Stuttgart, Univ., Fakultät Chemie, Diplomarb., 1997.

Universiẗat, Diss., 2004--Mainz.

Eine Vielzahl physikalischer Größen binärer und mehrkomponentiger Legierungsschmelzen weisen starke und zusammensetzungsabhängige Abweichungen vom idealen Lösungsverhalten auf, die anhand der in der Flüssigkeit eingestellten kurz- und mittelreichweitigen Ordnung plausibel erklärt werden können. Die vorliegende Arbeit hat zum Ziel, anhand von Röntgen- und Neutronenstreuexperimenten die atomare Struktur ausgewählter Legierungsschmelzen zu beschreiben und in Relation zu in der Literatur vorgestellten Untersuchungen der thermophysikalischen Eigenschaften zu diskutieren. Die Resultate der Streuexperimente werden unter anderem durch die Anwendung von Assoziatvorstellungen interpretiert. Weiterführend nimmt die Bestimmung und Analyse partieller Strukturfaktoren und Paarverteilungsfunktionen einen besonderen Stellenwert ein. Binäre Ag-Cu Legierungsschmelzen sind chemisch ungeordnet, die Nahordnung wird praktisch ausschließlich durch topologische Effekte bestimmt. Dem stehen sowohl die halbleitenden As-Se-Legierungen, als auch die metallischen Cu-Ge-, Al-Ni- und Ni-Si- Legierungsschmelzen gegenüber, die eine zum Teil sehr ausgeprägte chemische Ordnung aufzeigen.

Im Mittelpunkt dieser Arbeit steht die Untersuchung der kollektiven Dynamik des binaeren Systems Rb-Sb im fluessigen Zustand. Die dynamische Struktur wurde fuer zwei Zusammensetzungen durch inelastische Neutronenstreuung bestimmt. Die daraus ermittelten Dispersionsrelationen geben Aufschluss ueber die kollektiven Anregungen im System. Um kuenftig noch bessere Experimente durchfuehren zu koennen, wurden die Parameter eines neues Neutronen Brillouin Spektrometers mittels Monte-Carlo Simulation optimiert. / In the first part of this report the collective atomic dynamics of liquid Rb-Sb is discussed. The dynamic structure factors were measured by inelastic neutron scattering. The resulting dispersion relations show how the dynamics of this system alters with the change in the interatomic potential. To improve the experimental part the setup of a new neutron Brillouin spectrometer was optimized by a Monte-Carlo simulation. These results are presented in the second part.

The atomic dynamics in liquids is still a challenging subject. The objective of this thesis was to study how the dynamics depends on the TYPE of the atomic interaction. Dynamic properties extracted from inelastic neutron scattering experiments on three binary systems clearly show a discontinous behaviour in the transition from a pure metallic to an ionic and partly covalent bonding regime. Further, results of Monte-Carlo simulations of a new type of spectrometer, a Neutron-Brillouin-Spectrometer, that is currently under construction, are presented. / In dieser Arbeit wurde der Einfluss der Art der zwischenatomaren Wechselwirkung auf die atomare Dynamik in Fluessigkeiten untersucht. Dafuer wurden geeignete binaere Systeme ausgewaehlt und deren Dichtefluktuationen mittels unelastischer Neutronenstreuung gemessen. Neben den teilweise bekannten strukturellen Veraenderungen, die beim Uebergang von rein metallischen zu ionischen und teilweise kovalenten Bindungen auftreten, konnten vor allem die Auswirkungen wechselnder Bindungsverhaeltnisse auf eine Reihe dynamischer Eigenschaften nachgewiesen werden. Besonders hervorzuheben sind dabei der Nachweis eines Hochfrequenzbandes im Frequenzspektrum des fluessigen RbSb sowie in den fluessigen Na-Sn Legierungen die Aufspaltung der aus der longitudinalen Stromkorrelationsfunktion abgeleiteten Dispersion in zwei Baender, die die verschiedenartige Dynamik der unterschiedlich schweren Komponenten widerspiegeln. Desweiteren werden in dieser Arbeit Ergebnisse umfangreicher Monte-Carlo Simulationen fuer ein im Bau befindliches neuartiges Neutronen-Brillouin-Spektrometer vorgestellt.

Chemnitz, Univ., Diplomarb., 1999.

Eine Vielzahl physikalischer Größen binärer und mehrkomponentiger Legierungsschmelzen weisen starke und zusammensetzungsabhängige Abweichungen vom idealen Lösungsverhalten auf, die anhand der in der Flüssigkeit eingestellten kurz- und mittelreichweitigen Ordnung plausibel erklärt werden können. Die vorliegende Arbeit hat zum Ziel, anhand von Röntgen- und Neutronenstreuexperimenten die atomare Struktur ausgewählter Legierungsschmelzen zu beschreiben und in Relation zu in der Literatur vorgestellten Untersuchungen der thermophysikalischen Eigenschaften zu diskutieren. Die Resultate der Streuexperimente werden unter anderem durch die Anwendung von Assoziatvorstellungen interpretiert. Weiterführend nimmt die Bestimmung und Analyse partieller Strukturfaktoren und Paarverteilungsfunktionen einen besonderen Stellenwert ein. Binäre Ag-Cu Legierungsschmelzen sind chemisch ungeordnet, die Nahordnung wird praktisch ausschließlich durch topologische Effekte bestimmt. Dem stehen sowohl die halbleitenden As-Se-Legierungen, als auch die metallischen Cu-Ge-, Al-Ni- und Ni-Si- Legierungsschmelzen gegenüber, die eine zum Teil sehr ausgeprägte chemische Ordnung aufzeigen.

