, un peigne émettant autour de 3 µm est caractérisé. Il est basé sur la conversion non-linéaire par différence de fréquences d’un oscillateur à erbium élargi spectralement par une fibre fortement non-linéaire. / Dual-comb Fourier-transform spectroscopy takes advantage of an interferometer without moving parts. Interferences pattern between two femtosecond frequency combs, broadband laser sources whose spectra consist of evenly-spaced narrow lines, is measured. The measurement time and the spectral resolution are significantly improved compared to traditional Fourier spectrometers. However, the required short-term stability of the combs cannot be achieved by classic locking methods. Until now, no high-quality spectra could be recorded within a very short acquisition time. This thesis reports on the development of a real-time correction method able to compensate for the combs’ residual fluctuations and to restore non-distorted spectra. This analog technique does not require any locking system or a posteriori calculation. Its performance is demonstrated in the near-infrared (1.5 µm) and in the visible (520 nm) with fiber-based femtosecond lasers. Doppler-limited molecular spectra spanning 12 THz are measured within 500 µs. They are in excellent agreement with databases. For the first time, the full potential of dual-comb spectroscopy is demonstrated. The mid-infrared region is an attractive spectral range for molecular spectroscopy due to the molecules’ strong and characteristic absorptions. Therefore, extending dual-comb spectroscopy to this region is the next goal to achieve. Toward this goal, a comb emitting around 3 µm is characterized. It is based on the non-linear difference frequency generation from an erbium oscillator spectrally broadened with a highly non-linear fiber.

L'objet de cette thèse est une mesure absolue de la fréquence de la transition 1S-3S dans l'atome d'hydrogène, afin d'améliorer la connaissance de la constante de Rydberg et du déplacement de Lamb. Expérimentalement, un laser Ti :Sa continu à 820 nm est quadruplé en fréquence dans des cristaux de LBO et BBO. La transition à deux photons de 205 nm est réalisée dans une cavité optique colinéaire au jet atomique. L'effet Doppler du second ordre est compensé par l'action d'un champ magnétique statique. Un peigne de fréquences optiques sert à comparer directement la fréquence absolue du Ti :Sa à l'étalon primaire de fréquence. La détection de la fluorescence à 656 nm est assurée par une caméra CCD. L'ajustement des données expérimentales par les formes de raie calculées conduit à une valeur de l'effet Doppler du second ordre incompatible avec les prévisions approximatives de la fréquence absolue 1S-3S, suggérant l'existence d'un effet systématique tel qu'un champ électrique parasite.

En plus de 40 ans d’existence, la spectroscopie de Fourier, basée sur l’interféromètre de Michelson,a permis des progrès considérables dans notre connaissance de la structure des atomes et des molécules s’imposant peu à peu comme un outil de base pour le diagnostic optique. Aujourd’hui, dépasser ses performances en terme de limite de résolution, rapidité, sensibilité et exactitude permettrait de répondre à de nouveaux enjeux. Cette thèse porte sur le développement expérimental de la spectroscopie de Fourier par peignes de fréquences femtosecondes. Deux peignes de fréquences, lasers composés de centaines de milliers de raies fines dont la position est parfaitement contrôlée, sondent l’échantillon et la transformation de Fourier de leurs interférences temporelles fournit le spectre. Trois dispositifs basés sur des lasers femtosecondes à fibres dopées (à 1 μm et 1.5 μm) ou à solides (à 2.4 μm) illustrent les performances de la méthode. Par comparaison à la spectroscopie de Fourier traditionnelle, les temps de mesure ont été réduits de la seconde à la microseconde, pour des spectres de molécules en phase gazeuse couvrant une centaine de nanomètres à des limites de résolution du GHz. La sensibilité atteint celle des spectromètres par laser accordable les plus performants grâce à des méthodes de détection différentielle ou d’utilisation de cavités multipassages ou résonnantes. Augmenter le temps de mesure et résoudre les raies individuelles du peigne permet une spectroscopie de précision à large bande spectrale, car la fréquence absolue de chaque raie de peigne peut être connue avec l’exactitude d’une horloge atomique. / For four decades, Fourier transform spectroscopy has greatly improved our atomes and molecules structures knowledges, and thus became a widely used tool for optical diagnosis. However, today it is useful to overcome some of its limitations in order to address new challenges. This thesis is about experimental developpement concerning frequency comb fourier transform spectroscopy. Two frequency combs, made of thousands of very narrow frequency lines perfectly known and controlled, are probing an absorbing sample. The fourier transform of their temporal interference pattern provides the optical spectrum. Three devices based on fiber doped lasers (emitting at 1μm and 1.5 μm) and solid lasers (at 2.4 μm) are used to demonstrate the method advantages. Compared to traditional Fourier transform spectroscopy the recording time has shrunk by one million for the acquisition of spectra spreading on a hundred of nanometers at GHz resolution. Using multipass cells of differential detection devices, the sensitivity reached is comparable to that provided by the most efficient laser based methods. Increasing the resolution allows for clear observation of the comb individual tooth which position can be measured with the accuracy of an atomic clock, providing thus a simple and accurate method for auto calibrated spectra.

