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Transition metal oxides (TMO) have proven to exhibit novel properties such as high temperature superconductivity, magnetic ordering, charge and spin density waves, metal to insulator transitions and colossal magnetoresistance. Among these are a spin-orbit coupling (SOC) induced Mott insulator Sr2IrO4. The electric transport properties of this material remain finite even at cryogenic temperatures enabling its complex electronic structure to be investigated by a scanning tunneling microscope. At T = 77 K, we observed two features which represent the Mott gap with a value of 2D ~ 615 meV. Additionally an inelastic loss feature was observed inside this gap due to a single magnon excitation at an energy of ~ 125 meV. These features are consistent with similar measurements with other probes. In addition to these features, at T = 4.2 K lower energy features appear which are believed to be due to additional magnetic ordering. Another material that exhibits a unique physical behavior is the sliding charge density wave (CDW) material TaS3. It is a quasi-one dimensional material that forms long narrow ribbon shaped crystals. It exhibits anomalies including non-ohmic conductivity, a decrease in the Young’s modulus, a decrease in the shear modulus and voltage induced changes in the crystal’s overall length. In addition, we have observed the torsional piezo-like response, voltage induced torsional strain (VITS), in TaS3 which was first discovered by Pokrovskii et. al. in 2007. Our measurements were conducted with a helical resonator. The VITS response has a huge effective piezoelectric coefficient of ~ 104 cm/V. In addition we have concluded that the VITS is a very slow response with time constants of ~ 1 s near the CDW depinning threshold, that these time constants are dependent on the CDW current, and we suggest that the VITS is due to residual twists being initially present in the crystal.

This thesis presents details of x-ray and neutron scattering experiments used to probe quantum magnets with strong spin-orbit interaction. The first of these systems are the three-dimensional iridate compounds, in which the three-fold co-ordination of IrO₆ octahedra has been theoretically hypothesized to stabilize anisotropic exchange between Ir⁴⁺ ions. This novel interaction between these spin-orbital entangled, J_eff=1/2 moments is described by a Hamiltonian first proposed by Kitaev, and would be the first physical realization of this Hamiltonian in a condensed matter system. This thesis details the determination of the structure of a new polytype within these compounds, the 'stripyhoneycomb' &gamma;-Li₂IrO₃. Furthermore, through resonant magnetic x-ray diffraction experiments on single crystals of &beta;-Li₂IrO₃ and &gamma;-Li₂IrO₃, an incommensurate, non-coplanar structure with counter-rotating moments is found. The counter-rotating moment structure is a rather counter-intuitive result, as it is not stabilizied by Heisenberg exchange between magnetic sites, however, the Kitaev exchange naturally accounts for this feature. As such, these experiments reveal, for the first time, systems which exhibit dominant Kitaev interactions. The ordering wavevector of both &beta;- and &gamma;-Li₂IrO₃ polytypes are found to be identical, suggesting that the same magnetic interactions are responsible for stabilizing magnetic order in both materials, despite their different lattice topologies. Following this, the spinel FeSc₂S₄ is considered. Here, despite the presence of strong exchange between Fe<sup>2+,/sup>, and the fact that these ions sit in a Jahn-Teller active environment, the system does not order in the spin or orbital degrees of freedom. A 'spin-orbital singlet' has been theoretically proposed to describe the groundstate of this system, and here inelastic neutron scattering (INS) is used to probe the resulting triplon excitations. This allows determination of microscopic parameters in the single ion and exchange Hamiltonians, and moreover experiments in external magnetic field reveal the true spin-and-orbital nature of these triplon excitations. Finally, Ba₃CoSb₂O₉, a physical realization of the canonical triangular antiferromagnet model is explored with INS and the high energy excitations from the 120 degree magnetic structure are found to display significant differences from those calculated by linear spin wave theory, suggesting the presence of quantum dynamics not captured in the 1/S linear spin wave expansion.

