Starke Kopplung von Molekülen mit einem räumlich begrenzten Lichtfeld führt zur Bildung neuer polaritonischer Eigenzustände des Systems, die sowohl molekulare als auch photonische Eigenschaften erhalten und somit ein großes Potenzial für Anwendungen in der Chemie und Optoelektronik besitzen. In dieser Arbeit wird die Kopplung zwischen Oberflächenplasmonen Polaritonen (SPPs), die als das räumlich begrenzte Lichtfeld agieren, und molekularen Anregungen wie Schwingungen und polaronischen Resonanzen untersucht. Das starke Kopplungsregime zwischen einer Molekülschwingung und einem SPP wird zum ersten Mal im mittleren Infrarot unter Verwendung der Carbonylschwingung von Poly(vinylmethylketon) Polymer und Silber als Ausbreitungsmedium von SPPs demonstriert. Die neu gebildeten Hybridmoden werden durch Experimente und numerische Modellierung untersucht, wobei Messungen der abgeschwächten Totalreflexion und der thermischen Emission sowie Berechnungen mittels der Transfermatrix und der linearen Dispersionstheorie verwendet werden. Ein Anticrossing in der Dispersion der Polariton-Zweige mit einer Energieaufspaltung bis zu 15 meV, was die Hauptsignatur des starken Kopplungsregimes ist, wird beobachtet. Die starke Kopplung mit Zinkgalliumoxid, einem hochdotierten Halbleiter als Alternative zu Edelmetallen, wird auch untersucht. Experimentelle und simulierte Reflektometrie-Spektren sowie Dispersionsrelationen werden diskutiert, um Rückschlüsse auf die Eigenschaften des Systems zu ziehen. Außerdem wird ein Ansatz zur Verbesserung der Leitfähigkeit organischer Halbleiterpolymere durch starke Kopplung ihrer polaronischen Zustände an SPPs vorgestellt und Leitfähigkeitsmessungen durchgeführt. Ziel ist es, die Delokalisierung der Hybridzustände auszunutzen, um die Leitfähigkeit zu verändern. Die präsentierten Ergebnisse bieten neue Einblicke in den Nutzen der Eigenschaften der Licht-Materie-Hybridisierung, um ihr volles Potenzial für verschiedene Bereiche und Anwendungen zu erforschen. / Strong coupling of molecules with a confined light field results in the formation of new polaritonic eigenstates of the system called polaritons that inherit both molecular and photonic characteristics and thus holds strong potential for applications in chemistry and optoelectronics. In this work, coupling between propagating surface plasmon polaritons (SPPs), as confined light field, and molecular excitations, such as vibrational resonances and polaronic features, is investigated. The strong coupling regime between a molecular vibration and a propagating SPP is demonstrated for the first time in the mid-infrared spectral range using the carbonyl stretch vibration of Poly(vinyl methyl ketone) polymer and silver as metallic medium for SPPs propagation. The newly formed hybrid modes are investigated through experiments and numerical modelling, employing attenuated-total-reflection and thermal emission measurements as well as transfer-matrix and linear dispersion theory calculations. An anticrossing behavior in the dispersion of the polariton branches with an energy splitting up to 15meV, which is a key signature of the strong coupling regime, is observed. Strong coupling involving zinc gallium oxide, which is a highly doped semiconductor, as an alternative to noble metals is also investigated. Experimental and simulated reflectometry spectra as well as the dispersion relations are discussed so as to draw conclusions about the properties of the system. Furthermore, an approach to enhance the conductivity of organic semiconductor polymers by strongly coupling their polaronic states to SPPs is presented and four-point probe measurements are conducted. The goal is to exploit the delocalization of the hybrid states to alter the conductivity of the organic semiconductor. The results presented in this thesis provide new insights into the profit from the properties of light-matter hybridization in order to explore its full potential for several areas and applications.

