Les tentatives menées pour détruire des cellules cancéreuses avec les agents radiothérapeutiques à base de 211 At qui ont été synthétisés jusqu’à présent ne sont pas encore pleinement satisfaisantes car elles sont entachées par une deastatination in vivo. Étant donné que ce problème est lié aux connaissances actuelles qui sont limitées concernant la chimie de base de l’astate et de ses espèces, des recherches fondamentales combinant des expériences à l’échelle des ultra-traces et des études théoriques ont été lancées. Dans cette thèse, une étude théorique de plusieurs espèces de l’astate est réalisée au moyen de méthodes relativistes basées sur la théorie de la fonctionnelle de la densité ou des méthodes à basées sur la fonction d’onde. Tout d'abord, les méthodes qui peuvent être utilisées pour faire des prédictions pertinentes sont établies. A l’aide de ces approches, nous rationaliserons les structures électroniques, géométries et propriétés physicochimiques des différents systèmes d'intérêt théorique ou expérimental, en particulier les espèces AtF3 et AtO+. Finalement, nous identifierons formellement une nouvelle espèce de l’astate à l’aide de résultats expérimentaux et de calculs, ce qui non seulement complète le diagramme de Pourbaix de l’astate en milieu aqueux non complexant, mais aussi donne des informations cruciales pour identifier des conditions expérimentales pour rendre le plus « réactif » possible le précurseur At−, qui est de nos jours impliqué dans la synthèse d’agents radiothérapeutiques innovants. / Trials to destroy cancer cells with currently synthesized 211 At-based radiotherapeutic agents are not yet fully satisfactorily since they resume to in vivo deastatination. Since this issue is related to the limited knowledge of the basic chemistry of At and its species, fundamental researches combining ultra-trace experiments and computational studies have been initiated. In this thesis, a computational study of several At species is performed, by means of relativistic density functional theory and wave-function-based calculations. First, the quantum mechanical approaches that can safely be used to make adequate predictions are established. Using these approaches, we attempt to rationalize the electronic structures, geometries, and physico-chemical properties of various systems of theoretical and/or experimental interest, in particular the AtF3 and AtO+ ones. By the end, we firmly identify a new At species by combining outcomes of experiments and calculations. This new species not only completes the Pourbaix diagram of At in aqueous and non-complexing media, but also gives clues of identifying experimental conditions to make best reactive the At– precursor, which is currently involved in the synthesis of promising radiotherapeutic agents.

Le travail de recherche présenté concerne l'étude théorique des molécules LuBr et LuI qui sont considérées comme des molécules d'intérêt astrophysique. Les calculs ont été effectués en utilisant les méthodes de chimie quantique usuelles pour ce type de molécules comme les méthodes Hartree-Fock Self-Consistent Field (SCF) , Complete Active Space Self-Consistent Field (CAS-SCF) et les méthodes d'interaction de configurations multi-référence (MRCI) avec la correction de Davidson. Pour cela, la chaîne de programmes MOLPRO a été utilisée. Les courbes d'énergie potentielle ont été déterminées pour un grand nombre d'états électroniques dans un premier temps sans considérer l'interaction spin-orbite puis en l'incluant. Les constantes spectroscopiques (position d'équilibre (Re), l'énergie d'excitation (Te) et la fréquence harmonique (we) ont été déduites et comparées aux rares résultats expérimentaux disponibles dans la littérature pour ces deux molécules. / This work concerns the theoretical study of the electronic structure of two molecules of astrophysical interest, LuBr and LuI. Ab-initio methods have been used as Self-Consistent Field (SCF) method, Complete Active Space Self-Consistent Field (CAS-SCF) method and MRCI calculations including Davidson correction. Calculations have been performed through MOLPRO. Potential energy curves have been determined for numerous electronic states first without the spin-orbit coupling and afterwards with this interaction. Spectroscopic constants as equilibrium position (Re), excitation energy (Te) and harmonic frequency (we) have been deduced and compared with available experimental data for these two molecules.