Le projet de thèse est divisé en deux parties. D’une part, la génération directionnelle et singulière de plasmons de surface (SPPs) par des ouvertures nanométriques a été réalisé et optimisé par le biais de microscopie de fuites radiatives (LRM). Nous démontrons expéri- mentalement qu’une structure plasmonique composée de nano-ouvertures en forme de T et Λ permet de contrôler le couplage unidirectionnel et radialdes SPPs grâce au spin de la lumière incidente. Pour confirmer nos résultats expérimentaux, nous développons un modèle analytique qui décrit les coupleurs plasmoniques constitués de nano-ouvertures par représentation multidipolaire, permettant ainsi une explication théorique de la directionalité et de la formation de vortex plasmonique. L’optimisation des paramètres géométriques tels que l’angle au sommet des ouvertures en forme de Λ montre la possibilité de maximiser la directivité et le taux d’extinction à la fois pour le couplage directionnel et la génération des vortex dans le champ lointain. Parailleurs, notre méthode basée sur la détection LRM, permet une analyse quantitative et est avérée être une technique de caractérisation sophistiquée pour cartographier le champ plasmonique. Il fournit également plusieurs nouvelles possibilités pour la focalisation de SPP contrôlée en polarisation.D’autre part,le couplage spin-orbite de la lumière dans un guide et son effet réciproque sont réalisées et confirmées expérimentalement et théoriquement. Les coupleurs et découpleurs réseaux sur le guide d’ondes sont d’abord développés et étudiés. La sortie parfaite de la lumière confinée par le découpleur nous offre la possibilité de détecter les ondes guidées. La fluorescence des nanocristaux déposés sur la surface de l’échantillon montre une autre possibilité de visualiser directement la propagation de la lumière dans le guide d’onde. Le couplage directionnel contrôlé par spin est réalisé par des antennes en forme de Λ et est confirmé par des images en champ sombre avec des découpleurs et des images de fluorescence. En outre, l’effet réciproque est observé avec une imperfection de polarisation de sortie qui est expliqué théoriquement par le fait que les ordres de diffraction par les antennes en forme de Λ influent sur les états de polarisation finaux. Ainsi, l’effet réciproque est parfaitement réalisé par la sélection d’une région spécifique de diffraction dans le plan de Fourier. La caractérisation quantitative des interactions spin-orbite nous permet d’envisager le développement de nouveaux coupleurs directionnels dans le domaine de la nanophotonique tels que le traitement quantique de l’information. / In this project, two contributions are reported. Firstly, the directional and singular generation of Surface Plasmon Polaritons (SPPs) in the nanoapertures is investigated using the Leakage Radiation Microscopy (LRM). We demonstrate experimentally spin-driven directional coupling as well as singularity (inward) and vortex (outward radial coupling) of SPPs by nanostructures built with T-shaped and Λ-shaped apertures.To support our experimental findings, we develop an analytical model based on a multidipolar representation of Λ- andT-shaped aperture plasmonic couplers, allowing a theoretical explanation of both directionality and singular SPP formation. The optimal apex angle of Λ-shaped apertures shows the possibility to maximize the directiviy and extinction ratio for both directional coupling and singular SPP generation in the far field. Besides, our method based on LRM detection, allows quantitative analysis and is proven to be a sophisticated characterization technique for mapping the SPP vortex field.It also provides several new possibilities for polarization-controlled SPP sub-wavelength focusing.Secondly, the spin-orbit coupling of light into a photonic waveguide and its reciprocal effect are realized and confirmed both experimentally and theoretically. Coupler and decoupler gratings on the waveguide are firstly developed and investigated. The radiation of the confined light from the decoupler provides us a possibility to detect the guided waves. The fluorescence of nanocrystals deposited on the sample surface shows another possibility to directly visualize the light propagation in the waveguide. The spin-driven directional coupling is achieved by Λ-shaped antennas and is certified by the dark field images with decouplers and the fluorescence images. Furthermore, the reverse effect is observed with an imperfection of output polarization which is explained that the diffraction orders by the Λ-shaped apertures influence the final polarization states based on an analytical model. Thus, the reciprocal effect is realized by selecting the specific diffraction region on the Fourier plane. We believe that the quantitative characterization of spin-orbit interactions will pave the way for developing new directional couplers in the field of nanophotonics such as quantum information processing and so forth.