Ce manuscrit est consacré à la physique des polaritons dans deux matériaux semiconducteurs à grand gap : ZnO et GaN. Les paramètres polaritoniques de ces matériaux ont été déterminés avec précision grâce à une étude combinant différentes techniques spectroscopiques linéaires et non-linéaires (réflectivité continue, autocorrélation, photoluminescence et mélange à quatre ondes dégénérées). L’interprétation de ces résultats conduit à une meilleure compréhension des processus d’interaction au sein du semiconducteur : le rôle important des interactions polariton-phonon LO dans l’élargissement polaritonique a notamment pu être mis en évidence. Ce travail effectué sur des échantillons massifs est indispensable pour mener au mieux l’étude de l’effet laser à polaritons dans des microcavités présentée dans la seconde partie de ce manuscrit. Pour cette étude, deux microcavités massives semblables, une à base de ZnO l’autre de GaN, ont été réalisées. Les qualités photoniques de ces structures sont à l’état de l’art : elles présentent un bon facteur de qualité (Q ≈ 1000) et un faible désordre photonique. Le régime de couplage fort ainsi que l’effet laser à polaritons sont observés jusqu'à température ambiante. Enfin, l’établissement de diagrammes de phases permet de mettre en exergue le rôle important des phonons LO dans l’abaissement du seuil laser. / This manuscript is devoted to the physics of polaritons in two wide band gap semiconductor : ZnO and GaN. The polaritonic parameters of these materials have been accurately determined through a study which combines linear and non-linear spectroscopies (continuous reflectivity, autocorrelation, photoluminescence and degenerate four-wave mixing). The interpretation of these results lead to a better understanding of the interaction processes in the semiconductor : the important role played by the polariton-LO phonon interactions in the polaritonic damping is highlighted and particularly for ZnO. This preliminary work on bulk samples is essential for a suitable study of polariton lasing in microcavities like it is presented in the second part of this manuscript. For this study, two similar microcavities, one based on ZnO and another on GaN. The photonic properties of these structures are at the state of the art : they have a good quality factor (Q ≈ 1,000) and have a low photon disorder. The strong coupling regime and the polariton lasing are observed to room temperature. Finally, the establishment of phase diagrams allows to highlight the important role of LO phonons in reduction of the laser threshold.

Ce manuscrit présente une étude expérimentale par spectroscopie optique de l'interaction lumière-matière dans des microcavités à base d'oxyde de zinc. Nous avons étudié plusieurs types de cavités planaires qui se démarquent des structures déjà existantes autant par leurs structures que par leurs procédés d'épitaxie. Les avantages théoriques qui ont motivé la réalisation, sont discutés puis vériés par des mesures expérimentales de réectivité et de photoluminescence en fonction de la température et de l'intensité d'excitation. Grâce aux caractéristiques optiques de ces nouvelles microcavités nous avons pu étudier l'émission cohérente de lumière basée sur la condensation des polaritons à haute température jusqu'à 300K.Des facteurs de qualité importants ainsi que des énergies de Rabi élevées permettent de mener une étude approfondie sur le lien qui existe entre la fraction photonique des polaritons et la valeur du seuil d'injection optique correspondant à l'eet laser à polaritons. Ce travailde recherche met en exergue les deux processus physiques identiés conduisant à l'eet laser à polaritons : le régime thermodynamique et le régime cinétique. De plus, l'inuence des interactions exciton-phonon est particulièrement soulignée comme un processus permettant de diminuer le seuil de condensation. / This thesis reports a spectroscopic study of the light-matter interaction in ZnO based microcavities.We have examined several planar microcavities which dier from the previous ones through their structures and their epitaxial processes. The theoretical advantages that have driven these realizations are discussed and veried through experimental measurements of reectivity and photoluminescence as a function of temperature and excitation intensity. Thanks to the optical characterics of these new cavities, we have studied the coherent light emission based on the condensation of polaritons at high temperature, up to 300K. High optical quality factor and high Rabi splitting allow to deeply analyze the relationship which exists between the photonic fraction of polaritons and the threshold excitation value corresponding to the occurrence of the polariton laser eect. This work highlights two identied physical processes which contribute to the laser eect : the thermodynamic and kinetic regimes. Moreover, it appears that the exciton-phonon interaction constitutes a specic phenomenon which allows to reduce the polariton laser threshold.