L'objectif initial de cette thèse est l'interprétation d'expériences de relaxation en Résonance 1 Magnétique Nucléaire (Nuclear Magnetic Relaxation Dispersion) réalisées sur des solutions aqueuses d'U4+, :NpO+2 et PuO²+2 tous de configuration électronique f². Les solutions de Neptunyle(V) et de Plutonyle(VI) présentent, de façon étonnante. une relaxivité nettement supérieure à celle mesurée pour l'Uranium(IV). Il est envisageable que ce soit dü à des temps de relaxation électronique différents. Cette hypothèse a été examinée en comparant les spectres électroniques de ces trois composés calculés avec une méthode à 2 étapes SOCI (Spin~Orbit Configuration~lnteraction) en phases gazeuse et aqueuse. Les effets de la corrélation électronique (traitée dans une première étape) et de la relaxation spin~orbite (traitée dans la seconde étape) ont été étudiés en détails. Un des défis actuels de la chimie quantique est de pouvoir étudier des systèmes de taille croissante afin d'utiliser des modèles de plus en plus réalistes tout en ne négligeant pas les effets de la corrélation électronique. La Théorie de la Fonctionnelle de la Densité (DFT). a été créée à cette fin. Cependant son utilisation sur des systèmes comprenant des actinides est sujette à controverse. Ce point a été discuté dans le cadre de l'élucidation du mécanisme d'échange de molécules d'eau entre les première et deuxième sphères d'hydratation de l'Uranyle(VI). Le troisième et dernier projet porte sur l'analyse de spectres d'absorptions d'Uranyle(V) complexé. Les spectres électroniques de UO2+ et [UO2(CO3)3]5- ont été calculés afin de quantifier l'influence des ligands carbonate sur le spectre de l'Uranyle(V). / The framework of this PhD is the interpretation of Nuclear Magnetic Relaxation Dispersion experiments performed on solvated U4+, NpO2+ and PuO²2+, which aIl have a f² configuration. Unexpectedly the two actinyl ions have a much higher relaxivity than U4+,. One possible explanation is that the electronic relaxation rate is faster for Uranium(IV) than for the actinyl ions. We address this problem by exploring the electronic spectrum of the three compounds in gas phase and in solution with a two-step SOCI (Spin~Orbit Configuration~Interaction) method. The influence of electron correlation (treated in the first step) and spin~orbit relaxation effects (considered in the second step) has been discussed thoroughly. Solvent effects have been investigated as well. Another issue that has been questioned is the accuracy of Density Functional Theory for the study of actinide species. This matter has been discussed by comparing its performance to wave-function based correlated methods. The chemical problem chosen was the water exchange in [UO²+2 (H2O)5]. We looked at the associative and at the dissociative mechanisms using a model with one additional water in the second hydration sphere. The last part of the thesis dealt with the spectroscopy of coordinated Uranyl(V). Absorption spectrum of Uranyl(V) with various ligands has been recorded. The first sharp absorption bands in the Near-Infrared region were assigned to the Uranium centered 5f-5f transitions, but uncertainties remained for the assignment of transitions observed in the Visible region. We computed the spectra of naked U02+ and [UO2(CO3)3]5- to elucidate the spectral changes induced by the carbonate ligands.

Cette thèse est dédiée à l'étude théorique de phases exotiques dans un gaz dilué de bosons avec deux composantes (spins) en présence d'un couplage spin-orbite (SOC) entre ces deux états internes. En ajoutant ce dernier couplage à une description de type champs classiques de notre système, nous montrons que cette méthode permet de prédire le diagramme de phase à température finie de manière quantitative, efficace et fiable. Notre étude porte particulièrement sur un système de bosons bidimensionnels avec SOC dont nous dessinons le diagramme de phase en fonction de l'anisotropie du couplage spin-orbite ainsi que des interactions. Dans le cas d'un SOC anisotrope, une transition de phase de type Berenzinskii-Kosterlitz-Thouless sépare une phase dite normale d'une phase superfluide à plus basse température. L'ordre des spins du quasi-condensat dans la phase superfluide est alors guidé par les interactions de contact dépendantes du spin. Elles favorisent l'apparition soit d'un état onde plane avec moment non-nul (PW) soit d'une superposition linéaire de deux ondes planes appelée état de bande (SP). Pour des interactions indépendantes du spin des particules, nos simulations indiquent une fractionalisation du quasi-condensat. Les états PW et SP restent alors dégénérés. Dans le cas d'un SOC isotrope, nos calculs n'indiquent aucune transition de phase à la limite thermodynamique et à température finie. Un changement de comportement non critique subsiste pour un nombre important mais fini d'atomes. / In this thesis, we theoretically study the occurrence of exotic phases in a dilute two component (spin) Bose gas with artificial spin-orbit coupling (SOC) between the two internal states. Including spin-orbit coupling in classical field Monte Carlo calculations, we show that this method can be used for reliable, quantitative predictions of the finite temperature phase diagram. In particular, we have focused on SOCed bosons in two spatial dimensions and established the phase diagram for isotropic and anisotropic SOC and interparticle interactions. In the case of anisotropic SOC, the system undergoes a Berenzinskii-Kosterlitz-Thouless transition from a normal to a superfluid state at low temperature. The spin order of the quasicondensate in the low temperature superfluid phase is driven by the spin dependence of the interparticle interaction, favoring either the occurence of a single plane wave state at non-vanishing momentum (PW) or a linear sperposition of two plane waves with opposite momenta, called stripe phase (SP). For spin-independent interparticle interaction, our simulations indicate a fractionalized quasicondensate where PW and SP remain degenerate. For isotropic SOC, our calculations indicate that no true phase transition at finite temperature occurs in the thermodynamic limit, but a cross-over behavior remains visible for large, but finite number of atoms.