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Cette thèse porte sur l'étude d'oxydes d'iridium dont le fort couplage spin-orbite est susceptible de générer de nouvelles phases électroniques et magnétiques. Deux familles de composés ont été considérées: Sr3MM’O6, à chaines de spins mixtes arrangées sur réseau triangulaire, et R2Ir2O7, à réseaux pyrochlores interpénétrés de spins. Ils ont été synthétisés sous forme polycristalline et pour certains sous forme monocristalline puis étudiés macroscopiquement par mesure d'aimantation. Ils ont ensuite été sondés microscopiquement par diffusion de neutrons et de rayons X. Nos mesures montrent que dans les composés à chaînes de spins Sr3NiPtO6 et Sr3NiIrO6 les ions Ni2+ présentent une très forte anisotropie magnétocristalline planaire perpendiculaire à l'axe des chaînes. Nous démontrons que ceci stabilise dans Sr3NiPtO6 une phase non magnétique dite « large-D ». Cette anisotropie se manifeste dans Sr3NiIrO6 à haute température. Ce composé s'ordonne cependant à basse température dans une structure magnétique avec les moments alignés le long de l'axe des chaînes. Nous expliquons ce changement d'anisotropie comme étant dû à la présence des ions Ir4+ dont le couplage spin-orbite produit une forte anisotropie des interactions Ni-Ir qui confinent les moments magnétiques le long des chaînes. Concernant les pyrochlores iridates R2Ir2O7, les mesures d'aimantation et de diffraction de neutron sont cohérents avec un ordre "all-in/all-out" des moments magnétiques des ions Ir4+, révélé indirectement via le comportement du sous-réseau des terres rares R. Cet ordre est le seul compatible avec la phase semi-métal de Weyl prédite comme résultant du fort couplage spin-orbite. Le comportement du sous-réseau de terre rare R dépend de l'anisotropie magnétocrystalline des ions R3+. Les ions à anisotropie uniaxiale locale sont polarisés par le champ moléculaire produit par l'ordre de l'iridium dont la direction coïncide avec l'axe d'anisotropie. Les ions à anisotropie locale planaire perpendiculaire à cette direction ne présentent pas d’ordre magnétique induit par celui de l'iridium. A plus basse température, les interactions entre terres rares génèrent des comportements magnétiques plus complexes. / This thesis focuses on the study of iridium oxides, in particular on the consequences of the strong spin-orbit coupling of the iridium. Two families of compounds have been investigated: Sr3MM’O6, with mixed spin chains arranged on a triangular lattice, and R2Ir2O7 with interpenetrated pyrochlores networks of spins. Polycrystalline samples have been synthetized and in some instances single crystals were successfully grown. They were investigated macroscopically by magnetization measurements and probed microscopically by neutron and synchrotoron X-ray scattering experiments. Our measurements showed that in the spin chain compounds Sr3NiPtO6 and Sr3NiIrO6 the Ni2+ ions show a strong easy plane magnetocrystalline anisotropy, perpendicular to the chain axis. This stabilizes in Sr3NiPtO6 the so-called "large-D" non-magnetic phase. The planar anisotropy comes out in Sr3NiIrO6 at high temperature. The compound however orders at low temperature in a magnetic configuration with all the magnetic moments confined along the chain axis. We explain this change of anisotropy as due to the Ir4+ ions whose spin-orbit coupling produces a strong anisotropy of the intra-chain Ni-Ir magnetic interactions overwhelming the single-ion Ni2+ anisotropy. Concerning the pyrochlore iridates R2Ir2O7, magnetization measurements and neutron powder diffraction experiments are consistent with an "all-in/all-out" magnetic ordering of the Ir magnetic moments, revealed indirectly through the magnetic behavior of the rare-earth sublattice. This ordering is the only one consistent with a Weyl semi-metal phase predicted to arise from the spin-orbit coupling. The magnetic behavior of the rare-earth sublattice depends on the rare earth magnetocrystalline anisotropy. The ions with local uniaxial anisotropy are polarized by the Ir molecular field, whose direction coincides with the anisotropy axis. The ions with local planar anisotropy perpendicular to this direction show no iridium induced long-range magnetic ordering. At lower temperature, rare-earth interactions generate more complex magnetic behaviors.