Après une introduction au domaine des fibres optiques, nous avons mis à profit l'effet d'instabilité modulationnelle couplé à l'effet d'auto-décalage Raman pour créer un peigne de fréquences de largeur supérieure à 100 nm, dont la longueur d'onde centrale est accordable vers les hautes longueurs d'onde. Ensuite, la réalisation d'une cavité laser en anneau, mettant en oeuvre l'effet Raman et la rotation non linéaire de polarisation nous a permis de générer un régime impulsionnel à la longueur d'onde de la première Stokes. Les résultats expérimentaux montrent la richesse des comportements dynamiques non-linéaires qui se rapportent à ce laser. Une seconde partie de ce manuscrit porte sur l'étude de la génération de supercontinuum dans les fibres optiques à cristaux photoniques. Nous avons montré que sous certaines conditions, l'élargissement spectral inhérent à la génération de supercontinuum peut être interprété, grâce à la théorie cinétique de la turbulence faible, comme un processus de thermalisation, i.e. résultant du processus irréversible d'évolution naturelle du champ optique vers son état d'équilibre thermodynamique. Cette interprétation originale du phénomène supercontinuum a été confirmée expérimentalement.

La communauté de la chimie atmosphérique souffre d'un manque de mesures rapides, fiables résolues spatialement et temporellement pour un large éventail de molécules réactives (radicaux tels que NO2, OH, BrO, IO, etc). En raison de leur forte réactivité, ces molécules contrôlent largement la durée de vie et la concentration de nombreuses espèces clés dans l'atmosphère, et peuvent avoir un impact important sur le climat. Les concentrations de ces radicaux sont extrêmement faibles (ppbv ou moins) et très variable dans le temps et dans l'espace, ce qui impose un véritable défi lors de la détection. Dans la première partie de cette thèse, un spectromètre UV robuste, compacte et transportable est développé, exploitant la technique ML-CEAS pour mesurer à des niveaux très faibles (pptv et même en dessous) des molécules réactives d'importance atmosphérique, en particulier, les radicaux d'oxyde d'halogènes, afin de répondre aux besoins émergents. La technique ML-CEAS est basée sur le couplage d'un laser femtoseconde à blocage de modes à une cavité optique de haute finesse, qui agit comme un piège à photons pour augmenter l'interaction entre la lumière et l'échantillon de gaz intracavité. Cela permet d'améliorer fortement la sensibilité d'absorption. La limite de détection obtenue pour le radical IO est de 20 ppqv pour un temps d'acquisition de 5 minutes, ce qui est un résultat impressionnant. Dans la deuxième partie de cette thèse, une nouvelle technique spectroscopique est développée appelée effet Vernier, qui est également basé sur l'interaction entre un laser femtoseconde à blocage de mode et une cavité optique de haute finesse. Cette technique fournit une sensibilité de détection similaire à la technique ML-CEAS, mais l'avantage est que le nombre des éléments spectraux est donné par la finesse de la cavité optique et donc peut atteindre plusieurs dizaines de milliers. De plus, cette configuration simplifie le montage expérimental par la suppression du spectrographe qui est remplacé par une simple photodiode. Le temps d'acquisition d'un spectre peut être aussi réduit à moins d' 1 ms.