Les travaux théoriques réalisés dans le cadre de la thèse nous ont permis d'étudier en détail, sur la base de méthodes DFT, TD-DFT et ab initio les propriétés structurales, électroniques et spectroscopiques de deux classes de molécules, les composés carbonyles hydrures des métaux de transition de la 1re et 3me rangée (Mn, Re) et les complexes cyclométalants phenyl pyridine de l'iridium. L'accent a été mis plus particulièrement sur les effets de couplage spin-orbite sur les spectres d'absorption électronique de ces molécules. La quantification de ces effets a permis de montrer que seuls les spectres électroniques des complexes possédant un centre métallique de la 3me rangée des métaux de transition (Re, Ir) étaient modifiés par la correction spin-orbite en perturbation. Le caractère des états, MC ou MLCT, la proximité des états singulets et triplets sont les facteurs qui influencent fortement l'interaction spinorbite entre états excités. Un effet remarquable observé pour le complexe du rhenium est le décalage important du spectre d'absorption vers le rouge du à l'éclatement de l'état triplet le plus bas. Dans ce cas l'effet de couplage spinorbite doit être pris en compte pour obtenir un spectre plus proche de l'expérience. Un effet spin-orbite déjà observé sur d'autres systèmes est l'augmentation de de la densité d'états par éclatement des états triplets et la diminuation des force d'oscillateur qui se répartissent sur ces états pour aboutir à des spectres d'absorption électronique plus étendus et moins intenses. L'étude menée sur les complexes d'iridium pour lesquels les spectres expérimentaux sont particulièrement mal résolus, montre un accord remarquable entre ceux-ci est les spectres d'absorption théoriques TD-DFT. Cependant les effets de fonctionnelle peuvent jouer un rôle important sur la qualité des spectres. Pour ces molécules les calculs ab initio n'ont pu aboutir au-delà du niveau CASSCF. Les états excités sont très délocalisés dans ces molécules et il est difficile de décrire au même niveau d'approximation les différents types d'états MLCT, LLCT, MC, LMCT... Dans la plupart des cas les fonctionnelles B3LYP et PW91 donnent des résultats satisfaisants pour les complexes d'iridium. Les éclatements spin-orbite des états électroniques triplets peuvent être supérieurs à 1500 cm-1 dans les complexes possédant un centre métallique de la 3me rangée des métaux de transition.

Cette thèse est consacrée à l'étude des propriétés de transport statique et dynamique du gaz d'électrons bidimensionnel supraconducteur à l'interface LaAlO3/SrTiO3. Dans un premier temps, nous étudions l'effet du désordre microscopique induit par le dopage en Chrome, sur la supraconductivité et le couplage spin-orbite en fonction de la densité de porteur modulée par effet de champ. Dans une géométrie de grille locale au-dessus du gaz, nous montrons le contrôle électrostatique de la transition supraconducteur-isolant. De même, nous analysons l'ajustement du couplage spin-orbite contrôlé par effet de champ. A l'aide de méthodes de nanofabrication par lithographie électronique, nous démontrons la première réalisation d'un point critique quantique dans LaAlO3/SrTiO3. En changeant le confinement latéral et le niveau de Fermi par effet de champ, nous sommes capables de régler le nombre de canaux conducteurs dans l'état normal et de mesurer la quantification de la conductance. Enfin, nous présentons des mesures radio-fréquence qui donnent accès aux propriétés dynamiques du gaz supraconducteur. L'évolution de la conductivité en fonction de la densité de porteurs et de la température est comparée avec la théorie standard BCS/Mattis-Bardeen d'une part, et avec la théorie BKT d'autre part. / This thesis is devoted to the study of static and dynamical transport properties of the superconducting two-dimensional electron gas at the LaAlO3/SrTiO3 interface. Under strong 2D confinement, the degeneracy of the t$_{2g}$ bands of SrTiO$_3$ is lifted at the interface, generating a rich and complex band structure. Starting from a free electron model, we derive numerically a self-consistent calculation of the potential well and the band structure (chapter 1). These simulations highlight the presence of two types of bands d$_{xy}$ and d$_{xz/yz}$ with very different transport properties. We investigate first the effect of microscopic disorder introduced by Cr doping, on superconductivity and spin-orbit coupling over a wide range of back-gate doping (chapter 3). We also describe the first implementation of a field-effect device where the superconductor-insulator transition could be continuously tuned with a top-gate. The presence of a strong spin-orbit coupling that could be controlled with the top-gate voltage is also demonstrated by analyzing the magneto-transport measurements. The gate dependence of the spin-splitting energy, of the order of a few meV, is found to be consistent with Rashba spin-orbit coupling. Going one step further in nanofabrication, we report on the first realization of a quantum point contact in LaAlO$_3$/SrTiO$_3$ using split gates (chapter 6). To go further in the understanding of the LaAlO$_3$/SrTiO$_3$ interface, we present high frequency measurements of the conductivity $\sigma$ (chapter 5). This measurement gives us access to the superfluid stiffness and to the gap energy via the BCS theory. We show that the competition between these two energy scales controls the superconducting Tc in the phase diagram.