Les évolutions rapides du marché des composants électroniques font apparaître de nombreux challenges pour la conception et la fabrication de ces derniers. Lorsque ces éléments deviennent plus petits, leur comportement se complexifie à mesure que de nouveaux phénomènes, liés aux effets d'interférence, entrent en jeu. Comprendre ces derniers nécessite le développement d'outils théoriques avancés. Dans ce contexte cette thèse est consacrée au transport électronique quantique dans des systèmes multi-terminaux. Dans la première partie on développe un formalisme général, utilisant les fonctions de Green de Keldysh, pour le transport électronique quantique dans des systèmes multi-terminaux en présence de perturbations oscillantes. Nous sommes capable d'exprimer toute obervable AC en termes de fonctions de Green à l'équilibre et des self-énergies des contacts. Ceci fait de notre formalisme un outil pratique pour toute une variété de perturbations à fréquence finie. Dans la seconde partie on présente l'idée d'induction d'un fort couplage spin-orbite dans le graphène en déposant à sa surface un certain type d'atomes lourds. Le graphène devient alors un isolant topologique. Nous avons ensuite étudié l'évolution de la phase topologique avec un champ magnétique externe. Une transition entre la phase de Hall quantique et la phase de Hall quantique de spin a été identifiée dans le même système en variant seulement la position du niveau de Fermi. Nous avons montré qu'une hétérojonction entre ces deux phases donnait lieu à un nouveau type d'état chiral à l'interface. / Rapidly changing market of electronic devices sets up a lot of challenges for the manufacturing and design technologies. When electronic circuit elements get smaller, the device behavior becomes increasingly complicated as new physical phenomena due to quantum interference effects come into play. Understanding of the latter necessitates development of advanced theoretical tools. In this thesis we investigate quantum electron transport in multiterminal devices. In the first part making use of the Keldysh Green's functions we develop a general framework for electron quantum transport in multi-terminal systems in the presence of oscillating fields. We are able to express any AC observable in terms of stationary Green's functions and leads self-energies, which makes our formalism a practical numerical tool for a variety of possible finite-frequency perturbations. In the second part we investigate theoretically a proposal to induce strong spin-orbital coupling in graphene by functionalizing its surface with certain type of heavy adatoms. In this case graphene becomes a topological insulator. Then we investigate the evolution of this topological phase in external magnetic field. We were able to see a unique transition between quantum Hall and quantum spin Hall phases in the same system by only varying the position of the Fermi level. A heterojunction between these two phases was shown to give rise to a new type of a chiral state at the interface between the latter.

La molécule SO2 est connue depuis longtemps dans la pour son spectre d'absorption compliqué résultant de forts couplages entre les états électroniques impliqués. Cette longue histoire a récemment été complétée par de nouvelles études spectroscopiques résolues en temps; la spectroscopie de photoémission (TRPES) et la génération d'harmoniques d'ordre élevé. De nouvelles questions ont ainsi émergées, concernant le rôle des différents états électroniques excités, les différents couplages et leur temps caractéristiques. Pour répondre à ces questions, nous avons considéré, dans un premier temps, l'état électronique fondamental et les deux premiers états singulets excités. Ceux-ci interagissent par l'intermédiaire de couplage non-adiabatic, conduisant à la complexité du spectre d'absorption. Nos résultats se sont avérés particulièrement précis, en particulier pour la description des bandes de Cléments, donnant lieu à leur première description et interprétation théorique. Le couplage spin-orbite et les états triplets ont été introduits dans la description du système et l'analyse de la dynamique a permis de comprendre les différents mécanismes de conversion intersystème. Trois résultats majeurs sont obtenus, (i) le rôle prédominant d'un état 3B2, (ii) la présence d'interférences quantiques lors du processus et (iii) une nouvelle interprétation de la bande dite " interdite ", émanant des état triplets. Les spectroscopies TRPES et HHG ont été utilisées pour sonder la dynamique moléculaire dans ces