Ce manuscrit de thèse est consacré aux condensats de polaritons dans deux semi-conducteurs à grand gap : GaN et ZnO. La première partie de ce travail se concentre sur l’étude par spectroscopie optique de deux microcavités planaires (une de GaN, l’autre de ZnO) présentant des structures et des propriétés photoniques identiques. Le régime de couplage fort lumière-matière et l’effet laser à polaritons ont pu être observés de 5 K à 300 K pour les deux microcavités. La réalisation de diagrammes de phase a mis en évidence l’impact variable des résonances avec les phonons LO sur l’abaissement du seuil laser. L’étude de la microcavité GaN a été poussée jusqu’à 350 K et nous avons pu démontrer, pour la première fois à cette température, la persistance du couplage fort et du laser à polaritons pour des conditions d’excitations optimales. La deuxième partie de ce travail est focalisée sur des guides d’onde de ZnO. Outre l’observation du régime de couplage fort de 5 K à 300 K, notre étude a pu mettre en exergue un phénomène laser inédit dans cette géométrie : le laser à polaritons horizontal. / This manuscript is devoted to polariton condensates in two wide band gap semiconductors: GaN and ZnO. The first part of this work focuses on the study by optical spectroscopy of two planar microcavities (one of GaN, the other of ZnO) sharing the same structure and the same photonic properties. The strong coupling and polariton lasing regime have been observed from 5 K to 300 K in both microcavities. The realization of phase diagrams has pointed out the inconstant impact of resonances with LO phonons on the lowering of the laser threshold. The study of the GaN microcavity has been pushed to 350 K and we have demonstrated, for the first time at this temperature, the persistence of the strong coupling regime and the polariton laser under optimal excitation conditions. The second part of this work is focused on ZnO waveguides. Besides the observation of strong coupling regime from 5 K to 300 K, our study has highlighted a new lasing effect in this geometry: the horizontal polariton laser.

Die nicht perturbative Formulierung der Quantenchromodynamik (QCD) auf dem vierdimensionalen euklidischen Gitter in Zusammenhang mit der sogenannten Finite-Size-Scaling Methode ermoeglicht die nicht-perturbative Renormierung der QCD-Parameter. Um praezise Vorhersagen aus der Gitter-QCD zu erhalten, ist es noetig, die dynamischen Fermion-Freiheitsgrade in den Gitter-QCD-Simulationen zu beruecksichtigen. Wir betrachten QCD mit zwei und vier O(a)-verbesserten Wilson-Quark-Flavours, wobei deren Masse degeneriert ist. In dieser Dissertation verbessern wir die vorhandenen Bestimmungen des fundamentalen Parameters der Zwei- und Vier-Flavor-QCD. In der Vier-Flavor-Theorie berechnen wir den praezisen Wert des Lambda-Parameters in Einheiten der Skale Lmax, welche im hadronischen Bereich definiert ist. Zudem geben wir auch die praezise Bestimmung der laufenden Schoedinger-Funktional-Kopplung in Vier-Flavor-Theorie an sowie deren Vergleich zu perturbativen Resultaten. Die Monte-Carlo Simulationen der Gitter-QCD in der Schroedinger-Funktional-Formulierung wurden mittels der plattformunabhaengigen Software Schroedinger-Funktional-Mass-Preconditioned- Hybrid-Monte-Carlo (SF-MP-HMC) durchgefuehrt, die als Teil dieses Projektes entwickelt wurde. Schliesslich berechnen wir die Masse des Strange-Quarks und den Lambda-Parameter in Zwei-Flavor-Theorie, wobei die voll-kontrollierte Kontinuums- und chirale Extrapolation zum physikalischen Punkt durchgefuehrt wurden. Um dies zu erreichen, entwickeln wir eine universale Software fuer Simulationen der zwei Wilson-Fermionen-Flavor mit periodischen Randbedingungen, namens Mass-Preconditioned-Hybrid-Monte-Carlo (MP-HMC). Die MP-HMC wird verwendet um Simulationen mit kleinen Gitterabstaenden und in der Naehe der physikalischen Pionmasse ausfuehrlich zu untersuchen. / The non-perturbative formulation of Quantumchromodynamics (QCD) on a four dimensional space-time Euclidean lattice together with the finite size techniques enable us to perform the renormalization of the QCD parameters non-perturbatively. In order to obtain precise predictions from lattice QCD, one needs to include the dynamical fermions into lattice QCD simulations. We consider QCD with two and four mass degenerate flavors of O(a) improved Wilson quarks. In this thesis, we improve the existing determinations of the fundamental parameters of two and four flavor QCD. In four flavor theory, we compute the precise value of the Lambda parameter in the units of the scale Lmax defined in the hadronic regime. We also give the precise determination of the Schroedinger functional running coupling in four flavour theory and compare it to the perturbative results. The Monte Carlo simulations of lattice QCD within the Schroedinger Functional framework were performed with a platform independent program package Schroedinger Funktional Mass Preconditioned Hybrid Monte Carlo (SF-MP-HMC), developed as a part of this project. Finally, we compute the strange quark mass and the Lambda parameter in two flavour theory, performing a well-controlled continuum limit and chiral extrapolation. To achieve this, we developed a universal program package for simulating two flavours of Wilson fermions, Mass Preconditioned Hybrid Monte Carlo (MP-HMC), which we used to run large scale simulations on small lattice spacings and on pion masses close to the physical value.