Cette thèse s'intéresse à l'étude de la supraconductivité bidimensionnelle à l'interface entre les oxydes LaAlO3 et SrTiO3 contrôlée par effet de champ électrique. Lorsqu'on fait croître une couche mince de quelques mailles atomiques de LaAlO3 sur un substrat de SrTiO3, l'interface devient conductrice, et même supraconductrice au-dessous de 300mK, bien que ces deux oxydes de structure pérovskite soient des isolants. Il se forme ainsi un gaz bidimensionnel d'électrons de haute mobilité, dont les propriétés - supraconductivité et fort couplage spin-orbite de type Rashba - peuvent être contrôlées par effet de champ électrique à l'aide d'une Back Gate. Nous avons étudié cette supraconductivité bidimensionnelle par trois approches expérimentales différentes : l'étude de la transition supraconductrice en température à l'aide du modèle de Berezinskii-Kosterlitz-Thouless incluant une distribution inhomogène de rigidité ; l'analyse par le groupe de renormalisation de la transition de phase quantique supraconducteur-isolant induite par un champ magnétique perpendiculaire à l'interface selon le modèle de Spivak, Oreto et Kivelson ; et enfin l'étude de l'hystérèse du courant critique ainsi que de sa nature probabiliste dans le cadre du modèle RCSJ. Nous proposons donc de considérer l'interface comme un réseau de flaques supraconductrices couplées par effet Josephson à travers un gaz 2D métallique, dont la transition est régie par le modèle XY des fluctuations de phase. Enfin, nous avons démontré pour la première fois la possibilité de contrôler les propriétés du gaz 2D à l'aide d'une Top Gate, et comparé les effets des deux grilles (Top ou Back Gate). / In this PhD work, we study the field-effect modulated two-dimensional superconductivity at the LaAlO3/SrTiO3 oxides hetero-interface. When one grows epitaxially a few unit cells thin film of LaAlO3 on a SrTiO3 substrate, the interface becomes conducting, and even superconducting below 300mK, although these two perovskite oxides are insulators. The properties of this high-mobility two-dimensional electron gas – superconductivity and strong Rashba-type spin-orbit coupling - can be field-effect modulated by the mean of a Back Gate. We have investigated this two-dimensional superconductivity through three different experimental approaches : the temperature-driven transition with the Berezinskii-Kosterlitz-Thouless model including an inhomogeneous distribution of rigidity ; the finite-size scaling analysis of the superconductor-to-insulator quantum phase transition induced by a perpendicular magnetic field using the model developed by Spivak, Oreto and Kivelson ; and finally the measure of the hysteretic and stochastic properties of the critical current in the framework of the RCSJ model. We hence propose to consider this 2D electron gas as an inhomogeneous network of superconducting puddles coupled to one another by Josephson effect through a normal metallic matrix, which transition is dominated by the XY model of the phase fluctuations. Finally, we demonstrated for the first time the possibility of Top Gated-control of this interface, and we investigated the compared effects of Top and Back Gating.