In dieser Arbeit wurden elektronische Transporteigenschaften ungeordneter metallischer und isolierender Materialien untersucht. Es wurde gezeigt, dass die zugrunde liegende Vielfachstreumethode für Schichten (LKKR) auch auf isolierende Materialien angewendet werden kann. Als isolierendes Material wurde amorphes Silizium gewählt. Für die Strukturmodellierung wurde ein spezieller RMC-Algorithmus für Netzwerke entwickelt. Um eine Lücke in der elektronischen Zustandsdichte zu erhalten, wurden diese Strukturen anschließend mit einer MD-Methode relaxiert. Zur Charakterisierung der dabei auftretenden mittelreichweitigen Strukturänderungen wurde ein analytisches Modell des Strukturfaktors aufgestellt. Die Verbindung zwischen elektronischen und strukturellen Defekten beim Übergang von den metallischen Ausgangsnetzwerken zu den isolierenden amorphen Siliziumstrukturen wurde untersucht. Die Winkelschwankung, unterkoordinierte Siliziumatome und ein spezieller topologischer Defekt wurden als Ursache für elektronische Defekte bei der Fermienergie identifiziert. Für die Widerstandsberechnung wurde vom Stromfluss durch einen quasi-eindimensionalen Draht ausgegangen (Landauer-Büttiker-Ansatz). Für ein stark streuendes Modellsystem (amorphes Eisen) wurde gezeigt, dass dieser Ansatz auch bei kohärenter Vielfachstreuung einen längenproportionalen Widerstand für kleine Drahtlängen liefert. Für metallische Materialien kann die Leitfähigkeit aus der Längenabhängigkeit des Drahtwiderstandes bestimmt werden. Zwei Erweiterungen dieses Landauer-Büttiker-Ansatzes für eine unvollständige Berechnung der kohärenten Streuung wurden in dieser Arbeit abgeleitet. Der direkte Einfluss der Struktur für schwache Streuer wurde in Einfachstreunäherung untersucht. Im Grenzfall eines Mediums führt die abgeleitete Leitwertformel auf die Zimanformel für den spezifischen Widerstand. Die Widerstandsberechnung wurde außerdem auf inkohärente Streuung erweitert, so dass auch für isolierende Materialien eine Leitfähigkeit bestimmt werden kann. Im Gegensatz zu ungeordneten Metallen verschwindet die Leitfähigkeit bei verschwindender inkohärenter Streuung, so dass metallische und isolierende Materialien unterschieden werden können. Der unordnungsinduzierte Metall-Isolator-Übergang (Anderson-Übergang) wurde für amorphes Nickelsilizid betrachtet. %Die bestimmte kritische Nickelkonzentration liegt wegen der %im Vergleich zu amorphen Silizium fehlenden Relaxierung der Strukturen %unterhalb experimenteller Werte. Wegen des geringen Querschnitts der Drähte tritt metallisches und isolierendes Verhalten parallel auf. Die notwendige Mittelung führt zu einer abnehmenden Leitfähigkeit bei abnehmender inkohärenter Streuung auch für metallische Proben. Dieses Verhalten wird in dreidimensionalen Systemen mit schwacher Lokalisierung in Verbindung gebracht.

Im Mittelpunkt dieser Arbeit steht die Untersuchung der kollektiven Dynamik des binaeren Systems Rb-Sb im fluessigen Zustand. Die dynamische Struktur wurde fuer zwei Zusammensetzungen durch inelastische Neutronenstreuung bestimmt. Die daraus ermittelten Dispersionsrelationen geben Aufschluss ueber die kollektiven Anregungen im System. Um kuenftig noch bessere Experimente durchfuehren zu koennen, wurden die Parameter eines neues Neutronen Brillouin Spektrometers mittels Monte-Carlo Simulation optimiert. / In the first part of this report the collective atomic dynamics of liquid Rb-Sb is discussed. The dynamic structure factors were measured by inelastic neutron scattering. The resulting dispersion relations show how the dynamics of this system alters with the change in the interatomic potential. To improve the experimental part the setup of a new neutron Brillouin spectrometer was optimized by a Monte-Carlo simulation. These results are presented in the second part.

The atomic dynamics in liquids is still a challenging subject. The objective of this thesis was to study how the dynamics depends on the TYPE of the atomic interaction. Dynamic properties extracted from inelastic neutron scattering experiments on three binary systems clearly show a discontinous behaviour in the transition from a pure metallic to an ionic and partly covalent bonding regime. Further, results of Monte-Carlo simulations of a new type of spectrometer, a Neutron-Brillouin-Spectrometer, that is currently under construction, are presented. / In dieser Arbeit wurde der Einfluss der Art der zwischenatomaren Wechselwirkung auf die atomare Dynamik in Fluessigkeiten untersucht. Dafuer wurden geeignete binaere Systeme ausgewaehlt und deren Dichtefluktuationen mittels unelastischer Neutronenstreuung gemessen. Neben den teilweise bekannten strukturellen Veraenderungen, die beim Uebergang von rein metallischen zu ionischen und teilweise kovalenten Bindungen auftreten, konnten vor allem die Auswirkungen wechselnder Bindungsverhaeltnisse auf eine Reihe dynamischer Eigenschaften nachgewiesen werden. Besonders hervorzuheben sind dabei der Nachweis eines Hochfrequenzbandes im Frequenzspektrum des fluessigen RbSb sowie in den fluessigen Na-Sn Legierungen die Aufspaltung der aus der longitudinalen Stromkorrelationsfunktion abgeleiteten Dispersion in zwei Baender, die die verschiedenartige Dynamik der unterschiedlich schweren Komponenten widerspiegeln. Desweiteren werden in dieser Arbeit Ergebnisse umfangreicher Monte-Carlo Simulationen fuer ein im Bau befindliches neuartiges Neutronen-Brillouin-Spektrometer vorgestellt.