La condensation de Bose-Einstein est prédite par Einstein en 1925 pour des particules indiscernables de spin entier, les bosons. Il s'agit d'une transition de phase vers un état quantique de cohérence macroscopique, dont la température critique dépend directement de la masse des particules. Ce n'est qu'en 1995 qu'un condensat a pu être formé en phase gazeuse en refroidissant des atomes alcalins à la température ultra-basse de 10−6 degré Kelvin, provoquant ainsi une explosion d'activités de recherche dans le monde sur le sujet. Concernant la phase solide, les excitons dans les semi-conducteurs sont<br />considérés comme le candidat le plus prometteur pour la condensation de Bose-Einstein. En e_et leur masse est cent mille fois plus légère que celle des atomes alcalins, ce qui devrait permettre leur condensation<br />à une température voisine du degré Kelvin. Cependant malgré de nombreuses études depuis une trentaine d'années, aucune preuve convaincante de l'existence de condensat d'excitons n'avait été apportée à<br />ce jour. Récemment l'attention s'est portée sur les polaritons dans les microcavités semi-conductrices contenant des puits quantiques. Une microcavité semi-conductrice à puits quantiques est une hétérostructure<br />photonique destinée à exalter l'interaction matière-rayonnement entre les excitons con_nés dans le puits quantique et les photons con_nés dans la microcavité. Lorsque l'énergie de ces photons coïncide avec<br />celle des excitons, la microcavité peut entrer dans le régime de couplage fort d'oscillations de Rabi. Les nouveaux états propres du système (microcavité-puits quantique) sont appelés polaritons qui sont des états<br />mixtes exciton-photon. Par leur nature photonique, ces bosons possèdent une masse dix mille fois plus légère que celle des excitons, un avantage certain pour l'étude de la condensation de Bose-Einstein.<br />Nous avons observé l'occupation massive de l'état fondamental du polariton, qui se développe à partir d'un nuage de polaritons thermalisés à une température de (16-20) K. La formation du condensat est accompagn<br />ée par l'apparition spontanée de la cohérence temporelle et de la cohérence spatiale à longue portée, ainsi qu'une forte polarisation linéaire. La transition d'un état thermique à un état quantique est démontrée par des mesures de la fonction de corrélation d'ordre 2 en fonction de la densité des polaritons. L'ensemble de ces observations constitue la première évidence de la condensation de Bose-Einstein en phase solide.