L’objectif de ce travail de thèse est d’étudier les possibilités d’excitation, de propagation et de détection d’ondes de spin dans des couches ultraminces de Y₃Fe₅O₁₂(YIG). Pour ce faire, nous proposons d’accéder à la dynamique d’aimantation du YIG à travers l’exploitation de phénomènes de transport électronique polarisé en spin liés aux effets Hall de spin (SHE) existant au sein de métaux normaux (MN) présentant un fort couplage spin-orbite.Nous avons pour cela fait croître, par ablation laser pulsée, des films de YIG épitaxiés d’épaisseur nanométrique. En effet, le fait de pouvoir disposer de films magnétiques ultraminces est nécessaire pour ouvrir le champ d’étude du YIG à la lithographie et aux techniques de micro-fabrications de la micro-électronique en vue notamment d’applications magnoniques.L’étude de la dynamique d’aimantation de ces couches magnétiques par résonance ferromagnétique (FMR) nous a permis de quantifier la constante d’amortissement magnétique de Gilbert pour ces films. Pour les meilleurs films ayant une épaisseur de 20 nm celle-ci est de de 2*10^-4, soit une valeur comparable avec celle des films de YIG d’épaisseur micrométrique obtenus par la technique standard d’épitaxie en phase liquide et seulement un ordre de grandeur supérieure à l’amortissement du YIG massif (a=3*10^-5). Nous avons pu montrer par des mesures inductives à l’analyseur de réseau que les ondes de spin pouvaient se propager dans de tels films sur plusieurs centaines de microns, ce résultat valide la pertinence de l’emploi de couches de YIG de 20 nm d’épaisseur pour des applications magnoniques.Afin de procéder à des mesures de détection/excitation d’ondes de spin par exploitation du SHE, nous avons déposé différents métaux (Pt, Pd, CuBi) sur nos films de YIG, formant ainsi des bicouches YIG|MN. Nous avons mis en évidence la détection non locale d’ondes de spin due aux phénomènes d’effet Hall de spin inverse dans le MN et de pompage de spin dont nous avons caractérisé le paramètre de mixing conductance g à partir d’analyse de résonance ferromagnétique.Afin d’apporter un élément de réponse sur l’origine d’effets de la magnétorésistance observés dans des bicouches YIG|MN, origine intrinsèque ou extrinsèque (induite par une polarisation magnétique du MN), nous avons effectué des mesures de dichroïsme magnétique circulaire de rayons X au niveau du seuil K du Pd dans des bicouches YIG|Pd. Ces mesures indiquent l’absence de moments magnétiques induits par le YIG dans le Pd avec un seuil de détection estimé à 10^-5µB/atome. Ce résultat, associé à des mesures de magnétotransport réalisées sur les mêmes échantillons, nous a permis de montrer que le pompage de spin entre un isolant ferromagnétique et un métal non magnétique, permettait seul (sans effets de proximité magnétique) d’expliquer les effets de magnétorésistance d’effet Hall de spin observés dans ces bicouches.Nous avons étudié la dynamique d’aimantation de nanodisques de YIG et YIG|MN par microscopie à force de résonance magnétique. Cette étude a permis de montrer que la nanostructuration de ces films ne dégrade pas les paramètres a et g et permet même, grâce au confinement géométrique des modes propres de résonance, d’annuler la contribution inhomogène (DH0) à largeur de raie.Finalement, à partir de l’injection dans le MN d’un courant électrique continu, nous avons mis en évidence la possibilité de modifier (augmenter/diminuer) la largeur de raie du mode FMR d’un microdisque de YIG|MN, exploitant ainsi le couple de transfert de spin d’un courant de spin créé dans le MN par effet de Hall de spin direct. Passé une valeur critique de courant, nous avons pu activer (en l’absence d’excitation RF) un régime d’auto oscillations de l’aimantation du YIG. Ce dernier résultat qui confirme la possibilité d’exciter la dynamique d’aimantation dans le YIG par un couple de transfert de spin est très prometteur pour l’intégration des dispositifs magnoniques au sein de circuits électroniques. / The aim of this thesis is to study the excitation, the propagation and the detection of spin waves into ultrathin Y₃Fe₅O₁₂ (YIG) films. Our approach consists in interacting with the YIG magnetization dynamics thanks to spin polarized electronic transport phenomena related to spin Hall effect (SHE) that occurs within normal metals (NM) which have a large spin orbit coupling.To do so, we first grew epitaxially, by pulsed laser deposition, nanometer thick YIG films. Having ultrathin magnetic films is indeed necessary to be able to use lithography and microfabrication technics in order to develop magnonic devices.Studying these films by ferromagnetic resonance (FMR) allowed us to quantify the Gilbert magnetic damping constant, which is down to 2∙〖10〗^(-4) for the best 20 nm thick films. This value is comparable to which is reported for micrometer thick YIG films grown by liquid phase epitaxy and is only one order of magnitude higher than the bulk YIG damping (α = 3∙〖10〗^(-5)). Inductive measurements performed with a vectorial network analyzer show that