états. Grâce à des simulations ab-initio nous montrons que la méthode TRPES permet l'étude la dynamique pour tous les états alors que la HHG n'est sensible qu'à la conversion intersystème. / The SO2 molecule is long known in the literature for its complex UV absorption spectrum, which is caused by a variety of strong couplings between the electronic states involved. This long and rich history was augmented recently by new time-dependent spectroscopic methods, namely, Time-Resolved Photoelectron Spectroscopy (TRPES) and High-order Harmonic Generation (HHG). Additional open questions emerged immediately, e.g., what was the role of the different known electronic states, which were the relevant couplings and also the timescales of the different relevant processes.To resolve these issues theoretically, we start by considering the electronic ground state and the two lowest singlet excited states. The latter interact through non-adiabatic couplings leading to a complex photoabsorption spectrum. Our results were accurate, especially concerning the Clements bands, and provide a comprehensive description of the photoabsorption spectrum. When including the spin-orbit coupling, relevant for the weak long-wavelength absorption system, the three-states model turns into a 12 coupled-states system. Analysis of the different couplings gives insight into the different mechanisms of the intersystem crossing. Three main points are shown: (i) the preponderant role of a 3B2 state, (ii) the possibility of quantum interferences during the process and (iii) a new interpretation of the forbidden band.The TRPES and the HHG spectroscopies have been used to probe the time-dependent dynamics in all these states. With the aid of first-principles simulations we show that the TRPES method is sensitive to the dynamics in the manifold, while HHG is sensitive only to the intersystem crossing.

L’objectif de la thèse est de développer un système de type jonction tunnel tout oxyde à base de La2/3Sr1/3MnO3 (LSMO) où il serait possible de contrôler l’aimantation des électrodes magnétiques par des processus à faible consommation d’énergie. Des jonctions tunnel épitaxiées de LSMO/SrTiO3/LSMO ont été obtenues montrant un double renversement de l’aimantation à température ambiante et un taux de magnétorésistance de 71 % à 10 K. En exerçant une contrainte sur le LSMO par le substrat il a été possible de moduler l’anisotropie des couches magnétiques. Des anisotropies perpendiculaire ou dans le plan ont pu être obtenues. Afin de contrôler le renversement des moments magnétiques dans une des électrodes ferromagnétiques trois options ont été envisagées : l’utilisation de l’injection de spin à partir d’un métal à fort couplage spin-orbite (Pt, Ir) ou d’un oxyde contenant de tels ions (ici Ru dans SrRuO3), et l’utilisation du Bi2FeCrO6, un oxyde multiféroïque pouvant présenter un couplage magnétoélectrique. Malgré des résultats prometteurs, aucune solution n’a permis des tests sur des jonctions afin d’estimer leur efficacité. L’objectif final n’est pas encore atteint mais des avancées intéressantes ont été faites afin d’envisager des dispositifs permettant le stockage et la manipulation de l’information. / The objective of this work is to develop La2/3Sr1/3MnO3 (LSMO) based all-oxide magnetic tunnel junction systems where it would be possible to control the magnetization of magnetic electrodes by low energy consumption processes. Epitaxial tunnel junctions of LSMO/SrTiO3/LSMO were obtained showing a double magnetization switching at room temperature and a magnetoresistance ratio of 71 % at 10 K. Using strain engineering, it was possible to modulate the anisotropy of the LSMO magnetic layers. Perpendicular or in plane anisotropies could be thus obtained. In order to control the reversal of the magnetic moments in one of the ferromagnetic electrodes three options were considered : the use of spin injection from a metal with a strong spin-orbit coupling (Pt, Ir) or an oxide containing this type of ions (here Ru in SrRuO3), and the use of Bi2FeCrO6 multiferroic oxide that may exhibit a magnetoelectric coupling. Despite promising results, no solution has allowed tests on junctions to be carried out to estimate their effectiveness. Although the final objective is not yet achieved, interesting progress has been made on the way to information storage and manipulation devices.

京都大学 / 0048 / 新制・課程博士 / 博士(理学) / 甲第21598号 / 理博第4505号 / 新制||理||1647(附属図書館) / 京都大学大学院理学研究科化学専攻 / (主査)教授 小野 輝男, 教授 吉村 一良, 教授 島川 祐一 / 学位規則第4条第1項該当 / Doctor of Science / Kyoto University / DGAM