Surface plasmon polaritons are non radiative modes which exist at the interface between a dielectric and a metal. They can confine light at sub-wavelength scales. However, their propagation is restricted by the intrinsic losses of the metal which imply a rapid absorption of the mode. The aim of this thesis is the study of the coupling of surface plasmons in metallo-dielectric planar structures. Obtaining the properties of the modes implies the extension of the solutions to the complex plane of propagation constants. The method used consists in determining the poles of the scattering matrix by means of Cauchy's integrals. The first solution to solve the problem of propagation of the surface plasmons consists in coupling these modes to one another. In a symmetric medium, when the thickness of the metallic film becomes thin enough, the coupling between the plasmon modes which exist on each side becomes possible. One of the coupled modes which is created, the so-called long range surface plasmon, has a bigger propagation length than the usual plasmon whereas the other coupled mode, named short range surface plasmon, has a smaller propagation length. We present a configuration which allows the excitation of the long range surface plasmon without the short range mode with a metallic layer deposited on a perfect electric conductor substrate. This excitation can be done in air and allows applications, such as the detection and the characterisation of molecules. Then, we present the coupling between dielectric waveguides, and, in particular, the coupled-mode theory in the case of the transverse magnetic polarisation. We consider also the case of PT symmetric structure. The last part of this work presents the demonstration of the strong coupling regime between a surface plasmon and a guided mode. We demonstrate an increase of the propagation length of the hybrid surface plasmon, which still has the confinement of a surface mode. A linear gain is added in the different layers of the structure. When the gain is added in the layer between both coupled modes allows an enhancement of the propagation lengths of the modes, and more precisely of the hybrid surface plasmon mode, which can propagate at the millimeter scale.

Ce manuscrit de thèse est une contribution à l’étude du couplage fort lumière-matière dans les microcavités planaires à base d’oxyde de zinc. Nous avons déterminé les propriétés de l’interaction entre excitons et photons au travers de mesures résolues en angle pour des hétéro-structures réalisées par épitaxie par jets moléculaires (EJM) sur silicium. Il a ainsi été possible de démontrer le régime de couplage fort aussi bien aux températures de l’hélium liquide qu’à température ambiante. Un important travail de conception des cavités et de modélisation de leur réponse optique a été effectué dans le but d’obtenir une émission cohérente de lumière basée sur la condensation des polaritons tel que prédit par les travaux théoriques. Les récentes mesures pour une cavité optimisée conduisent à un facteur de qualité voisin de 500 et à une énergie de Rabi très élevée (120 meV). / This thesis manuscript is a contribution to the study of strong light-matter coupling in zinc oxide-based planar microcavities. We have determined the properties of the exciton-photon interaction through angle resolved measurements on structures grown by molecular beam epitaxy (MBE) on silicon. Thus, we have demonstrated strong coupling at both cryogenic and room temperatures. A substantial work on the conception of cavities and on the calculation of their optical response has been realized to obtain a coherent emission of light based on the condensation of polaritons as predicted by theoretical works. The latest measurements on an optimized microcavity lead to a quality factor close to 500 and a high Rabi splitting of 120 meV.

Cette thèse contribue à la compréhension fondamentale du phénomène de couplage fort de la lumière avec des molécules organiques en mettant en œuvre de nouveaux systèmes et de nouvelles techniques, afin d'étudier les modifications de propriétés de molécules couplées à des résonances photoniques. Nous présentons des techniques de nanofabrication avancées pour la création de grands réseaux de trous sur des métaux et de cavités de Fabry-Pérot (FP) nanofluidiques. Ces systèmes sont ensuite utilisés pour étudier, sous régime de couplage fort, les modifications des propriétés de surface et de volume de molécules organiques en phase solide et liquide. En particulier les transitions électroniques de molécules du colorant cyanine en solution liquide ont été couplées à des modes photoniques résonants de cavités FP nanofluidiques spécialement conçues. Leur couplage fort a conduit à une amélioration du rendement quantique d'émission, mettant en évidence la nature radiative des états polaritoniques. / This thesis contributes to the fundamental understanding of the phenomenon of strong coupling of light with organic molecules by implementing new systems and techniques in order to investigate property modifications of molecules coupled with photonic resonances. State-of-the-art nanofabrication techniques for the formation of large hole-array gratings in metals and nanofluidic Fabry-Perot (FP) cavities are presented. These systems were then invested to study, under strong coupling, surface and bulk properties modifications of organic molecules in the solid and liquid phase. In particular, electronic transitions of cyanine dye molecules in liquid solutions were coupled to resonant photonic modes of specially designed nanofluidic FP cavities. Their strong coupling has led to an enhancement of the emission quantum yield, highlighting the radiative nature of the associated polaritonic states.