spin waves can propagate over hundreds microns through such thin films. The suitability of 20 nm thick YIG films for magnonic applications is therefore confirmed by this result.In order to detect/excite spinwave by exploiting SHE, we have deposited different metals (Pt, Pd, CuBi) on our YIG films, thus obtaining YIG|NM bilayers. We have performed a nonlocal detection of spin waves based on inverse SHE and spin pumping phenomena. From the FMR analysis, we also measured the spin mixing conductance g_(↑↓) that quantify the efficiency of spin pumping.To answer the question of the origin of magnetoresistance observed into YIG|NM bilayers, intrinsic or extrinsic origin (ie. induced by the magnetic polarization of the NM), we have measured the X-ray magnetic circular dichroism of YIG|Pd bilayers at the K-edge of Pd. These measurements do not show any induced magnetic moment for YIG to Pt for a resolution of 〖10〗^(-5) μ_B/atom. Combining this result with magnetotransport measurements performed on the same samples, allowed us to show that the spin pumping between a ferromagnetic insulator and a nonmagnetic metal could explain (without any magnetic proximity effects) spin Hall magnetoresistance effects observed into these bilayers.We studied the magnetization dynamics of YIG and YIG|NM nanodisks by magnetic resonance force microscopy. This study has shown that the nanostructuration performed on these films doesn’t affect such parameters as α and g_(↑↓), the geometrical confinement even leads to suppress the linewidth inhomogeneous broadening (ΔH_0).Then, we injected a continuous electrical current through the NM. Using the spin transfer torque of the spin current thus created into the NM by direct spin Hall effect, it allowed us to modified (increased/decreased) the FMR mode’s linewidth of a YIG|NM microdisk. After reaching a critical current, we managed to enable (without any RF excitation) a regime of magnetization auto-oscillations into the YIG. This last result, which confirms the ability of exciting the YIG magnetization dynamics by spin transfer torque, is very promising for the integration of magnonic devices into electronic circuits.

L’interaction spin-orbite a permis de reproduire dans les modèles nucléaires théoriques, les nombres magiques N=28 et 50 observés dans les noyaux atomiques. Ces dernières décennies, l’étude expérimentale de noyaux exotiques a mis en évidence une évolution des nombres magiques loin de la vallée de stabilité. On peut alors se poser la question de l’évolution des potentiels d’interaction eux-mêmes, et en particulier de l’interaction spin-orbite. Si cette interaction a été historiquement incluse « à la main » dans les modèles de champ moyen « classiques », elle émerge cependant naturellement dans les modèles relativistes. La description de l’interaction spin-orbite est très similaire dans ces deux types de modèles, mais il subsiste a priori un désaccord du point de vue de sa dépendance en isospin : les modèles non-relativistes de type Hartree-Fock présentent en effet un potentiel spin-orbite dépendant fortement de l’isospin, contrairement aux modèles de type Relativistic Mean Field.En 2009, des calculs mettant en œuvre différents modèles théoriques ont prédit l’existence d’une « bulle », caractérisée par une déplétion en densité protonique centrale, dans le ³⁴Si. Ce dernier aurait une densité protonique très exotique, et bien différente de sa densité neutronique. Le ³⁴Si constituerait alors une sonde idéale de l’évolution du potentiel spin-orbite dans les systèmes présentant une forte asymétrie protons-neutrons. L’émergence d’un tel effet trouverait son origine dans la déplétion de l’orbitale protonique2s½, les orbitales s étant les seules à contribuer à la densité nucléaire centrale.Une expérience réalisée en Septembre 2012 à NSCL (MSU, Etats-Unis), a permis de mettre en évidence pour la première fois un effet de bulle nucléaire dans le ³⁴Si. L’étude des facteurs spectroscopiques des états peuplés lors des réactions d’arrachage de proton ou de neutron ³⁴Si(-1p) ³³Al et ³⁴Si(-1n) ³³Si indique que sa structure neutronique est très proche d’un système sans corrélations au-delà du champ moyen, tandis que son orbitale protonique est très faiblement occupée : n(2s½) = 0,16(4).Les réactions ³⁶S(-1p) ³⁵P et ³⁶S(-1n) ³⁵S ont été étudiées dans les mêmes conditions expérimentales. L’évolution de l’occupation n(2s½) mesurée entre le ³⁶S et le ³⁴Si, ainsi que la variation de l’écart en énergie des partenaires spin-orbite neutroniques 2p½-2p^3/2, mesurée entre ces deux noyaux dans une expérience antérieure, sont en faveur des modèles de champ moyen non-relativistes. La partie théorique de cette thèse a cependant montré que la différence de comportement de l’interaction spin-orbite entre modèles relativistes et non-relativistes est en fait un artefact causé par l’omission du terme d’échange dans les calculs de type Relativistic Mean Field. En effet, l’inclusion du terme de Fock dans les modèles relativistes permet de rétablir la dépendance en isospin