Les interconnections optiques dans les fermes de données (data centers) nécessitent la mise au point de nouvelles approches technologiques pour répondre aux besoins grandissants en composants d’interface respectant des cahiers de charge drastiques en termes de débit, coût, encombrement et dissipation d’énergie. Les peignes de fréquences optiques sont particulièrement adaptés comme nouvelles sources optiques, à mêmes de générer un grand nombre de porteuses optiques cohérentes. Leur utilisation dans des systèmes de transmission en multiplexage de longueurs d’onde (WDM) et exploitant de nouveaux formats de modulation, peut aboutir à des capacités jamais atteintes auparavant. Ce travail de thèse s’inscrit dans le cadre du projet européen BIG PIPES (Broadband Integrated and Green Photonic Interconnects for High-Performance Computing and Enterprise Systems) et a pour but l’étude de peignes de fréquences générés à l’aide de lasers à verrouillage de modes, à section unique, à base de bâtonnets quantiques InAs/InP et puits quantiques InGaAsP/InP. Nous avons entrepris l’étude de nouvelles couches actives et conceptions de cavités lasers en vue de répondre au cahier des charges du projet européen. Une étude systématique du bruit d’amplitude et de phase de ces sources a en particulier été menée à l’aide de nouvelles techniques de mesure afin d’évaluer leur compatibilité dans des systèmes de transmission à très haut débit. Ces peignes de fréquences optiques ont été utilisées avec succès dans des expériences de transmission sur fibre optique avec des débits records dépassant le Tbit/s par puce et une dissipation raisonnable d’énergie par bit, montrant leur fort potentiel pour les applications d’interconnections optiques dans les fermes de données / The increasing demand for high capacity, low cost, high compact and energy efficient optical transceivers for data center interconnects requires new technological solutions. In terms of transmitters, optical frequency combs generating a large number of phase coherent optical carriers are attractive solutions for next generation datacenter interconnects, and along with wavelength division multiplexing and advanced modulation formats can demonstrate unprecedented transmission capacities. In the framework of European project BIG PIPES (Broadband Integrated and Green Photonic Interconnects for High-Performance Computing and Enterprise Systems), this thesis investigates the generation of optical frequency combs using single-section mode-locked lasers based on InAs/InP Quantum-Dash and InGaAsP/InP Quantum-Well semiconductor nanostructures. These novel light sources, based on new active layer structures and cavity designs are extensively analyzed to meet the requirements of the project. Comprehensive investigation of amplitude and phase noise of these optical frequency comb sources is performed with advanced measurement techniques, to evaluate the feasibility of their use in high data rate transmission systems. Record Multi-Terabit per second per chip capacities and reasonably low energy per bit consumption are readily demonstrated, making them well suited for next generation datacenter interconnects

Ce manuscrit présente le transfert d'une référence de fréquence optique ultra-stable grâce à un lien optique et son application à la stabilisation en fréquence d'un laser moyen-infrarouge. Un lien optique permet de transférer un signal ultrastable de fréquence par fibre optique sans dégrader sa stabilité grâce à une compensation du bruit apportée lors de la propagation. Nous avons étendu cette technique à des liens de grande longueur en transférant la référence de fréquence simultanément avec les données du réseau internet. Ainsi des liens de 300 km puis 540 km ont été démontrés avec une stabilité de l'ordre de 10-19 à 104 s. Ce dispositif a été utilisé au LPL pour asservir un laser CO2 émettant à 10 µm sur une référence de fréquence développée au LNE-SYRTE, à l'Observatoire de Paris. Celle-ci est constituée d'un laser ultra-stable émettant à 1,54 µm, dont la fréquence est mesurée par rapport aux étalons primaires du LNE-SYRTE grâce à un laser femtoseconde. Cette référence est transférée par lien optique jusqu'au LPL où elle permet de stabiliser la fréquence de répétition d'un second laser femtoseconde et de mesurer ou contrôler la fréquence d'un laser CO2. Lorsque celui-ci est asservi sur une référence moléculaire (OsO4), la stabilité est de 4.10-14 à 1 s. Les performances sont encore meilleures lorsque le laser CO2 est asservi directement sur la référence optique. Le laser stabilisé pourra ensuite être utilisé pour l'expérience d'observation de la violation de parité dans les molécules chirales développée au LPL. Ceci démontre la faisabilité d'expériences de spectroscopie moléculaire à ultra haute résolution dans les laboratoires ne disposant pas d'étalons de fréquences.