Au cours de ces travaux de thèse, la résolution de problèmes non-linéaires en interaction forte entre une structure et un fluide a été étudiée par une approche partitionnée. La stabilité, la convergence et les performances de différents schémas de couplages explicites et implicites ont été explorées. L'approche partitionnée autorise la réutilisation des codes existants dans un contexte plus général. Un des objectifs de nos travaux est de les utiliser comme des boites noires, dont on n'a pas le besoin de connaitre le fonctionnement interne. A cette fin, la technologie des composants et le middleware CTL ont été utilisés. Ainsi, deux composants basés sur des codes existants pour le fluide et la structure ont été développés puis couplés par une approche de type code maître.Les performances de différentes architectures de composants aussi bien que la communication entre composants parallélisés sont décrites dans ce document. La réutilisation de codes existants permet de profiter au plus vite des modèles avancés développés de manière spécifique pour nos sous-problèmes. Pour la partie solide, par exemple, il est possible d'utiliser différents modèles éléments finis en grandes déformations avec des matériaux non-linéaires. Pour la partie fluide, nous avons choisi une approche arbitrairement Lagrangienne-Eulérienne, et la résolution par volumes finis. Différents régimes d'écoulements instationnaires aussi bien incompressibles (modélisés alors par les équations de Navier-Stokes) qu'à surfaces libres sont ici considérés. La description de phénomènes tels que le déferlement des vagues et leur impact sur des structures est ainsi rendu possible / A partitioned approach is studied to solve strongly coupled nonlinear fluid structure interaction problems. The stability, convergence and performance of explicit and implicit coupling algorithms are explored. The partitioned approach allows to re-use existing codes in a more general context. One purpose of this work is to be able to couple them as black-boxes. To that end, the scientific software component framework CTL is considered. Therefore a fluid and a structure component based on existing software are developed and coupled with a master code approach. Computational performance of different remote calls and parallel implementation of components are also depicted herein. The re-use of existing software allows to couple advanced models developed for both sub-problems. In this work, the structure part is solved by the Finite Element Method, with the possibility to use different non-linear and large deformation behaviors. For the fluid part, examples modeled with an arbitrary Lagrangian Eulerian formulation are considered, solved with a finite volume method. The models used are first transient incompressible flows described by the Navier-Stokes equation, then free surface flows. With the latter, the impact of sloshing and breaking waves on model structures can be computed / In dieser Doktorarbeit wird ein partiotionierter Ansatz zur Lösung nichlinearer stark gekoppelter Fluid-Struktur-Interaktionsprobleme behandelt. Dabei werden die Stabilität, die Konvergenz und die Performanz expliziter und impliziter Kopplungsalgorithmen untersucht. Der partitionierte Ansatz ermöglicht die Wiederverwendung von existierender Software in einem allgemeineren Kontext. Ein Ziel dieser Arbeit ist hierbei die Nutzung dieser Software als Blackboxen. Hierzu verwenden wir das komponentenbasierte Framework CTL. Die existierenden Simulationscodes für das Strömungs- und das Strukturproblem werden als CTL Komponenten umgesetzt und über einen Mastercode gekoppelt. Die Performanz des Gesamtsystems wird hinsichtlich unterschiedlicher Komponentenbindungen und der parallelen Implementierungen der Simulationskomponenten analysiert. Existierende Simulationscodes weisen mitunter viele Mannjahre Entwicklungszeit auf, bieten auf die einzelnen Probleme abgestimmte numerische Verfahren und unterstützen unterschiedliche Modelle des betrachteten physikalischen Fachgebietes. Daher ist eine Wiederverwendung erstrebenswert. Der Strukturteil wird über die Finite Elemente Methode approximiert, wobei groé Deformationen und verschiedene nicht-lineare Materialmodelle unterstützt werden. Auf der Strömungsseite werden Beispielprobleme (von instationären inkompressiblen Strömungen zu Strömungen mit freier Oberäche) herangezogen, die mit der Arbitrary Lagrangian Eulerian Methode formuliert und der Finite Volumen Methode diskretisiert werden