du potentiel spin-orbite observée dans le cas non-relativiste. / The spin-orbit interaction is essential for the reproduction of magic numbers N=28 and 50 in theoretical nuclear models. Over the past few decades, the experimental study of exotic nuclei has highlighted an evolution of magic numbers far from stability. One can then wonder about the evolution of nuclear potentials themselves, and in particular the one of spin-orbit interaction. Historically, this interaction was included « by hand » in mean field models, whereas it naturally arises in relativistic mean field models. The description of the spin-orbit interaction happens to be very similar in those two kinds of models, but there remains a disagreement regarding its isospin dependance. Indeed, Hartree-Fock models exhibit a spin-orbit potential which strongly depends on isospin, contrary to relativistic mean field models.In 2009, a proton bubble was predicted in ³⁴Si by means of several different nuclear models. This effect consists in a central proton central density depletion. ³⁴Si would exhibit a quite exotic proton density, and very different from its neutron density. This nucleus would then constitute an ideal probe to test the behaviour of the spin-orbit potential in systems with strong proton-neutron asymmetry. The appearance of such an effect would originate from the depletion of proton 2s½ orbitals, as s orbitals are the only ones contributing to the central density.An experiment which was performed in September 2012 at NSCL (MSU, United States) highlighted for the first time a proton bubble in ³⁴Si. The spectroscopic strengths of states populated in the knockout reactions ³⁴Si(-1p)³³Al and ³⁴Si(-1n)³³Si reveal that the neutron structure of ³⁴Si is close to the one of a system without beyond-mean-field correlations, whereas its proton orbital is only weakly occupied : n(2s½) = 0,16(4).The reactions ³⁶S(-1p)³⁵P and ³⁶S(-1n)³⁵S were studied in similar experimental conditions. The change in occupancy n(2s½) measured between ³⁶S and ³⁴Si, as well as the variation in the neutron spin-orbit splitting 2p½-2p^3/2 measured in an earlier experiment, suggest that non-relativistic models exhibit the right isospin dependance. The theoretical part of this thesis showed however that the difference in behaviour of the spin-orbit interaction between relativistic and non-relativistic model is actually an artefact caused by the omission of the exchange term in relativistic mean field calculations. Indeed, including the Fock term in relativistic models enables to restore the isospin dependance observed in the non-relativistic case.

Cette thèse porte sur l’étude de la génération, la propagation et la détection d’ondes de spin dans des nanostructures et microstructures élaborées à partir de couches ultra-minces (quelques nanomètres d’épaisseur) de Y₃Fe₅O₁₂ (YIG). Ce travail se trouve à l’interface entre deux thématiques du magnétisme : la magnonique et la spintronique. Grâce aux effets spin-orbite dans des microstrutures YIG|Pt, il a été possible d’étudier et de manipuler la dynamique d’aimantation du YIG, un matériau utilisé de longues dates sous forme de films épais ou billes pour ses très faibles pertes magnétiques. Ce travail ouvre la voie au développement de circuits magnoniques submicroniques soit pour le traitement des signaux hyperfréquences pour les applications télécom soit pour la réalisation de circuits logiques dans la perspective du remplacement de la technologie CMOS (beyond-CMOS). Ce travail repose sur une expertise dans la croissance de films de YIG développée au laboratoire. Les couches ultra-minces de YIG ont été élaborées par ablation laser pulsée. Pour les meilleurs films ayant une épaisseur de 20 nm, la constante d’amortissement de Gilbert caractérisant les pertes des films, estimée par résonance ferromagnétique, est typiquement de α=3x10⁻ 4. Cette avancée cruciale sur l’aspect matériau a ouvert au début de ma thèse un champ de possibilités pour la réalisation et l’étude de dispositifs magnoniques. En effet, la diminution des épaisseurs a permis d’ouvrir le YIG au domaine de la micro/nanofabrication, levant ainsi un verrou technologique vieux de plusieurs décennies. Nous avons donc pu montrer par des mesures inductives et optiques que la propagation d’ondes de spin dans des guides d’onde de YIG de 20 nm d’épaisseur pouvait être faite sur plusieurs dizaines de microns. Prouvant que la structuration des films de YIG n’altère pas la propagation des ondes de spin ouvrant la voie vers la réalisation de circuits magnoniques plus complexes. En structurant ces films de YIG pour obtenir des cristaux magnoniques, il est possible de générer une modulation spatiale du potentiel vu par les ondes de spin, se traduisant par l’apparition de bande interdite (ou gap) dans la transmittance de fréquences. L’étude de la propagation des ondes de spin dans un cristal a montré l’apparition d’un gap par des mesures BLS, accompagnée par une augmentation de l’atténuation pour la longueur d’onde de Bragg. Pour la