La spintronique multifonctionnelle est une nouvelle direction d'avancement pour aller au-delà des limites de l'électronique moderne. Il vise à développer des dispositifs qui seraient sensibles à plus d’un stimulus et/ou ont un signal multi-réponse. Dans cette thèse, nous explorons cette voie multifonctionnelle émergente en combinant l’électronique de spin et les systèmes organiques pour ouvrir la voie vers des dispositifs polyvalents. Nous étudions la formation d'une spinterface dans le système Co/manganèse-phthalocyanine. Nous proposons l'introduction de multifonctionnalités intrinsèques en utilisant des matériaux à transition de spin. Nous développons une nouvelle approche de fonctionnalisation pour ajuster leurs propriétés vers des applications. Nous proposons un contrôle fonctionnel externe sur une spinterface en utilisant un substrat multiferroïque. Dans le cadre de cette thèse, un insert polyvalent à température variable a été développé à la ligne de lumière DEIMOS du synchrotron SOLEIL. Nous démontrons comment il peut être utilisé pour sonder des atomes actifs dans n'importe quel dispositif électronique. / Multifunctional spintronics is a new direction of advancement beyond the limits of modern electronics. By combining elementary charge of an electron and its spin, it aims to develop devices which would be sensitive to more than one stimuli and/or have multiresponse signal. In this thesis, we explore the multifunctional potential emerging while combining spin electronic and organic systems to pave the way towards multipurpose devices. First, we study formation of a ferromagnetic/organic spinterface in Co/manganese-phthalocyanine system. We propose introduction of intrinsic multifunctionality by using spin crossover materials. We develop a novel functionalization approach for tuning their properties towards device applications. We propose an external functional control over any hybrid spinterface by using multiferroic substrate. In the framework of this thesis, a Versatile Variable Temperature Insert was developed at the DEIMOS beamline of the SOLEIL synchrotron. We demonstrate how it can be used to probe active atoms in any microelectronic device.

Cette thèse s’intéresse à la fabrication de jonctions magnétiques à effet tunnel organiques. Les MTJ organiques remplacent la barrière par une molécule. Il a fallu d’abord vaincre les problèmes liés à la fabrication de ces MTJ. En effet, ce type de jonction est très fragile du point de vue de sa fabrication, car incompatible avec les solvants. Un nouveau procédé de fabrication a été mis au point. Ce procédé fait appel à de petites « billes » nanométriques dispersées à la surface d’un échantillon. Ce procédé a été utilisé avec succès. Nous avons obtenu une réponse magnétique des échantillons. Des mesures XAS et de magnéto-transport ont été menées sur des jonctions MgO. Une approche in operando innovante a été utilisée. Ces mesures ont démontré que la présence d’oxyde de fer aux interfaces limite la TMR. Pour finir, des mesures SR-PES ont été menées dans le but d’étudier la polarisation d’interface de Cu/MnPc dans le système Cu(100)//Co/Cu/MnPc. Ces mesures ont révélé que cette interface est très fortement polarisée en spin. Les structures qui apparaissent dans les spectres ne peuvent être expliquées par une simple atténuation du signal du cobalt due à la couverture de molécules. / This thesis concerns the fabrication of organic magnetics tunnel junctions. Organic MTJs replace the barrier with a molecule. First, we had to overcome the problems of MTJ manufacturing. Indeed, this type of junction is very fragile from the point of view of its manufacturing because they are incompatible with solvents. A new manufacturing process has been developed. This process uses small nanometric "beads" scattered on the surface of a sample. This method has been used successfully and we obtained a magnetic response of the samples. XAS and magneto-transport measurements were conducted on MgO junctions. An innovative in operando approach was used. These measurements revealed that the presence of oxide at the interfaces limits the TMR. Finally, SR-PES measurements were carried out in order to study the Cu/MnPc interface polarization in the Cu (100)//Co/Cu/MnPc system. These measurements revealed that this interface is strongly spin polarized. Structures appearing in the spectra cannot be explained by a simple attenuation of the cobalt signal due to molecule coverage.

L'avenir de la spintronique repose sur le développement de matériaux ayant des propriétés magnétiques remarquables. L'objectif de cette thèse est de comprendre la physique des deux matériaux fonctionnels proposés pour des applications spintroniques qui utilisent des simulations de la densité fonctionnelle.Nous nous sommes intéressés dans une première partie au ferrite de gallium pour lequel il a été montré que les propriétés dépendaient de la concentration de fer.Les spectres optiques ont été calculés et comparés aux spectres expérimentaux suggérant des niveaux élevés de désordre. Dans la deuxième partie, nous avons montré une polarisation de spin à l’interface hybride formée entre la phthalocyanine de manganèse et la surface de cobalt,en accord avec les expériences de photoémission.La formation de la spinterface a été expliquée par différents mécanismes d'hybridation dans chaque canal de spin.Cette polarisation de spin est coordonnée avec des moments magnétiques induits sur les sites moléculaires. / The future of the spintronics technology requires developing functional materials with remarkable magnetic properties. The aim of this thesis is to understand the physics of functional materials proposed for spintronic applications using ab-initio density functional simulations. We investigated the properties of two different functional materials. We first studied the magnetoelectric gallium ferrite GFO. The dependence of the different properties on the iron concentration has been demonstrated and discussed. The optical spectra were calculated and compared to the experimental once suggesting high levels of iron disorder. In the second part, we demonstrated a highly spin polarized hybrid interface formed between manganese phthalocyanine and cobalt surface in agreement with photoemission experiments. The formation of this spinterface was described by different hybridization mechanisms in each spin channel. This high spin polarization is coordinated with induced magnetic moments on the molecular sites.

Comprendre les propriétés des interfaces molécules/métaux est d’une importance capitale pour la spintronique organique. La première partie porte sur l’étude des propriétés magnétiques de molécules de phtalocyanine de manganèse. Nous avons montré que les premières couches moléculaires forment des colonnes avec un arrangement antiferromagnétique sur la surface de Co(100). Ces dernières mènent à de l’anisotropie d’échange. La seconde partie porte sur l’étude d’une molécule à transition de spin, la Fe(phen)2(NCS)2, sublimée sur différentes surfaces. Nous avons identifié les états de spin d’une molécule unique sur du Cu(100). De plus, nous avons commuté l’état de spin d’une molécule unique pourvu qu’elle soit suffisamment découplée du substrat. / Understanding the properties of molecules at the interface with metals is a fundamental issue for organic spintronics. The first part is devoted to the study of magnetic properties of planar manganese-phthalocyanine molecules and Co films. We evidenced that the first molecular layers form vertical columns with antiferromagnetic ordering on the Co(100) surface. In turn, these molecular columns lead to exchange bias. The second part is focused on the study of a spin-crossover complex, Fe(phen)2(NCS)2 sublimed on different metallic surfaces. We identified the two spin states of a single molecules on Cu(100). By applying voltages pulses, we switched the spin state of a single molecule provided that it is sufficiently decoupled from the substrate.