première fois dans des films ultra-minces de YIG, ce gap montre la possibilité de réaliser une fonctionnalité de filtrage fréquentiel. La preuve de concept a été validée pour un cristal magnonique adapté pour l’intégration à des dispositifs magnoniques. Afin de manipuler et exciter la dynamique d’aimantation du YIG, nous avons dans une deuxième partie réalisée des microstructures à base de bicouche YIG|Pt. L’injection d’un courant électrique dans le Pt donne naissance, grâce à l’effet Hall de spin, à une accumulation de spin qui se couple à l’interface avec l’aimantation du YIG et permet ainsi d’exercer un couple de transfert de spin (STT) et de générer une dynamique d’aimantation du YIG. Nous avons mis en évidence la modulation d’un facteur cinq de la longueur d’atténuation des ondes de spin se propageant dans une piste YIG|Pt grâce à l’amplification des ondes de spin par STT. Ce contrôle efficace de l’atténuation s’avère très intéressant pour le transport d’information porté par les ondes de spin, afin d’amplifier ou supprimer les ondes de spin et donc sélectionner l’information transmise. Par ailleurs, au-delà d’un courant critique d’injection, nous avons pu observer des auto-oscillations de l’aimantation du YIG à la fois dans des plots ou des pistes. Ce résultat confirme la possibilité d’exciter électriquement la dynamique d’aimantation du YIG par STT. Une étude rigoureuse de ce régime a été effectuée dans des microdisques YIG|Pt pour déterminer le comportement des auto-oscillations et imager les modes d’ondes de spin excités dans le YIG. / The aim of this thesis is to study the generation, propagation and detection of spin waves in nanostructures and microstrutures based on ultrathin (a few nanometers thickness) Y₃Fe₅O₁₂ (YIG) films. This work is at the interface between two fields of magnetism: magnonics and spintronics. Thanks to spin-orbit effects in YIG|Pt microstructures, it has been possible to study and manipulate YIG magnetization dynamic, a material known and used for a long time as thick films or spheres due to its very low magnetic losses. This work opens the path towards the development of submicronic magnonic circuits either for processing radiofrequency signals of for the realization of spin waves logic devices for a future beyond-CMOS technology. Prior to the present work, a significant efforts have been made in the lab to grow epitaxial nanometer thick YIG films by pulsed laser deposition (PLD). It was possible to reduce the film thickness down to a few nanometers while preserving excellent magnetic properties. For the best YIG films having a thickness of 20 nm, ferromagnetic resonance measurements yield a Gilbert magnetic damping of α=3x10⁻ 4 . This value is comparable to micrometer thick YIG films grown by liquid phase epitaxy (LPE). This important step forward on the material aspect opened new possibilities for the realization of magnonic devices that can have a large impact on the ICT industry. Indeed, microfabrication of YIG is now possible thanks to the advent of high quality nanometer thick YIG films. Thus, we have observed the propagation of spin waves in 20-nm thick, 2.5 µm wide YIG waveguides over large distances using inductive and optical detection. Spin-wave propagation characteristics are not affected by microstructuration opening the path to the reliable design of complex magnonic circuits.By structuring YIG films to obtain magnonic crystals, it is possible to generate spatial modulation of the potential seen by spin waves, resulting in the appearance of gaps in the transmittance in frequency. To do so, magnonic crystals implemented in form of microscopic waveguides whose width is periodically varied, were fabricated. The study of spin-wave propagation showed the appearance of a gap accompanied by an increase of the spin-wave attenuation length due to Bragg reflection. For the first time in ultrathin YIG films, this gap shows the possibility to realize radiofrequency filtering. In order to manipulate and excite YIG magnetization dynamics, we have designed YIG|Pt microstructures either stripes or microdisks. Thanks to the spin Hall effect, an electrical current passing in Pt generates a transverse spin accumulation coupled at the interface to the YIG’s magnetization making it possible to exert spin transfer torque (STT). We have highlighted an efficient modulation, by a factor of five, of the spin-wave attenuation length. This control on the decay constant proves to be very interesting for the transport of information using spin waves as data carriers, in order to be able to amplify or suppress spin waves and to select transmitted information. In addition, beyond a critical current, we have induced auto-oscillations of YIG magnetization, either in stripes of microdisks, confirming the possibility to electrically excite YIG magnetization dynamics using STT. A rigorous study of this nonlinear regime has been carried out in YIG|Pt microdisks to determine auto-oscillations behavior and to observe directly dynamic modes excited in YIG.